Résumé :
La « spintronique supraconductrice » vise à associer des corrélations supraconductrices sans dissipation au degré de liberté de spin exploité en spintronique. Les bicouches supraconducteur/ferromagnétique (S/F) constituent un dispositif élémentaire de spintronique supraconductrice et sont étudiées depuis de nombreuses années. Jusqu’ici, l’effort s’est principalement concentré sur des supraconducteurs s-wave. À l’inverse, les supraconducteurs d-wave à haut Tc sont plus facilement accessibles grâce à des températures critiques (Tc) dépassant le point d’ébullition de l’azote liquide (77K).
Dans cette thèse, nous exploitons deux techniques expérimentales pour étudier plusieurs hétérostructures S/F : le pompage de spin induit par résonance ferromagnétique (FMR) et l’émission térahertz spintronique.
- La première technique repose sur l’excitation de l’aimantation du ferromagnétique, qui émet un courant de spin diffusant dans les couches adjacentes, dont nous sondons l’effet via des réponses optiques et électriques.
- La seconde technique s’appuie sur une démagnétisation ultrarapide qui entraîne un courant d’électrons chauds superdiffusifs polarisés en spin; lorsque ces électrons se propagent dans un matériau à fort angle de Hall de spin, un courant de charge transverse est généré, ce qui émet une impulsion électromagnétique térahertz.
Nous comparons un supraconducteur s-wave (MoSi) et un cuprate d-wave (YBCO), associés soit à un ferrimagnétique isolant (YIG), soit à des ferromagnétiques métalliques (Py, LSMO, CoFeB).
Nous avons commencé par comparer des bicouches YIG/MoSi et YBCO/Py : les deux systèmes présentent une diminution de l’amortissement de Gilbert à la transition supraconductrice, en accord avec le scénario conventionnel où l’ouverture du gap supraconducteur supprime le puits de spin quasiparticulaire dans le supraconducteur. YBCO/Py montre néanmoins une remontée de l’amortissement à basse température, comme rapporté par S.J. Carreira et al. (2021), attribuée à l’émergence d’états liés d’Andreev aux interfaces facettées. Lorsque nous sondons la réponse électrique de bicouches YIG/MoSi et YBCO/Py structurées par lithographie, les deux systèmes partagent un comportement qui semble universel : des tensions transverses, impaires à l’inversion du champ magnétique, augmentent fortement à travers la transition supraconductrice, avec une intensité qui varie avec l’épaisseur du supraconducteur et pouvant atteindre jusqu’à deux ordres de grandeur au-dessus des tensions en état normal. La diminution mise en évidence du pompage de spin à travers la transition supraconductrice exclut une conversion par effet Hall de spin inverse comme mécanisme de l’augmentation simultanée de la tension. Nous proposons une explication théorique du pic de tension anormal fondée sur l’effet diode supraconducteur, en collaboration avec A. Buzdin et al.
Nous avons étendu notre étude FMR à des ferromagnétiques demi-métalliques dans des bicouches YBCO/LSMO, qui présentent une remontée de l’amortissement sous Tc plutôt qu’une diminution. Grâce au caractère atomiquement abrupt de l’interface, nous interprétons cette augmentation de l’amortissement comme un accès à des canaux non conventionnels d’absorption de spin dans le supraconducteur, notamment des quasiparticules liées à l’interface et des corrélations triplets.
Enfin, nous avons démontré la faisabilité d’hétérostructures d-wave/émetteurs-térahertz-spintroniques (YBCO/Pt/CoFeB) au moyen d’une optimisation de structure en couches minces. Des mesures exploratoires d’émission et de transmission térahertz montrent des résultats préliminaires prometteurs de l’influence de l’effet de proximité supraconducteur sur l’émission d’émetteurs térahertz proximisés.
Dans l’ensemble, ce manuscrit plaide pour un basculement du choix des matériaux en volume vers l’ingénierie des interfaces comme principal levier dans les dispositifs de spintronique supraconductrice.
Mots-clés : Process de Salle Blanche, Hybrides Supraconducteur/Ferromagnétique, Supraconducteur haut-Tc, Spectroscopie THz dans le domaine temporel (THz-TDS), Effets Hall de Spin (SHE), Résonance Ferromagnétique (FMR)
Experimental study of spin pumping and spin-to-charge conversion in superconductor/ferromagnet heterostructures
Abstract:
« Superconducting spintronics » aims to merge dissipationless superconducting correlations with the spin degree of freedom of spintronics. Superconductor/Ferromagnet (S/F) bilayers constitute a simple superconducting spintronic device, and have been under study for years. The main focus so far has been on s-wave superconductors, meanwhile, high-Tc d-wave superconductors are more easily accessible thanks to critical temperatures (Tc) exceeding the boiling point of liquid nitrogen (77K).
In this thesis, we leverage two experimental techniques to study multiple S/F heterostructures: ferromagnetic resonance (FMR) -driven spin pumping and spintronic terahertz emission.
- The first technique relies on exciting the magnetization of the ferromagnet, producing a spin current that diffuses into the adjacent materials, and probing its effect through optical and electrical responses.
- The second technique is based on an ultrafast demagnetization which drives a current of superdiffusive spin polarized hot electrons; when these hot electrons propagate in a material with high spin Hall angle, a transverse charge current is produced, emitting a THz electromagnetic pulse.
We use an s-wave superconductor (MoSi) and a d-wave cuprate (YBCO), with either an insulating ferrimagnet (YIG) or metallic ferromagnets (Py, LSMO, CoFeB). We started by comparing YIG/MoSi bilayers with a YBCO/Py: both systems show a drop of the Gilbert damping at the superconducting transition, consistent with the conventional picture stating that the opening of superconducting gap suppresses the quasiparticle spin sink in the superconductor. YBCO/Py shows nevertheless an upturn in the damping at low temperatures, as reported by S. J. Carreira et al. (2021), linked to the emergence of Andreev bound states at faceted interfaces. When we probe the electrical response of lithographically patterned bilayers of YIG/MoSi and YBCO/Py, both systems share a behavior that appears to be universal: transverse voltages, odd in magnetic field reversal, exhibit a large increase across the superconducting transition, with varying intensity as a function of the superconductor’s thickness, reaching up to two orders of magnitude higher than the normal-state voltages. The evidenced decrease of spin pumping across the superconducting transition exclude spin Hall conversion as the mechanism behind the simultaneous voltage increase. We propose a theoretical explanation of the anomalous voltage peak based on the superconducting diode effect, in collaboration with A. Buzdin et al..
We pushed our FMR study into half-metallic ferromagnets in YBCO/LSMO bilayers, which exhibit an upturn in the damping below Tc instead of a drop. Thanks to the atomically abrupt interface of these bilayers, we interpret the damping increase as a successful access to unconventional superconducting spin sinking channels, notably interface-bound quasiparticles and spin triplet correlations.
Finally, we demonstrated the feasibility of d-wave-superconductor/spintronic-terahertz-emitter (YBCO/Pt/CoFeB) heterostructures through a thin film structure optimization. Exploratory THz emission and transmission measurements show promising preliminary results of the superconducting proximity effect on the THz emission of superconducting terahertz emitters.
Overall, this manuscript argues for a shift from bulk-material selection toward interface engineering as the primary lever in superconducting spintronic devices.
Keywords:
Clean Room Processes, Superconductor/Ferromagnet Hybrids, High-Tc Superconductor, Time domain THz spectroscopy (THz-TDS), Spin Hall Effects (SHE), Ferromagnetic Resonance (FMR)