La diffraction de neutrons, à la pointe des recherches actuelles sur les matériaux

P. Bourges et Y. Sidis IRAMIS/LLB

Les chercheurs du LLB viennent de publier en 2008 plusieurs articles dans les prestigieuses revues Science [1-2] et Nature [3]. Ces résultats montrent toutes les potentialités des techniques de diffraction de neutrons à la pointe des études sur les nouveaux matériaux.

Collaboration avec l’équipe de B. Toudic /(Institut de Physique de Rennes)

Le premier résultat est le dernier d’une longue série ([1, 4-6]) sur le système modèle : molécules d’alcane – monocristal d’urée. Un monocristal d’urée présente des plans cristallins avec une maille hexagonale compacte et des canaux selon la direction de l’axe C perpendiculaire à ces plans. Les molécules s’insèrent dans ces canaux et présentent selon leur longueur une incommensurabilité avec la maille du cristal. Il est cependant possible d’observer une structure ordonnée apériodique du même type que celle des quasicristaux.

Le diagramme de phase du système est alors beaucoup plus riche que celui des cristaux usuels décrit par une simple maille élémentaire répétitive à 3 dimensions. En fonction de la longueur des molécules d’alcanes et de la température, des phases stables apériodiques sont possibles. Leurs études a conduit a une succession de résultats remarquables ces cinq dernières années. Dernier en date, la mise en évidence d’une transition entre deux phases incommensurables distinctes. L’indexation des pics de diffraction de ces phases le long de l’axe C fait intervenir 2 indices, sous la forme : a+ bα (où α est le rapport de longueur des 2 mailles ou rapport d’incommensurabilité, et (a, b) un couple de deux entiers relatifs). La description de ces phases nécessite ainsi l’usage de 4 indices, soit une description dans un espace à 4 dimensions. La transition de phase observée montre pour la première fois la possibilité d’une transition de phase mettant en jeu la dimension surnuméraire.

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Fig. : Schéma de la structure incommensurable des molécules d’alcanes (chaine carbonée) le long de l’axe C d’un cristal d’urée.

Les autres résultats concernent l’étude approfondie de la structure électronique et magnétique des supraconducteurs YBaCuO_6+x [2] publié dans la revue Science, et HgBa₂CuO_4+δ [3] publié dans la revue Nature.

Collaboration avec l’équipe de B. Keimer du Max Planck Institute de Stuttgart, Allemagne.

L’état supraconducteur à haute température critique de ces oxydes reste une des grandes énigmes de la physique du solide contemporaine, ouverte en 1987 par la découverte d’une supraconductivité à une température supérieure à 35 K. En 2006, la même équipe avait déjà fait une avancée remarquée en mettant en évidence par diffraction de neutrons polarisés un état magnétique précurseur de la phase pseudo-gap [7]. Cette découverte est certainement une des clés pour mieux comprendre le diagramme de phase de ces matériaux extraordinaires et par suite la nature exacte de la phase supraconductrice à haute température. Il faut noter que la diffraction de neutrons polarisée est la seule méthode capable de révéler cet état magnétique.

Le premier résultat paru [2] relate l’étude extensive de la partie riche en oxygène du diagramme de phase de YBa₂Cu₃O_6.45. Il est observé ici sur un échantillon d’excellente qualité cristalline (sans macles) l’apparition d’un ordre spatial dans la structure électronique. Sans orientation particulière à haute température, cette structure montre un ordre de spin en domaines orientés (structure nématique, comme dans un cristal liquide) en dessous de la température critique de 150 K bien supérieure à la température critique de supraconductivité.

Collaboration avec l’équipe de M. Greven de Stanford University, USA.

Le dernier résultat, publié dans Nature [3], poursuit l’avancée de 2006 [7] en explorant plus avant la possibilité que l’interaction permettant le couplage des électrons soit de nature magnétique (au lieu d’un couplage avec le réseau via les phonons, dans le cas de la supraconductivité classique). Déjà confirmé dans YBa₂Cu₃O_6+x (0.55 ≤ x ≤ 0.75) [7, 8], l’observation d’un ordre magnétique dans HgBa₂CuO_4+δ tend à prouver que le phénomène est général pour l’ensemble des cuprates (à structure en bi-plans ou monoplan CuO₂). Cet ordre magnétique pourrait être associé à des moments orbitaux induits par des nano-boucles de courants à l’intérieur des plans cuivre-oxygène [9].

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Références :

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Autres références :

[4] Pressure-induced lock-in in an aperiodic nanoporous crystal
B. Toudic, F. Aubert, C. Ecolivet, P. Bourges, and T. Breczewski
Phys. Rev. Lett. 96, 145503 (2006)

[5] Interactions in Self-Organized Nanoporous Organic Crystals
L. Bourgeois, B. Toudic, C. Ecolivet, J.-C. Ameline, P. Bourges, F. Guillaume, and T. Breczewski
Phys. Rev. Lett. 93, 026101 (2004)

[6] First one-dimensional stress-strain experiments inside an aperiodic inclusion compound: Evidence of depinning effects,
L. Bourgeois, C. Ecolivet, B. Toudic, P. Bourges, and T. Breczewski,
Phys. Rev. Lett. 91, 025504 (2003)

[7] Fait marquant : Ordre magnétique dans la phase pseudo-gap des supra à haut Tc,
Magnetic Order in the Pseudogap Phase of High-TC Superconductors
B. Fauqué, Y. Sidis, V. Hinkov, S. Pailhès, C.T. Lin, X. Chaud and P. Bourges,
Physical Review Letters, 96 (2006) 197001.

[8] Observation of magnetic order in a superconducting YBa₂Cu₃O_6.6 single crystal using polarized neutron scattering,
H. A. Mook, Y. Sidis, B. Fauqué, V. Balédent, and P. Bourges
Phys. Rev. B 78 (2008) 020506.

[9] Theory of the pseudogap state of the cuprates,
C. Varma, Phys. Rev. B, 73 (2006) 155113.