Apport de la simulation numérique à la compréhension du mécanisme de croissance des nanotubes de carbone

La production massive des nanotubes monofeuillets de carbone n’est pas complètement maîtrisée. La cause en est essentiellement la complexité des mécanismes de croissance, difficilement observables à l’échelle atomique pendant la croissance. En effet, quel que soit le mode de synthèse utilisé, la production de nanotubes monofeuillets requiert la présence d’un catalyseur métallique (Fe, Co, Ni, …). Cette similitude suggère un mécanisme de croissance commun qui n’est pour l’instant accessible expérimentalement que de façon indirecte, par observations expérimentales post mortem. Pour aller au-delà des modèles phénoménologiques, nous avons entrepris une étude théorique des mécanismes de croissance par simulation numérique atomistique. Ce travail a d’abord consisté en la mise en place d’un modèle en liaisons fortes pour l’alliage NiC couplé à un code de relaxation Monte Carlo. Ainsi, par des études dans le grand ensemble canonique, nous mettons en évidence les conditions (température, potentiel chimique) de nucléation d’une calotte de carbone, première étape de la formation d’un nanotube sur de petites particules de Ni. Nous étudions ensuite l’état de surface du catalyseur métallique (liquide, solide, … ?) et le rôle de la solubilité du carbone et résumons ce que nous comprenons du processus catalytique de nucléation et croissance des nanotubes. Afin de généraliser ces premières conclusions, nous cherchons actuellement à mettre en place le même type de modèle énergétique dans le but d’étudier la croissance de nanotubes de carbone avec le fer comme catalyseur. Toutefois, bien que précis, ce modèle est assez coûteux en terme de temps de calcul. C’est pourquoi, nous développons également une approche semi-empirique, couplé à une méthode de dynamique moléculaire. Cette approche a l’avantage considérable de pouvoir traiter des systèmes contenant un grand nombre d’atomes (plusieurs milliers) pendant des temps de simulation importants et également d’aborder des systèmes hors équilibres.