Une collaboration Laboratoire Léon Brillouin – Service de Physique de l’Etat Condensé
Le titanate de Terbium Tb2Ti2O7 est un oxyde isolant à réseau pyrochlore (un réseau spécial formé de tétraèdres se touchant par leurs sommets), dont la géométrie est telle que les ions magnétiques (les terres rares Tb) ne peuvent pas trouver de configuration de spin qui satisfasse toutes les interactions antiferromagnétiques en même temps. Ce phénomène est appelé frustration géométrique et suscite depuis une douzaine d’années d’intenses recherches aussi bien théoriques (pour comprendre la frustration et ses effets) qu’expérimentales (pour explorer ces systèmes avec toutes sortes de sondes et à très basse température). Le titanate de Terbium est un cas extrême car la frustration conduit dans son cas à une absence d’ordre magnétique des moments (ou spins) de Tb jusqu’à des températures de l’ordre de 0,05K. Mais sa description théorique a résisté jusqu’à présent à toutes les tentatives. Normalement, et en tenant compte de la frustration, Tb2Ti2O7 devrait présenter un ordre magnétique au-dessous d’environ 1 à 2K. Mais en fait, il reste un « liquide » (de spin) jusqu’à 0,05K, car les spins, bien qu’interagissant entre eux, restent fluctuants et ne se « gèlent » pas.
La diffusion des neutrons par les moments du Tb permet d’explorer ce type d’état en déterminant les corrélations existant dans la phase liquide de spin, ou plus précisément en traçant des cartes dans l’espace réciproque qui reflètent ces corrélations de spin. Les modèles théoriques sont ensuite jaugés à l’aune de ces cartes, qu’ils sont censés reproduire, au moins dans leurs grands traits.
Une équipe d’expérimentateurs mixte LLB/SPEC (A. Gukasov, I. Mirebeau, J. Robert, S. Petit / P. Bonville) s’est attaquée à ce problème en réalisant des cartes de diffusion inélastique et de diffusion diffuse à très basse température (0,07K) sur les spectromètre 4F et 6T2 à Saclay (Figure 1, haut), tout en développant un modèle capable de rendre compte de l’état « liquide de spin » du titanate de Terbium. Ce modèle fait appel à une faible brisure de symétrie qui apparaîtrait à très basse température, et qui pourrait être liée à l’effet Jahn-Teller, dont l’ion non-Kramers Tb3+ peut être redevable, ou bien à un ordre quadrupolaire. Il permet de comprendre la phase « liquide de spin » du titanate de Terbium et, combiné avec une autre caractéristique des réseaux pyrochlores, l’anisotropie de l’échange interionique, de rendre assez bien compte des cartes de diffusion inélastique (Figure 1, bas). Il rend bien compte également des cartes de diffusion diffuse à 0,07K, y compris de celles avec analyse de polarisation, réalisées à l’Institut Laue-Langevin par une autre équipe (Figure 2).
Le modèle développé par notre collaboration est actuellement le seul qui ait permis de faire une avancée dans la compréhension du comportement singulier du titanate de Terbium, qui a résisté à toutes les tentatives d’explication pendant une décennie. Cependant, nous pensons que notre modèle est semi-phénoménologique et qu’une théorie plus complète, prenant en compte l’interaction complexe des degrés de liberté de réseau et de spin, reste à développer.
Références :
« Tetragonal distortion yielding a two-singlet spin liquid in pyrochlore Tb2Ti2O7 » P. Bonville, I. Mirebeau, A. Gukasov, S. Petit, J. Robert, Phys. Rev. B 84, 184409 (2011)
“Low temperature phase diagram for the pyrochlore compound Tb2Ti2O7”, P. Bonville, I. Mirebeau, A. Gukasov, S. Petit, J. Robert, J. Phys.: Conf. Series 320, 012006 (2011)
“Spin dynamics in the ordered spin ice Tb2Sn2O7”, S. Petit, P. Bonville, I. Mirebeau, H. Mutka, J. Robert, Phys. Rev. B 85, 054428 (2012)
“Spin liquid correlations, anisotropic exchange and symmetry breaking in Tb2Ti2O7”, S. Petit, P. Bonville, J. Robert, C. Decorse, I. Mirebeau, Phys. Rev. B 86, 174403 (2012)
Contacts:
Isabelle Mirebeau, Arsen Gukasov, Sylvain Petit LLB
Pierre Bonville SPEC