Génération d’harmoniques d’ordre élevé dans les cristaux

La génération d’harmoniques laser d’ordre élevé (HHG) est un processus non linéaire dans lequel une cible est illuminée par une impulsion laser intense et des harmoniques élevées de la fréquence fondamentale sont générées. La HHG dans les solides a été rapportée pour la première fois en 2011 et a été démontrée dans divers diélectriques et semi-conducteurs. Nous étudions la HHG dans les cristaux en fonction de différentes propriétés du cristal, tels que la structure de bande, l’orientation cristalline et le dopage, ainsi que différents paramètres du laser, tels que la longueur d’onde, l’intensité, la polarisation, et le façonnage spatiale et temporel des impulsions laser.

Outre les cristaux massifs, la HHG a été observé dans des structures 2D telles que les couches atomiques de graphène et les dichalcogénures de métaux de transition. Non seulement ces structures sont utilisées comme moyen de génération, mais le comportement du signal harmonique révèle des informations sur les propriétés structurelles du matériau, telles que sa structure de bande ou les populations électroniques.

La physique attoseconde repose le phénomène de génération d’harmoniques laser d’ordre élevé. Mis en évidence dans les gaz, il a été démontré plus récemment dans les cristaux semiconducteurs. Ces nouvelles sources de rayonnement ultrabref « tout solide » sont très prometteuses car elles nécessitent des systèmes laser moins puissants et peuvent bénéficier des progrès du contrôle optique et de la nanofabrication pour manipuler le rayonnement émis. Actuellement, la mise en place d’un dispositif RABBITT pour la mesure de la phase spectrale du rayonnement HHG nous permettra d’avoir accès à l’aspect temporelle des dynamiques électroniques attosecondes sous l’effet du champ fort.

Collaborations: Marc Hanna, IOGS (Palaiseau), Prof. Jens Biegert, ICFO (Barcelona), Sébastian Février (XLIM), Angela Vella (GPM).

People : Vijay Sunuganty, Leon Schlemmer, Madhusudhan Pillegowda

Projets: ANR PACHA, ANR ATTOCOM, H2020 PETACOM, H2020 OPTOLOGIC

Aspects fondamentaux de la génération d’harmoniques dans les cristaux

Spectroscopie de polarisation des harmoniques

Plusieurs mécanismes électroniques contribuent potentiellement à l’émission du rayonnement harmonique : transitions inter-bande ou oscillations des électrons intra-bande au sein des bandes de conduction et de valence. L’étude de la réponse harmonique en fonction de l’orientation relative entre les axes du cristal et la polarisation du laser a permis d’identifier les contributions de chacun de ces mécanismes dans le cas de l’arséniure de gallium (GaAs), grâce à la structure électronique bien particulière du cristal. L’anisotropie de cette réponse et ses variations à basse et haute intensité révèlent ainsi une compétition entre les processus intra-bande et inter-bande, qui résulte de la dynamique électronique propre à la structure de bande soumise à l’interaction avec le champ laser intense.

Publication : Kaassamani et al., Optics Express 30, 40531 (2022), DOI : 10.1364/OE.468226

Aspect source de lumière et façonnage spatio-temporel de l’émission harmonique

En fabricant sur la face arrière du cristal un guide d’onde micrométrique, nous avons développé une source harmonique basée sur un laser ultra-compact à très haut taux de répétition (20MHz, 4mW). Nous avons notamment démontré jusqu’à deux ordres de grandeurs de gain d’efficacité de conversion. Cette source ultracompacte délivre un flux de photons suffisant pour des applications, telles que la microscopie sans lentille.

Publication : Franz et al., Scientific Reports 9, 5663 (2019), DOI: 10.1038/s41598-019-41642-y

Façonnage spatio-temporel de l’émission HHG

En nano-façonnant le cristal, nous pouvons par exemple contrôler le transfert et la conservation du moment angulaire orbital du laser générateur vers les harmoniques auto-focalisées, obtenant ainsi des vortex optiques contrôlés et de taille de l’ordre du nanomètre. En utilisant des états de polarisation exotiques du laser incident, nous pouvons contrôler le moment angulaire de spin et/ou angulaire des harmoniques provenant de matériaux monocouches 2D tels que les dichalcogénures de métaux de transition. Enfin, en couplant astucieusement des impulsions lasers ultrabrèves dont la polarisation est contrôlée à l’échelle du cycle optique avec les symétries du cristal, il serait possible de générer des impulsions attosecondes uniques. La caractérisation de la phase spectrale de l’émission HHG par RABBITT, actuellement en face de mise en place, permettra de reconstruire le profil temporel des impulsions EUV.

Publication : Gauthier et al., Optics Letters 44, 546 (2019), DOI : 10.1364/OL.44.000546

Imagerie in-situ

En fusionnant l’imagerie sans lentille et la HHG, nous avons démontré une méthode d’imagerie d’un objet en utilisant une approche d’auto-sonde basée sur la génération d’harmoniques d’ordre élevé dans les cristaux. D’une part, la ptychographie permet une imagerie à haute résolution à partir d’une lumière cohérente diffractée par un objet. D’autre part, la génération de hautes harmoniques à partir de cristaux apparaît comme une nouvelle source de lumière cohérente ultrarapide dans l’extrême ultraviolet. Nous combinons ces deux techniques en effectuant des mesures de ptychographie avec des cristaux nanostructurés servant à la fois d’objet et de support de génération d’harmoniques. Ne nécessitant pas source externe de rayonnement de courte longueur d’onde, cette méthode pourrait fournir une approche innovante pour l’imagerie à l’échelle nanométrique des dispositifs photoniques et électroniques dans la recherche et l’industrie.

Publication : Fröhlich et al., Optics Letters 47, 4865 (2022), DOI : 10.1364/OL.471113