Les expériences spectroscopiques utilisent la réponse du système électronique à une perturbation pour la détermination d’un grand éventail de propriétés. Afin d’aider l´extraction des informations contenues dans les spectres expérimentaux, la spectroscopie théorique fournit des explications à travers des simulations. En même temps, les calculs rendent accessibles les propriétés désirées pour des applications photo-voltaïques et optoélectroniques (bandes interdites, spectres d’absorption, etc.) pour des matériaux d’une structure donnée. En conséquence, les calculs peuvent guider la recherche expérimentale des structures de certaines propriétés désirées.
La réponse est toujours liée aux excitations électroniques. Dans les simulations, on s’y attaque empruntant deux chemins distincts bien que liés : La théorie de la densité dépendante du temps (TDDFT) et la théorie de perturbation à plusieurs corps. Dans les deux cas, on cherche des approximations praticables qui soient bien comprises et fiables. Cette direction de recherche nécessite une collaboration étroite avec l’expérience, alors que, une fois les moyens de simulation vérifiés, celle-ci facilite la compréhension de spectres.
En vue des priorités de recherche aujourd’hui, il faut que les calculs soient applicables aux nanostructures comme aux systèmes étendus. Dans mon exposé, je présente une étude portant sur les approximations différentes, liant des expériences de diffusion en élastique de rayons X à l’ESRF à des calculs TDDFT [1]. Dans le Si, l’approximation adiabatique et locale du ‘kernel’ de la TDDFT (TDLDA) donne un excellent accord avec l’expérience pour le facteur de structure dynamique S(q, !), quantité équivalente ‘a la fonction de perte d’´energie, ainsi que pour la fonction diélectrique, une fois qu’on ajoute l’effet des temps de vie des électrons et des trous. Ces résultats sont compréhensibles dans le sens où les effets à courte portée sont bien décrits dans l’approximation locale, contrairement à l’absorption optique où les effets à longue portée dominent [2].
Cela permet une comparaison avec la description des nanostructures, dont la simulation sera le sujet de la partie principale de mon exposé. Je présenterai la méthode de description pour des nanocristaux enfouis dans une matrice cristalline [3] ou libres. Je discuterai des énergies d’excitation, ainsi que des spectres de nanocristaux. Je montrerai comment les tendances trouvées et comprises dans les calculs peuvent guider les efforts expérimentaux et les applications.
[1 ] H.-Ch.Weissker, J. Serrano, S. Huotari, F. Bruneval, F. Sottile, G. Monaco, M. Krisch, V. Olevano et L. Reining, Phys. Rev. Lett. 97, 237602 (2006).
[2 ] S. Botti et al., Phys. Rev. B 69, 155112 (2004); S. Botti et al., Phys. Rev. B 72, 125203 (2005).
[3 ] H.-Ch. Weissker, J. Furthmüller, and F. Bechstedt, Phys. Rev. B 64, 035105 (2001).
Laboratoire de Physique des Interfaces, Ecole Polytechnique, Palaiseau