Résumé :
La génération d’harmoniques d’ordre élevé (HHG) dans la matière condensée s’est imposée comme une méthode puissante pour sonder la dynamique électronique en régime de champ fort dans les solides depuis sa première observation en 2011. Sa sensibilité marquée à la structure de bande cristalline et aux paramètres laser en fait un excellent diagnostic des processus non linéaires. De plus, la compacité des sources HHG solides et la possibilité d’ingénierie du milieu de génération en font une source XUV prometteuse pour la spectroscopie et l’imagerie. Cette thèse utilise la HHG pour étudier comment les structures de bande, qu’elles soient parfaites ou modifiées par des défauts, régissent la réponse optique non linéaire dans les semiconducteurs. Une analyse du contraste directionnel dans GaAs et Germanium, sous excitation infrarouge dans l’infrarouge moyen, révèle comment les rendements harmoniques retracent les dynamiques intrabande et interbande en fonction de l’excursion electronique dans la zone de Brillouin. En parallèle, des mesures harmoniques sur Silicium et MgO implantés, corrélées à des analyses Raman, de photoluminescence (PL) et d’absorption, montrent comment la réorganisation de l’espace réciproque et l’amélioration de l’ionisation tunneling liées aux défauts modulent l’efficacité d’émission. Ces deux études établissent la HHG comme une sonde sensible et non destructive des structures électroniques, tant parfaites que désordonnées, ouvrant la voie à de nouvelles applications en spectroscopie ultrarapide et photonique en milieu solide.
Mots clés : Génération d’harmoniques d’ordre élevé, Dynamique des électrons femtosecondes.
From Order to Disorder: High Harmonic Generation as a Probe of Electronic Structure in Pristine and Ion-Implanted Solids
High harmonic generation (HHG) in condensed media has emerged as a powerful platform for probing strong-field electron dynamics since its first observation in 2011. Its strong sensitivity to crystal band structure and laser parameters makes HHG a precise observable of nonlinear processes.
Additionally, the compactness of solid-state HHG sources and the ability to engineer the generation medium position it as a promising XUV source for spectroscopy and imaging. This thesis employs HHG to investigate how both intrinsic and defect-altered band structures govern nonlinear optical responses in semiconductors.
Directional contrast analysis in GaAs and Germanium under mid-infrared fields reveals how harmonic yields trace intraband and interband dynamics across Brillouin zone excursions. Complementarily, harmonic measurements in ion-implanted Si and MgO, combined with Raman, photoluminescence, and absorption spectroscopy, demonstrate how defect induced momentum-space reorganization and tunneling enhancement modulate emission efficiency.
Together, these studies establish HHG as a sensitive, non-destructive probe of both pristine and disordered electronic structures, advancing its utility in ultrafast spectroscopy and solid-state photonics
Keywords: High Harmonic generation, Semiconductors, femtosecond electron dynamics.