Des ordres quantiques détricotés mettent la supraconductivité à haute température critique dans tous ses états

Par l'étude du diagramme de phase de l’oxyde de cuivre HgBa₂Ca₂Cu₃O_8+δ, des chercheurs démontrent l’existence d’un lien d’origine microscopique entre l’état supraconducteur et la redistribution des charges dans le cristal (ordre de charge), qui se généralise à tous les oxydes de cuivre supraconducteurs.

Crédit photo : Dorothée Colson, CEA-SPEC

Les supraconducteurs présentent des propriétés tout à fait remarquables puisqu’une fois refroidis en-dessous de leur température critique, ils conduisent le courant électrique sans dissipation d’énergie et expulsent le champ magnétique qu’on leur impose. Ces matériaux, refroidis à l’hélium ou à l’azote liquide, sont actuellement utilisés dans des domaines aussi variés que l’imagerie médicale, les réseaux de distribution d’électricité, l’électronique, les accélérateurs de particules et même les transports en communs. Ils constituent ainsi une importante source d’innovations technologiques.

Parmi les composés supraconducteurs, les cuprates constituent la famille qui possède la plus haute température critique connue à ce jour à pression ambiante, pouvant atteindre jusqu’à 133 K dans les cuprates de mercure, soit à mi-chemin entre la température critique la plus basse (quelques dixièmes de degrés Kelvin) et la température ambiante ! Ne pouvant être décrits par la théorie standard de Bardeen, Cooper et Schrieffer, dite « BCS », qui rend bien compte d’un appariement électron-phonon dans les métaux et alliages métalliques, le mécanisme d’appariement des électrons mis en jeu dans les cuprates supraconducteurs reste à ce jour encore énigmatique. Pourtant, la réponse à cette question demeure cruciale car il serait alors possible de concevoir des matériaux supraconducteurs à température ambiante avec un impact considérable, non encore prévisible, sur les défis technologiques tels que la transition énergétique que nous devons opérer.

Figure 1 : (a) Structure cristalline du cuprate HgBa2Ca2Cu3O8+δ; (b) Un monocristal synthétisé au CEA-SPEC ; (c) Transition supraconductrice à 133 K mesurée par susceptibilité magnétique χ [9]. En dessous de la température critique Tc=133K, le champ magnétique extérieur appliqué (10 Oe) est parfaitement écranté par le champ induit dans le cristal supraconducteur.

La structure cristallographique des cuprates est assez simple, quadratique ou orthorhombique (Fig.1(a)). Elle consiste en un empilement de plans cuivre-oxygène (CuO₂) où siège la supraconductivité, séparés par des plans réservoirs de charges permettant de modifier la composition en électrons ou en trous des plans CuO₂ c’est-à-dire leur dopage. Les cuprates dopés en trous présentent un diagramme de phase (température — dopage) allant de l’isolant de Mott antiferromagnétique (AF) au métal supraconducteur (SC) (voir Figure 2(a)). Pour une concentration de porteurs correspondant à un dopage de 12%, l’ordre supraconducteur (SC) (en rosé sur la Fig. 2a) coexiste avec un ordre de charge (ODC) (en bleu pastel) à basse température [2,3,4] et ces deux ordres se développent à l’intérieur d’une troisième phase dite de pseudogap [5]. Au cœur de ce diagramme, cette phase pseudogap se caractérise par une chute de la densité d’états au niveau de Fermi et semble briser l’invariance temporelle [6], et peut-être même aussi l’invariance par rotation, dans ce cas elle serait nématique [7]. De surcroit, ce diagramme de phase présente des régions où les ordres de la matière coexistent et peuvent être soient coopératifs, compétitifs, ou même entremêlés [1].

Figure 2: (a) Diagramme de phase générique des cuprates ; (b) Evolution des échelles d’énergies des ordres de charge, supraconducteur et du pseudogap mesurée au laboratoire MPQ CNRS-UP7 [10].

Parvenir à étudier l’ordre supraconducteur dans cet enchevêtrement d’états devient donc une tâche très ardue. En effet, il faut se livrer à un détricotage d’états pour identifier les propriétés individuelles de chaque ordre et le type d’interaction entre états. Les avancées spectaculaires récentes dans la compréhension du diagramme de phase ont été obtenues en partie grâce au développement de techniques expérimentales ultra-performantes (résolues en énergie, en moment et en temps) comme les spectroscopies de diffusion de neutrons, de la lumière (Raman, infra-rouge, rayons X) ou encore de résonance magnétique nucléaire. Du côté théorique, il faut exploiter toute la puissance du numérique pour mettre en œuvre de nouvelles approches telles que la « cDMFT (cluster Dynamical Mean field theory) [8].

C’est dans ce contexte qu’une collaboration entre chercheurs du SPEC à Saclay, du laboratoire MPQ de l’université Paris-Diderot, du LPS d’Orsay et du LNCMI de Grenoble, a récemment permis, en étudiant la diffusion inélastique de la lumière sur les charges (effet Raman électronique) sur des cuprates de mercure monocristallins, de détecter simultanément, et pour la première fois, les deux échelles d’énergie associées aux ordres supraconducteur (OS) et de charge (ODC), ordres intimement liés à la phase dite « pseudogap ». L’intensité de cette phase a dû être minimisée expérimentalement, par polarisations croisées suivant les liaisons CuO, pour révéler les OS et ODC. Les mesures ont été réalisées sur des monocristaux de HgBa₂Ca₂Cu₃O_8+δ (le cuprate à la Tc record de 133K et même 160K sous 35GPa) élaborés au CEA-SPEC par une procédure de croissance cristalline unique (Fig. 1(b) et (c)) [9]. Grâce à la grande qualité optique de leurs surfaces et au contrôle du nombre de porteurs de charge des cristaux par des recuits adaptés, les chercheurs ont pu traquer les échelles d’énergies de l’OS et ODC sur une large portion du diagramme de phase. Ils ont montré que ces énergies sont intimement liées : elles ont quasiment les mêmes valeurs et suivent la même évolution en fonction du nombre de porteurs de charge (Fig. 2(b)) [10]. Cette dépendance suggère que l’ordre supraconducteur et de charge ont la même origine microscopique. L’échelle d’énergie du pseudogap a, elle aussi, la même évolution en dopage même si son énergie est plus élevée. Ces résultats valident ainsi l’hypothèse que les ordres supraconducteurs, de charge et la phase de pseudogap sont intimement reliés [10].

Même si la phase de pseudogap reste à ce jour incomprise, les chercheurs de ce consortium viennent de faire un premier pas vers la compréhension du mécanisme à l’origine de la supraconductivité dans les cuprates en découvrant expérimentalement le lien qui unit les ordres supraconducteurs et de charge au sein de la phase pseudogap.

Contact CEA : Dorothée Colson, Laboratoire Nano-magnétisme et Oxydes (SPEC/LNO)

Collaboration

A. Forget & D. Colson, Service de Physique de l'Etat Condensé, UMR 3680 CEA – CNRS, Université Paris-Saclay
B. Loret, N. Auvray, Y. Gallais, M. Cazayous, I. Paul & A. Sacuto, Laboratoire Matériaux et Phénomènes Quantiques, UMR 7162 CNRS, Université Paris Diderot-Paris 7
M.-H. Julien, Laboratoire National des Champs Magnétiques Intenses, CNRS-Université Grenoble Alpes
M. Civelli, Laboratoire de Physique des Solides, CNRS, Université Paris-Sud, Université Paris-Saclay

Références du fait marquant :

Intimate link between charge density wave, pseudogap and superconducting energy scales in cuprates,
B. Loret, N. Auvray, Y. Gallais, M. Cazayous, A. Forget, D. Colson, M. -H. Julien, I. Paul, M. Civelli, A.Sacuto, accepté à Nature Physics 15, 771 (2019).

Crystal growth and characterization of HgBa₂Ca₂Cu₃O_8+δ superconductors with the highest critical temperature at ambient pressure,
B. Loret, A. Forget, J-B. Moussy, S. Poissonnet, P. Bonnaillie, G. Collin, P. Thuéry, A. Sacuto et D. Colson, Inorg. Chem. 56 (16) 9396 (2017)

Références
[1] From quantum matter to high-temperature superconductivity in copper oxides,
B. Keimer et al., Nature 518, 179 (2015)

[2] Quantum oscillations and the Fermi surface in an underdoped high-Tc superconductor,
N. Doiron-Leyraud et al., Nature 447, 565 (2007)

[3] Magnetic-field-induced charge-stripe order in the high-temperature superconductor YBa2Cu3Oy
T. Wu et al., , Nature 477, 191 (2011)

[4] Long-range incommensurate charge fluctuations in (Y,Nd)Ba2Cu3O6+x,
G. Ghiringhelli et al., Science 337, 821 (2012)

[5] ⁸⁹Y NMR evidence for a Fermi-liquid behavior in YBa₂Cu₃O_6+x
H. Alloul, et al., , Phys. Rev. Lett. 63, 1700 (1989)

[6] Magnetic order in the pseudogap phase of high-Tc superconductors,
B. Fauqué et al., Phys. Rev. Lett. 96, 197001 (2006)

[7] Broken rotational symmetry in the pseudogap phase of a high-Tc superconductor,
R. Daou et al., Nature 463, 519 (2010)

[8] Dynamical mean-field theory of strongly correlated fermion systems and the limit of infinite dimensions,
A. Georges et al., Rev. Mod. Phys. 68, 13 (1996)

[9] Crystal Growth and Characterization of HgBa2Ca2Cu3O8+δ Superconductors with the Highest Critical Temperature at Ambient Pressure,
B. Loret et al., Inorg. Chem. 56 (16) 9396 (2017)

[10] Intimate link between Charge Density Wave, Pseudogap and Superconducting Energy Scales in Cuprates,
B. Loret et al.,accepté à Nature Physics (2019).