La génération d’impulsions lumineuses ultra-brèves permet d’étudier la dynamique de processus ultra-rapides dans la matière, par des expériences de type pompe-sonde. L’avènement des lasers femtosecondes a ainsi ouvert la voie à la femtochimie, c’est-à-dire l’étude résolue en temps des mouvements des noyaux dans les réactions chimiques. Des phénomènes encore plus rapides existent, notamment les processus électroniques au cœur des atomes. Ils se déroulent à l’échelle sub-femtoseconde, et sont inaccessibles aux impulsions laser les plus brèves. Pour les étudier, il faut générer des impulsions attosecondes (1 as = 10-18 s). La génération d’harmoniques d’ordre élevé par focalisation d’un laser intense femtoseconde dans un jet de gaz rare permet d’obtenir des trains d’impulsions attosecondes dans l’extrême ultraviolet. Nous avons effectué une caractérisation temporelle approfondie de ce rayonnement sur deux échelles de temps, femtoseconde et attoseconde, en développant de nouvelles techniques expérimentales. Ces mesures ont permis une meilleure compréhension du mécanisme de génération, et ont ouvert la voie au contrôle et à la mise en forme d’impulsions attosecondes. La caractérisation complète de ces impulsions est une étape essentielle en vue de leur utilisation dans des expériences d’applications en “attophysique”.
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