Thèse préparée sour la direction de Luca Perfetti (LSI), dans le cadre d’une collaboration entre l’Ecole Polytechnique et le Fritz Haber Institute of the Max Planck Society
Résumé :
Les pérovskites hybrides aux halogénures de plomb (ABX3) sont une classe de semi-conducteurs présentant d’excellentes propriétés optoélectroniques et particulièrement prometteuses pour les applications photovoltaïques. Une compréhension fondamentale des dynamiques ultrarapides de ces matériaux est nécessaire. Ces travaux traitent deux thématiques principales :
- L’étude de la relaxation des électrons dans la bande de conduction à l’aide de la photoémission résolue en temps et en angle. Cette technique a permis d’étudier l’influence de l’orientation des cations A et de la structure cristallographique sur l’écrantage des charges et ainsi d’expliquer la grande tolérance au piégeage des électrons sur la surface des cristaux de MAPbI3.
- Comprendre le rôle des phonons et leur influence sur les électrons à l’aide de l’effet Kerr excité au THz.
Le mode de phonon Raman le plus polarisable lié au sous-réseau Pb-Br a été dévoilé dans les pérovskites à cation A unique et complexe. Cette découverte met en évidence le rôle du réseau inorganique le mécanisme d’écrantage des porteurs de charges.
Mots clés :pérovskites, optoélectronique, photoémission, phonons, effet Kerr.
Ultrafast dynamics in hybrid perovskites
Abstract:
Hybrid lead halide perovskites (ABX3) are an intriguing class of semiconductors with excellent optoelectronic properties and promising for photovoltaic applications. A fundamental understanding of the ultrafast dynamics in these materials is required. This work deals with two main topics:
- The study of electron relaxation in the conduction band using time-resolved photoemission (2PPE) and angle-resolved photoemission (tr-ARPES). Here, the influence of the orientation of A-site cations and crystallographic structure on charge screening have been studied, explaining the high tolerance to electron trapping on the surface in MAPbI3 crystals.
- Understanding the dynamic role of phonons and their influence on electrons using the THz-induced Kerr effect.
We obtained coherent control over a Raman-active Pb-Br sublattice mode, which was found to dominate the ultrafast lattice polarizability in both single and complex A-site cation perovskites. This finding highlights the potential of the inorganic lattice for dynamic carrier screening and the related mechanism of charge carrier protection.
Keywords: perovskites, optoelectronics, photoemission, phonons, Kerr effect.
LSI / Nouveaux Etats Electroniques