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Univ. Paris-Saclay
18 mars 2013
Ferroélectricité de couches minces nanométriques
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Le stockage magnétique reste aujourd'hui le premier mode de stockage de masse de données. Une solution alternative, encore en cours de développement, peut être les mémoires à base de matériaux ferroélectriques, où la polarisation électrique locale permet le stockage de l'information. Ces types de mémoires présentent plusieurs avantages : non volatilité, faible consommation électrique, grande vitesse de lecture-écriture et fiabilité.

La réalisation de telles mémoires passe par la maitrise de l'élaboration de couches minces de matériaux, tels que BiFeO3, et de leur comportement ferroélectrique. Les partenaires d'une collaboration entre les laboratoires français, CEA-SPCSI, UMPhys CNRS/Thalès et de l'Université d'Evry, des Universités de l'Arkansas et de South Florida et du Department of Physics de l'Université de Shanghai, montrent, par une étude expérimentale et théorique, qu'il existe une épaisseur critique minimale pour stabiliser une phase ferroélectrique mono-domaine. Cette meilleure compréhension de la ferroélectricité en couche mince nanométrique est un élément important pour leur intégration dans les dispositifs à base de matériaux ferroélectriques.

 

 

Les mémoires à base de matériaux ferroélectriques  (comme les FeRAMs et les mémoires résistives ferroélectriques) représentent une alternative sérieuse aux mémoires actuelles basées sur le stockage magnétiques. L’énergie de couplage des domaines ferroélectriques est sensiblement inférieure à celle des domaines magnétiques, permettant des densités de stockage plus élevées, du fait de parois de domaines plus étroits. Les temps d’écriture-lecture sont aussi très compétitifs et leur basse consommation d’énergie les rend très attractifs dans une perspective d’intégration à très grande échelle. D’autres dispositifs à base de matériaux ferroélectriques pourraient voir le jour comme des jonctions tunnel ferroélectriques. Sous forme d’hétérostructures de couches minces, la polarisation ferroélectrique peut être utilisée pour contrôler l’aimantation à travers des couplages magnéto-électriques. Enfin, la polarisation dans une couche mince ferroélectrique dépend de la contrainte imposée  par la croissance en épitaxie.

Le principal problème rencontré dans la réalisation de tels dispositifs est la réduction de la polarisation pour les couches ultra-minces de l'ordre de quelques nanomètres. Ainsi, les couches minces des capacitances à base de ferroélectriques peuvent présenter une épaisseur critique, en-dessous de laquelle l’état ferroélectrique est supprimé. Autre difficulté : les mesures électriques de la boucle d’hystérésis polarisation-champ électrique ne sont en pratique plus réalisables, à cause des courants de fuites dans les couches minces.

 
Ferroélectricité de couches minces nanométriques

Gauche : image PFM des domaines polarisés (UMR-CNRS Thalès). Au centre et à droite : images obtenues en LEEM et PEEM (SPCSI). Les trois méthodes permettent l'identification parfaite de la polarisation des domaines.

Ferroélectricité de couches minces nanométriques

Pour une épaisseur de film de 70 nm : Gauche, carte de potentiel électrostatique de surface mesuré par l'analyse des électrons rétrodiffusés ; droite, carte du travail de sortie, mesuré par l'analyse spectroscopique des photoélectrons.

La spectro-microscopie d’électrons offre une solution à ce problème car elle fournit une image plein champ du potentiel électrostatique de surface : (i) le contraste en potentiel électrostatique entre les domaines P+ et P- de surface peut être aisément observé, en analysant la rétrodiffusion d'électrons de basse énergie (LEEM – microscopie d’électrons à très basse énergie) ; (ii) le travail de sortie de surface peut être déduit de la mesure du seuil du spectre de photoélectrons (PEEM – microscopie à émission de photoélectrons).

Des couches ultra-minces (épaisseur de 3,6 à 70 nm) de BiFeO3 en épitaxie sur une électrode nanométrique de LaSrMnO3/SrTiO3(001) ont été préparées et caractérisées en diffraction des rayons X à l’UMPhys CNRS/Thalès. La couche la plus épaisse (70 nm) pour laquelle la polarisation peut encore être mesurée électriquement sert de référence. Sur ces couches, des domaines de taille micronique, polarisés perpendiculairement à la surface (P+ et P-) ont été écrits par microscopie à réponse piézoélectrique (PFM). Les échantillons ont ensuite été étudiés en LEEM et en PEEM par les chercheurs du SPCSI.

 

Des séries d’images ont été acquises en LEEM en faisant varier l’énergie cinétique des électrons incidents et en PEEM (la source de photons étant une lampe UV mercure, hν=4.9 eV) en analysant l’intensité des photoélectrons émis en fonction de leur énergie cinétique. L'analyse pixel par pixel des intensités de chaque série d’images permet d'établir les cartes du potentiel électrostatique de surface et celle du travail de sortie (voir figure).

La polarisation rémanente des couches est déduite de la différence des valeurs de potentiel de surface ou de travail de sortie entre les domaines P+ et P- :

Formule

où d est l’épaisseur d'une couche "morte" du point de vue ferroélectrique.

 
Ferroélectricité de couches minces nanométriques

En haut : mesure du travail de sortie (ΦF), en bas : polarisation ferroélectrique, en fonction de l'épaisseur de la couche.

Ferroélectricité de couches minces nanométriques

Résultat des simulations (échantillon modèle 20x20x20, correspondant à un film de 8 nm d'épaisseur). Gauche : évolution des paramètres de maille en fonction de l'épaisseur du film de BiFeO3. Droite : Évolution de la polarisation hors plan Pz (Pmax étant la valeur mesurée pour un film de 70 nm) en fonction du paramètre de dépolarisation β. Inserts : de part et d'autre du seuil observé, la structure ferroélectrique est striée en domaines ou monodomaine.

Il est observé que la polarisation s'annule pour une épaisseur inférieure à 7-8 nm, ce qui semblerait conforme aux prédictions de la théorie élastique. Cependant, la caractérisation structurelle par diffraction de rayons X (XRD) montre que les paramètres de maille dans le plan et hors du plan et, en conséquence, la tétragonalité liée à l’état ferroélectrique, restent inchangés en fonction de l’épaisseur du film. La diminution de polarisation observée pour des épaisseurs inférieures à 8 nm, n'est donc pas liée à une modification de structure.

Cette contradiction entre la mesure de la polarisation et la contrainte est résolue par les calculs ab-initio utilisant les fonctions Hamiltoniennes effectives. En-dessous d’une épaisseur critique l’écrantage de la charge de polarisation de surface devient trop faible pour stabiliser une phase ferroélectrique mono-domaine. Les domaines polarisés subissent alors une transition de phase d’une structure mono-domaine à une structure striée, composée d’une alternance de domaines nanométriques P+ et P-, et donc d'une polarisation moyenne nulle à l’échelle de quelques microns (échelle des analyses PEEM et LEEM) ), tout en conservant la même tétragonalité.

 

Cette étude montre ainsi toutes les potentialités des spectro-microscopies PEEM et LEEM dans l'étude des couches minces ferroélectriques. Il est observé que des domaines polarisés peuvent être obtenus avec des couches minces de BiFeO3 pour une épaisseur minimale de 8 nm, nécessaire pour stabiliser une phase ferroélectrique mono-domaine.


Références :

- Thickness-Dependent Polarization of Strained BiFeO3 Films with Constant Tetragonality,
J. E. Rault1, W. Ren2,3, S. Prosandeev2, S. Lisenkov4, D. Sando5, S. Fusil5,6, M. Bibes5, A. Barthélémy5, L. Bellaiche2, and N. Barrett1,*
Physical Review Letters 109 (2012) 267601.

1CEA, DSM/IRAMIS/SPCSI, France
2Physics Department and Institute for Nanoscience and Engineering, University of Arkansas, USA
3Department of Physics, Shanghai University, Chine
4Department of Physics, University of South Florida, USA
5Unité Mixte de Physique CNRS/Thalès, France
6Université d’Evry-Val d’Essonne, France.

 

- Fait marquant Synchrotron SOLEIL.


Contact : Nick Barrett.

 
#2093 - Màj : 23/09/2013

 

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