La recherche de technologies plus rapides et économes en énergie a conduit les chercheurs à revisiter des matériaux bien connus afin de proposer des mécanismes innovants, au-delà des dispositifs traditionnels à base de silicium. Parmi ceux-ci, les oxydes de structure spinelle (AB2O4) et pérovskite (ABO3) suscitent un vif intérêt en raison de leur stabilité et leurs propriétés physiques uniques. Les récents progrès dans la préparation de couches minces d’oxydes ont permis de concevoir des heterostructures combinant des couches ferromagnétiques et ferroélectriques, c’est-à-dire des matériaux multiferroïques artificiels.
Dans une étude récente [1], nous présentons la première analyse approfondie de la croissance et des propriétés physiques d’un système multiferroïque magnéto-électrique prototype, constitué d’une couche de CoFe2O4 déposée sur une couche de BaTiO3 dopé à l’azote (Figure 1a) [2]. Ce dopage crée des états supplémentaires dans le gap optique du BaTiO3, conférant à l’ensemble des propriétés optoélectroniques. La coexistence de propriétés ferroélectriques, ferrimagnétiques et optiques ouvre ainsi la voie à des applications innovantes, allant de la photocatalyse aux semi-conducteurs photovoltaïques, en passant par des dispositifs magnétiques et optoélectroniques de nouvelle génération.
Figure 1. (a) Représentation schématique de l’hétérostructure multiferroïque artificielle CoFe2O4/N:BaTiO3/La2/3Sr1/3MnO3/SrTiO3 (001). En comparaison, images MET haute résolution du CoFe2O4 déposé sur BaTiO3 dopé et non dopé à l’azote. (b) Boucles d’hystérésis magnétique comparant la couche CoFe2O4/N:BaTiO3 (violet) et la couche CoFe2O4/BaTiO3 (jaune).
Notre étude met en évidence l’amélioration des propriétés magnétiques de la ferrite CoFe2O4 grâce à l’insertion d’azote dans la couche ferroélectrique de BaTiO3. En établissant un lien entre la structure de l’empilement et le comportement magnétique de la couche supérieure, nous montrons que le dopage, même à un faible niveau de 1 %, modifie significativement les modes de croissance et la relaxation des contraintes dans le BaTiO3, influençant ainsi la couche de CoFe2O4. Celle-ci présente une aimantation renforcée ainsi qu’une anisotropie magnétocristalline réduite par rapport au CoFe2O4 déposé sur une couche de BaTiO3 non dopée (Figure 1b). Ces deux paramètres sont cruciaux pour les applications de ce type de matériaux car ils pilotent la stabilité magnétique des dispositifs ainsi que leur sensibilité.
En somme, cette étude démontre que l’ingénierie de la relaxation des contraintes constitue une approche prometteuse pour ajuster la réponse magnéto-électrique des hétérostructures multiferroïques. On peut donc imaginer à terme, des composés magnétoélectriques avec des propriétés ajustables et modulables selon les besoins des applications envisagées.
Ces articles ont été réalisés dans le cadre de la thèse de Céline Blaess et font partie des projets DOPNOXBV (Labex NanoSaclay) et ANR MULTINANO (ANR-19-CE09-0036). Le travail de thèse a été encadré par Antoine BARBIER (CEA/IRAMIS), Sylvia MATZEN (C2N) et Rachid BELKHOU (Synchrotron-SOLEIL) et a donné lieu à une collaboration avec Pâmella VASCONCELOS (CEA/DES).
References :
Contacts : Antoine BARBIER, IRAMIS/SPEC/LNO et/ou Pâmella VASCONCELOS, DRMP/S2CM/LM2T