Des scientifiques du LIDYL (CEA Saclay), issus des groupes DICO et ATTO, ont achevé la mise en service de PANORAMIX, une nouvelle plateforme expérimentale dédiée à la photoémission résolue en angle, en temps et en spin (Spin- and Time-resolved Angle-Resolved PhotoEmission Spectroscopy, STARPES). Cet instrument permet d’étudier la dynamique ultrarapide des électrons et de leur degré de liberté de spin dans les matériaux quantiques, avec une résolution temporelle de l’ordre des femtosecondes et picosecondes.
La spectroscopie de photoémission résolue en angle (ARPES) constitue aujourd’hui l’une des techniques de référence pour sonder la structure électronique des matériaux. En mesurant l’énergie et l’impulsion des électrons émis sous l’effet d’un rayonnement ultraviolet, elle permet de reconstruire directement la structure de bandes électroniques. L’ajout d’une résolution temporelle par une approche pompe-sonde donne accès à l’évolution ultrarapide de ces états électroniques après excitation optique. Lorsque la polarisation de spin des électrons est également mesurée, il devient possible d’observer simultanément les dynamiques de charge et de spin, ouvrant la voie à l’étude de phénomènes fondamentaux dans les matériaux topologiques, les semi-conducteurs à vallée ou encore les systèmes corrélés d’intérêt pour des applications de spintronique.
(gauche) Spectre de photoémission résolue en angle montrant la bande de conduction d’un cristal de WSe2 peuplée par pompage optique à la résonance de l’énergie du gap.
(droite) Courbe d’intensité résolue en spin de la bande de conduction. Adapté de M. Fanciulli et al., PRL 131, 066402 (2023).
La combinaison de toutes ces dimensions expérimentales reste toutefois particulièrement exigeante. Les détecteurs de spin présentent intrinsèquement une faible efficacité, ce qui impose des flux de photoélectrons élevés. Cette contrainte devient encore plus forte lorsque le rayonnement sonde est produit par génération d’harmoniques d’ordre élevé (HHG), une source indispensable pour atteindre les énergies de photons nécessaires à l’exploration de l’ensemble de la zone de Brillouin de nombreux matériaux.
Entre 2018 et 2023, la ligne de lumière FAB10 a été développée au LIDYL comme une plateforme polyvalente destinée à accueillir différents utilisateurs et configurations expérimentales [1]. Parmi les expériences réalisées sur cette installation figurent les premières mesures de STARPES avec HHG menées en collaboration avec le Laboratoire de Physique des Matériaux et des Surfaces de l’Université de Cergy Paris. Ces travaux ont notamment permis d’observer la polarisation de spin et sa dynamique associées à des excitons dans le diséléniure de tungstène (WSe₂) excité à résonance, mettant en évidence la richesse des phénomènes de vallée-spin dans les matériaux quasi-bidimensionnels [2].
Entre 2023 et 2025, les équipes du LIDYL ont entrepris une modernisation complète de l’installation afin d’y intégrer de façon permanente une station expérimentale dédiée au STARPES. Cette évolution s’est accompagnée d’une refonte de la ligne de lumière, désormais baptisée PANORAMIX.
La plateforme PANORAMIX fonctionne actuellement avec une résolution temporelle d’environ 350 fs, avec des perspectives d’évolution vers des durées d’impulsion proches de 30 fs. Son laser délivre des impulsions à cadence variable entre 1 et 200 kHz. Le bras de pompe permet des excitations à 1,2 eV ou 2,4 eV avec des polarisations linéaires ou circulaires, et des densités d’énergie adaptées à l’étude des dynamiques hors équilibre dans une large gamme de matériaux. Le bras de sonde repose sur une source XUV produite par génération d’harmoniques d’ordre élevé, polarisée linéairement puis monochromatisée. L’énergie de photon optimale, autour de 26 eV, permet d’atteindre le bord de la zone de Brillouin dans la majorité des matériaux étudiés en physique de la matière condensée.
Par rapport à la configuration historique de FAB10, fonctionnant à 10 kHz avec un laser fondamental à 800 nm, PANORAMIX bénéficie d’une augmentation significative du taux de répétition ainsi que d’une amélioration substantielle de l’efficacité de génération des harmoniques grâce à l’utilisation d’une longueur d’onde de 515 nm. Ces évolutions réduisent fortement les temps d’acquisition, un enjeu essentiel pour les expériences de STARPES limitées par le faible taux de comptage des détecteurs de spin et par les effets de charge d’espace dues aux sources pulsées. La plateforme intègre également un système de stabilisation active du faisceau, garantissant une meilleure robustesse des mesures sur de longues durées.
La première expérience sur PANORAMIX a été réalisée en octobre 2025. Les premiers utilisateurs externes ont été accueillis en mai 2026. L’instrument est désormais ouvert aux communautés scientifiques françaises dans le cadre de l’infrastructure LUMA, ainsi qu’aux utilisateurs internationaux via le programme Laser4EU.
En complément de son mode de fonctionnement principal dédié au STARPES, PANORAMIX dispose d’un second mode d’exploitation permettant d’utiliser directement le spectre complet des harmoniques générées. Cette configuration ouvre la voie au développement futur d’expériences de spectroscopie attoseconde et de nouvelles approches pour l’étude des dynamiques électroniques et spintroniques ultrarapides.
Références
- D. Bresteau, C. Spezzani, O. Tcherbakoff, J.-F. Hergott, F. Lepetit, P. D’Oliveira, P. Salières, R. Géneaux, M. Luttmann, I. Vadillo-Torre, J. Lenfant, S. J. Weber, M. Dehlinger, E. Meltchakov, F. Delmotte, C. Bourassin-Bouchet, J. Im, Z. Chen, J. Caillaux, J. Zhang, M. Marsi, L. Barreau, L. Poisson, D. Dowek, M. Fanciulli , O. Heckmann, M. C. Richter, K. Hricovini, M. Sebdaoui, D. Dennetiere, F. Polack and T. Ruchon, FAB10: a user-oriented bandwidth-tunable extreme ultraviolet lightsource for investigations of femtosecond to attosecond dynamics in gas and condensed phases, Eur. Phys. J. Spec. Top. (2023).
- M. Fanciulli, J. Gaudin, D. Bresteau, S. Dong, R. Géneaux, T. Ruchon, O. Tcherbakoff, O. Heckmann, M. C. Richter, K. Hricovini and S. Beaulieu, Hidden Spin Polarization of Bright and Dark Excitons in 2H-WSe2, Phys. Rev. Lett. 131, 066402 (2023).
Contacts
- Mauro Fanciulli, CEA Saclay et Université de Cergy Paris.
- David Bresteau, CEA Saclay.