Du fait de leur propriété émissive, les fibres actives dopées par des éléments « terre rare » sont aujourd'hui de plus en plus utilisées pour la réalisation de lasers à fibre. Cependant, les pertes de performance induites par leur photo- ou radio-noircissement incitent à réaliser des études approfondies pour comprendre le rôle des défauts ponctuels associés et leur origine.
Les processus de photo-noircissement sous éclairement intense sont similaires à ceux que l'on trouve lors du radio-noircissement en milieu hostile (spatial ou milieu radioactif). Les chercheurs du LSI, par des expériences in situ sur le tout nouveau dispositif de photoluminescence en ligne sur l'accélérateur d'électrons SIRIUS, ont pu mettre en évidence l’émission d’ytterbium divalent Yb2+ dans des préformes de fibres dopées Yb, noircies sous le faisceau d’électrons. De façon plus approfondie, ils montrent que le mécanisme de radio-noircissement est basé sur l’association de la forme réduite Yb2+ de la terre rare, aux défauts de type AlOHC ((Aluminium Oxygen Hole Center). Ces résultats montrent que la terre rare sous sa forme divalente joue effectivement un rôle dans le noircissement des fibres, en favorisant et stabilisant les défauts liés à la présence de l'aluminium. Cette compréhension du mécanisme de noircissement des fibres actives donne ainsi les bonnes pistes pour améliorer leurs performances.
Les systèmes lasers à fibre sont aujourd’hui une réelle alternative aux lasers à solides et aux lasers à gaz. Ces sources laser utilisent comme milieu amplificateur une fibre en silice de quelques mètres dont le cœur est dopé avec des ions optiquement actifs appartenant à la série des terres rares (Yb3+, Er3+, Nd3+…), qui renforcent l'émission dans le proche infrarouge. Un co-dopage aluminium et phosphore facilite l'insertion des éléments de terre rare. La présence de phosphore permet également d’ajuster l’indice et la température de fibrage. Pour les applications laser, les fibres soumises à de fortes puissances peuvent rapidement souffrir de photo-noircissement. C'est en particulier le cas pour les fibres dopées Yb où cette dégradation est liée à la formation de centres colorés.
Lors d'utilisation en milieu hostile (nucléaire ou spatial), un radio-noircissement est aussi observé, limitant l'usage de telles fibres en milieu ionisant. Plusieurs travaux de recherche ont alors été conduits pour expliquer les mécanismes complexes de formation des défauts responsables des photo- et radio-noircissements [1], et en limiter les effets. Ces premières études montrent en particulier que l'effet de noircissement est lié aux défauts de type AlOHC (Aluminum Oxygen Hole Center). En jouant sur la structure du verre, il a été montré comment la composition chimique de la préforme, et en particulier le rapport de concentration entre l'aluminium et le phosphore ([Al]/[P]), impacte la formation des défauts AlOHC. Ainsi seules les fibres présentant un rapport [Al]/[P] > 1, présentent un noircissement rapide du cœur sous irradiation γ [2]. Le mécanisme détaillé restait cependant à préciser.
Un dispositif de photo- et cathodo-luminescence a été développé sur l’accélérateur d’électrons SIRIUS du LSI. Par photoluminescence résolue en temps, après excitation laser à 355 nm, l’émission de plusieurs préformes de fibres dopées Yb a pu être caractérisée immédiatement après l'irradiation par le faisceau d’électrons. En faisant varier la dose, l'irradiation peut aussi être le moyen d'induire un vieillissement accéléré de la fibre, permettant de raccourcir ce type d'étude.
Les préformes dont le cœur est ainsi noirci (pour lesquelles [Al]/[P] > 1) montrent une bande d’émission large centrée à 530 nm associée à la présence d'ions Yb2+ (voir figure). L’intensité de cette bande décroit rapidement au cours du temps (typiquement ~ 2 h) et se décale vers les faibles longueurs d’onde. L'analyse de la bande d'émission montre que deux de ses composantes peuvent être respectivement associées à deux sites différents occupés par la terre rare divalente. Ces deux sites diffèrent par la durée de vie de l’état excité et leurs stabilités. À partir des travaux antérieurs [3], il a pu être établi que le site le moins stable à 2.22 eV correspond à un site « aluminium » tandis que le site à 2.4 eV est attribué à un site « phosphore ».
Par ailleurs, la formation de l’ytterbium divalent peut être clairement associée à celle du défaut AlOHC. Ce mécanisme apparait comme très général, puisqu'il se reproduit de façon similaire dans des fibres amplificatrices dopées Er3+ : le noircissement-radio induit est alors relié à la formation d’Er2+, aussi associé à des centres AlOHC [4].
Ainsi, l'outil d'étude par photoluminescence sur l'accélérateur SIRIUS a permis de mettre en évidence les espèces transitoires induites par irradiation, à l'origine des effets de photo et radio-noircissement des fibres optiques dopées terre rare pour les applications laser, le spatial ou en milieu hostile. Cette compréhension du mécanisme de noircissement des fibres dopées donne ainsi les bonnes pistes pour améliorer leurs performances.
Références :
[1] Voir le fait marquant : « Le noircissement des fibres optiques sous contrôle !«
[2] “Evidence of AlOHC responsible for the radiation-induced darkening in Yb doped fibers”
T. Deschamps, H. Vezin, C. Gonnet, N. Ollier, Optics Express 21 (2013) 8382
[3] » In situ observation of the Yb2+ emission in the radiodarkening process of Yb-doped optical preform”
N. Ollier, C. Corbel, O. Cavani, T. Deschamps, J-B Duchez, M. Bensalem, F. Mady, (2016) Optics Letters 41 2025 .
[4] « Radiation hardening in sol-gel derived Er3+ doped silica glasses »
B. Hari Babu, N. Ollier, M. Leon Pichel, H. El Hamzaoui, B. Poumellec, L. Bigot M. Bouazaoui and M. Lancry, J. Applied physics 118 (2015) 123107.
Collaboration :
F. Mady, M. Benabdesselam, Université de Nice Sophia Antipolis, Laboratoire de Physique de la Matière Condensée CNRS UMR 7336, 06108 Nice.
Contact CEA : Nadège Ollier (LSI – UMR CEA-CNRS – École Polytechnique).