Réseaux transitoires pour la mesure de dynamiques moléculaires par génération d’harmoniques d’ordre élevé

La spectroscopie de réseaux transitoires est largement utilisée en optique non-linéaire conventionnelle pour mesurer des dynamiques à l’échelle femtoseconde. Basée sur le mélange à 4 ondes, cette technique permet de transférer du domaine temporel au domaine spatial des informations sur la réponse d’un milieu à une excitation optique. On obtient ainsi à la fois une sensibilité à la phase et une augmentation considérable du contraste des mesures. La génération d’harmoniques d’ordre élevé dans un jet de gaz permet la caractérisation complète d’orbitales moléculaires, avec une résolution potentielle attoseconde. La combinaison de ces deux techniques permettrait donc d’effectuer des mesures de dynamiques d’orbitales moléculaires de grande précision. Nous avons réalisé une telle combinaison dans une expérience de spectroscopie harmonique d’un réseau transitoire de paquets d’ondes rotationnels. Nous créons un réseau dynamique d’alignement moléculaire dans un jet de gaz grâce à deux impulsions femtosecondes pompes croisées, puis utilisons une troisième impulsion pour générer des harmoniques dans le milieu structuré spatialement. L’observation d’une forte diffraction des harmoniques en champ lointain nous permet de détecter l’alignement moléculaire avec un contraste élevé. De plus, l’analyse de la figure de diffraction fournit des informations sur la phase de l’émission harmonique et révèle l’existence d’une modulation de phase en fonction de l’alignement moléculaire. Une étude plus précise de la phase harmonique est réalisée en réduisant le nombre de « traits » du réseau à 2, ce qui revient à effectuer une mesure d’interférométrie spatiale à deux sources. Nous observons que la phase harmonique varie dans des sens opposés dans CO2 et N2. De plus, nous mesurons un important saut de phase, associé à une résonance dans le processus de génération.