La découverte de la supraconductivité a plus de 100 ans, et la théorie BCS, décrivant le phénomène sous une forme conventionnelle, a 60 ans cette année. Aujourd'hui, le mécanisme au cœur de la supraconductivité à haute température (non BCS), découverte il y a plus de 30 ans, reste à identifier. Dans tous les cas, la phase supraconductrice est caractérisée par l'ouverture d'un gap entre les états électroniques occupés et inoccupés, qui se ferme au-dessus de la température critique dans la phase conventionnelle.
Dans une étude conjointe des équipes du LSI, du LPS et de l'UPMC, on observe par spectroscopie de photoémission à résolution angulaire résolue en temps (TR-ARPES) qu'après une excitation électronique ultra-brève par laser pulsé, le gap supraconducteur peut être transitoirement fermé, selon des orientations cristallographiques privilégiées, pendant un temps de l'ordre de la picoseconde. Cette observation illustre les potentialités de la méthode qui fournit une nouvelle façon d'explorer les mystères de la supraconductivité à haute température. La méthode semble également prometteuse dans l'étude de la physique de la dynamique d'autres systèmes fortement corrélés, tels que les polaritons et les atomes ultra-froids.
Lorsqu'un matériau entre dans sa phase supraconductrice, le spectre électronique présente un gap énergétique au niveau de Fermi. Cette signature directe de la formation des paires de Cooper électroniques peut être observée par différentes méthodes. Parmi celles-ci, l'ARPES (Angle Resolved Photoelectron Spectroscopy) est l'une des plus directes et des plus puissantes : cette technique permet de cartographier la surface de Fermi et a apporté la preuve concluante que les supraconducteurs d'oxyde de cuivre présentent un couplage d'électrons non conventionnel. En particulier, les expériences ARPES montrent que le gap électronique est fortement anisotrope : maximal le long de la direction des liaisons cuivre-oxygène (direction antinodale) et minimal à 45 ° (direction nodale) [1]. Récemment, l'ARPES résolu en temps (TR-ARPES) a été développé pour explorer la dynamique des électrons [2]. Une équipe de chercheurs du LSI, du LPS et de l'UPMC a utilisé cette méthode pour cartographier l'excitation et la relaxation du condensat supraconducteur, à l'échelle de la picoseconde.
La dynamique du gap supraconducteur dans un cuprate (Bi2Sr2CaCu2O8+d) dans sa phase supraconductrice (T < Tc=90 K) a été explorée par TR-ARPES. Une brève impulsion laser de pompe (énergie de photon de 1.5 eV, durée d'impulsion de 600 fs – 1 femtoseconde = 10-15 s) induit une excitation électronique. Une seconde impulsion laser de sonde (E=6 eV) photoionise les électrons. L'analyse angulaire et en énergie des électrons émis permet de reconstituer la densité des état électroniques occupés. On observe alors juste après l'excitation laser une fermeture quasi-instantanée du gap, qui traduit une séparation des paires de Cooper sous l'effet de l'excitation laser. Pour un éclairement de 50 µJ/cm2, une fermeture complète du gap peut être obtenue. Au cours de la relaxation électronique une réouverture progressive du gap est obtenue en quelques dizaines de picosecondes (10-12 s).
Du fait de la rupture instantanée des paires d'électrons, la fermeture du gap s'effectue pendant la durée de l'impulsion laser de pompe. Inversement, la réouverture du gap nécessite que les électrons excités dissipent leur énergie excédentaire dans le réseau cristallin principalement par l'excitation de phonons. Après quelques picosecondes, les électrons « chauds » se sont refroidis en dessous de la température de condensation, les paires de Cooper redeviennent stables et le gap est rétabli. Cependant ce processus ne se produit pas de façon équivalente dans toutes les directions cristallographiques, comme le montre les cartographies de l'espace réciproque que permet la technique TR-ARPES. On observe que le seuil de densité d'énergie pour complètement clore le gap est fonction de la direction d'observation des électrons : c'est dans le sens des liaisons cuivre-oxygène, que le gap est le plus robuste et présente une plus forte perturbation par l'excitation laser. Cette anisotropie marquée est une information importante sur le mécanisme d'appariement non-conventionnel dans les supraconducteurs d'oxydes de cuivre.
Fait intéressant, une mesure complémentaire de l'électrodynamique à basse fréquence montre qu'il subsiste des paires Cooper, dont le moment cinétique est orienté selon les différentes directions des liaisons Cu-O, mais qu'elles ne sont plus capables d'être les porteuses d'un super-courant [3]. La photo-excitation modérée par l'impulsion de pompe n'altère donc que la cohérence de phase macroscopique entre les électrons appariés. La condensation des paires de Cooper, intrinsèquement lié au phénomène de la supraconductivité, peut ainsi être étudiée et manipulée par excitation laser. La technique de TR-Femto-ARPES apparait ainsi comme un outil puissant pour décrypter les mystères de la supraconductivité haute température.
On dispose ainsi du bon outil pour rechercher des protocoles expérimentaux pouvant améliorer la cohérence de la phase condensée au lieu de la réduire. Des expériences récentes suggèrent que cela pourrait être possible si le système est photo-excité en résonance avec des modes de réseau qui oscille perpendiculairement aux plans supraconducteurs [4]. Comprendre la physique d'un tel condensat hors-équilibre pourrait même suggérer des pistes pour générer des phases métastables pouvant porter des super-courants au-dessus de la température critique !
La technique TR-Femto-ARPES apparait ainsi comme un outil puissant à même d'apporter des informations essentielles sur le mécanisme de la supraconductivité à haute température. Le point important de la méthode est de permettre d'explorer la structure électronique hors d'équilibre, que l'on pourra ainsi contrôler. Au-delà des supraconducteurs, ce type d'étude concerne d'autres systèmes fortement corrélés, tels que l'étude des polaritons ou encore les atomes ultra-froids.
Références :
[1] Angle-resolved photoemission studies of the cuprate superconductors
A. Damascelli, Z. Hussain, Z.-X. Shen, Review of Modern Physics 75, 473 (2003).
[2] Quasiparticles dynamics in high-temperature superconductors far from equilibrium: an indication of pairing amplitude without phase coherence
C. Piovera, Z. Zhang, M. d'Astuto, A. Taleb-Ibrahimi, E. Papalazarou, M. Marsi, Z. Z. Li, H. Raffy, and L. Perfetti, Phys. Rev. B 91 (2015) 224509
Erratum Phys. Rev. B 92 (2015) 219904.
[3] Ultrafast dynamics of fluctuations in high-temperature superconductors far from equilibrium
L. Perfetti, B. Sciolla, G. Biroli, C. J. van der Beek, C. Piovera, M. Wolf, and T. Kampfrath, Phys. Rev. Lett. 114, 067003 (2015).
[4] Optically enhanced coherent transport in YBa2Cu3O6.5 by ultrafast redistribution of interlayer coupling
W. Hu, S. Kaiser, D. Nicoletti, C. R. Hunt, I. Gierz, M. C. Hoffmann, M. Le Tacon, T. Loew, B. Keimer and A. Cavalleri, Nature Materials 13, 705 (2014).
[5] Photoinduced filling of near nodal gap and dissipation of quasiparticles in Bi2Sr2CaCu2O8+d
Z. Zhang, C. Piovera, E. Papalazarou, M. Marsi, M. d'Astuto, C. J. van der Beek, A. Taleb-Ibrahimi, L. Perfetti, arXiv:1703.07860.
Contact CEA-IRAMIS : Luca Perfetti (IRAMIS/LSI)
Collaboration :
- C. Piovera, L. Perfetti : Laboratoire des Solides Irradiés, Ecole Polytechnique, CNRS, CEA, Université Paris-Saclay, 91128 Palaiseau cedex, France.
- Z. Zhang, M. d'Astuto : Institut de Minéralogie et de Physique des Milieux Condensés (IMPMC), UMR CNRS 7590, Université Pierre et Marie Curie – case 115, 4, place Jussieu, 75252 Paris cedex 05, France
- E. Papalazarou, M. Marsi : Laboratoire de Physique des Solides, CNRS, Université Paris-Saclay, Université Paris-Sud, 91405 Orsay, France.