Simulation en DFTB d’agrégats chargés à l’aide de charges obtenue par méthode de machine-learning

Manuscrit de la thèse

Résumé :

La Sonde Atomique Tomographique (SAT) est un outil de métrologie destiné à explorer l’arrangement des atomes dans la matière. Son principe de fonctionnement est l’évaporation par effet de champ des atomes de surface d’un échantillon taillé en forme d’aiguille. Une compréhension fine de l’émission par effet de champ permettrait d’améliorer la méthode et c’est dans ce cadre que s’inscrit le travail de simulation entrepris dans cette thèse. On s’est concentré sur la manière dont il est possible de simuler des agrégats de carbure de silicium (SiC). Ce composé a été choisi car il présente les mêmes problèmes que nombre de semi-conducteur avec la méthode de sonde.Pour que la simulation soit pertinente, il faut prendre en compte un nombre d’atomes important tout en conservant les spécificités physico-chimiques du matériau.

Dans ce but, on a développé une méthode de machine learning basée sur la fonctionnelle de la densité en liaison forte, appelée ML-DFTB, suffisamment précise pour décrire convenablement la structure électronique, préservant le caractère quantique de celle-ci, tout en étant efficace en temps de calcul. L’ajout de machine learning à la méthode DFTB introduit un moyen de définir les charges atomiques a priori. Cette approche, combinée à une réécriture de l’expression de l’énergie DFTB, permet une résolution approchée numériquement efficace par la suppression de la recherche de l’auto-cohérence de la méthode SCC-DFTB. La validité de l’approche est testée de manière systématique en comparant les calculs ML-DFT aux calculs de référence pour des petits agrégats de SiC.

Mots-clés : Carbure de silicium, Apprentissage automatique, Théorie de la fonctionnelle de densité, Machine-Learning.

Manuscript of the thesis

Abstract:

Atom Probe Tomograpgy (APT) is an experimental metrology tool intended to explore atomic arrangement in solids. Its working principle is field emission used to evaporate atoms from the sample surface, which is given a needle shape. The simulation work presented in this thesis takes place in the APT framework and is dedicated to better understanding of field emission. We focus on silicon carbide (SiC) as a typical semiconductor often studied in APT.To perform a relevant simulation, in is necessary to consider a large number of atoms while keeping the physico-chemical specificities of the material at a good level of description.

To reach our goal, we have developed a machine learning method based on tight binding density functional called ML-DFTB. It is sufficiently accurate to describe the electronic structure of the material in a quantum chemical framework while being computationally efficient. The addition of machine learning to DFT provides us a mean to get the atomic charge in an a priori approach. When combined with a redefinition of the DFTB energy, this allows us to solve efficiently the numerical problem, by bypassing the self-consistent iterative search for atomic charges of the SCC-DFTB method. We validate our approach by means of systematic comparison of ML-DFTB calculations with reference calculations for small SiC clusters.

Keywords: Silicon carbide -SiC, Machine learning, Density functional theory – DFTB, Machine learning.