Manuscript de la thèse.
Résumé :
Etude de la stabilité des surfaces vicinales des métaux de transition à partir de leur structure électronique et vibrationnelle. Ce travail théorique concerne l’ étude des surfaces vicinales de Rh, Pd et Cu et, en particulier, de leur stabilité par rapport à un facettage. L’étude comporte trois parties. Elle commence par le calcul de leurs énergies de surface, effectué sur réseau fixe à 0K, à l’aide de la méthode de liaisons fortes dans une base d’orbitales atomiques de valence s, p et d. Ces énergies permettent d’extraire les énergies de marches isol ées, dont on déduit la forme des îlots en homoépitaxie sur les surfaces de bas indices, et lesi nteractions entre marches qui présentent un profil oscillant. Leur comportement est très différent selon les types de marches et de surfaces. Les énergies de cran sont déterminées par la même méthode. La structure électronique est brièvement décrite. Puis les propriétés vibrationnelles des surfaces vicinales de Cuivre sont étudiées en utilisant un potentiel semi-empirique qui donne de bons résultats pour la relaxation des surfaces et décrit correctement, dans l’approximation harmonique, leur structure de bande projetée de phonons. Il est ainsi possible de déterminer des quantités thermodynamiques vibrationnelles, telles que le déplacement carré moyen et l’énergie libre. Enfin, la stabilité des surfaces vicinales est discutée à l’aide de potentiels semi-empiriques et de calculs de structure électronique. Il est montré que la stabilité peut s’inverser en fonction de la portée du potentiel et que la relaxation atomique joue en faveur de la stabilisation des surfaces mais ne change pas qualitativement les résultats. Contrairement aux potentiels semi-empiriques, les calculs de structure électronique montrent une grande diversité de comportements incluant la possibilité de facettage des surfaces vicinales en d’autres surfaces vicinales. Ce phénomène est dû aux interactions électroniques oscillantes entre marches. Enfin, il est prouvé que, jusqu’à l’ambiante, la température a un effet mineur sur la stabilité des surfaces vicinales.
DRECAM/SPCSI