Quand on focalise une impulsion laser dans un gaz, le champ électrique du laser peut atteindre des valeurs comparables à celle du champ ressenti par les électrons liés dans un atome ou une molécule. Un électron de valence peut donc être ‘libéré’ par ionisation tunnel, accéléré par le fort champ laser oscillant et peut finalement recollisionner et recombiner avec l’ion. L’énergie cinétique gagnée est alors restituée sous la forme d’un flash de lumière XUV cohérente, de sorte que le milieu gazeux macroscopique devient une source d’impulsions de lumière XUV de durée de l’ordre de 100 attosecondes (1 as = 10-18 s). Ceci est l’échelle de temps naturelle des dynamiques électroniques dans les atomes et les molécules.
Dans plusieurs expériences, nous démontrons le potentiel du processus de génération d’harmoniques d’ordre élevé pour observer des dynamiques électroniques et nucléaires intra-moléculaires ultrarapides.
La plus grande partie de cette thèse traite d’expériences où les molécules constituent le milieu de génération et le paquet d’ondes électronique recollisionnant joue le rôle d’une ‘auto-sonde’. Les mesures de phase et amplitude de l’émission harmonique des molécules de CO2 et N2 alignées dans le référentiel du laboratoire nous permettent d’extraire l’élément de matrice du dipole de recombinaison. Ce dernier contient la signature d’une interférence quantique entre les parties libre et liée de la fonction d’onde électronique totale. L’utilisation de cette interférence quantique pour la mise-en-forme de l’émission XUV attoseconde (1as=10-18s) est démontrée. De plus, nous étudions théoriquement la tomographie d’orbitales moléculaires à partir des éléments de matrice du dipole de recombinaison et nous démontrons sa faisabilité expérimentale. Ceci ouvre la perspective d’imager les distorsions ultra-rapides d’une orbitale frontière lors d’une réaction chimique.
Dans une deuxième partie de cette thèse, nous utilisons la lumière XUV cohérente émise par des atomes d’argon pour photoioniser des molécules de N2 et mesurons comment une résonance auto-ionisante modifie la phase spectrale du paquet d’ondes de photoélectrons émis.
Le dernier chapitre de la thèse, qui ne sera cependant pas discuté dans la presentaion pendant la soutenance, décrit des études de génération d’harmoniques et d’impulsions de lumière attosecondes dans un milieu différent: des plasmas d’ablation. Nous avons effectué la première caractérisation temporelle d’une telle source, démontrant la structure femtoseconde et attoseconde du profil d’intensité de l’émission XUV.
Comme deux membres du jury de thèse ne parlent pas le français, la présentation sera donné en anglais.
IRAMIS/SPAM/ATTO