The study of spin currents in materials with strong spin-orbit coupling (SOC), such as 5d transition metals, gave rise to the spin-orbit torque (SOT) research field, used for the switching of SOT-MRAM magnetic memories. Recent advances have shown substantial enhancements of SOT efficiency with the polarization of orbital angular momentum (OAM).
OAM polarization in solids can be induced via the orbital Hall effect (OHE) or the orbital Rashba-Edelstein effect (OREE) at interfaces, even in the absence of SOC. This widens the range of relevant materials suitable for SOT applications to include light elements. This emerging field, known as Orbitronics, holds significant industrial promise for improving spintronic device performance in technologies such as magnetic random-access memory (SOT-MRAM), magnonic systems, and neuromorphic computing. The first experimental demonstrations of orbital polarization were achieved using naturally oxidized copper thin films, revealing an OREE at the Cu|CuOx interface. To exert a maximal torque on the magnetization, the orbital current must be converted into a spin current by the SOC of either a ferromagnetic layer or an intermediate Pt layer. In this thesis, we experimentally and theoretically investigate the contribution of OAM to magnetic torques in Cu|CuOx and Cu|Al|AlOx multilayers fabricated by magnetron sputtering. Second harmonic and magnetoresistance measurements reveal an enhancement of magnetic torque in Co|Pt|Cu|CuOx systems with a maximum for a Pt thickness of 4 nm, and the generation of orbital currents in Co|Cu|CuOxand Ta|Pt|Co|Cu|Al|AlOx. By measuring an increase in the spin dephasing length in Co, we demonstrate that the enhanced torque in Co|Pt|Cu|CuOx originates from a pure orbital current rather than its conversion in spin current in Pt. To support this, we developed a 5d multi-orbital diffusive model, in which each OAM value is treated as a conduction channel with SOC-assisted scattering, enabling the conversion of the orbital current into spin current as observed experimentally.
Additionally, density functional theory (DFT) calculations confirm the emergence of an ORE effect at Cu|O and Al|O interfaces. Furthermore, we demonstrate orbital-to-charge conversion in Cu|CuOx systems through spin pumping measurements. For this purpose, we designed a resonant cavity that generates a radio-frequency field perpendicular to the plane of the layers. The non-reciprocity of direct and inverse OREE was shown by comparison with magnetic torque measurements. Finally, we fabricated crystalline Al2O3||Co|Cu|CuOx samples using molecular beam epitaxy to control the copper oxide layer growth and study the dependence of torque efficiency on the in-plane crystallographic orientation of Cu. Magnetic and X-ray characterizations were used to determine the hexagonal (0001) structure in the stacks. Second harmonic measurements reveal that only samples with naturally oxidized Cu generate an orbital current. According to our growth process, the absence of torque in systems with direct deposition of Cu oxide is attributed to oxygen diffusion down to the Co|Cu interface.
This work opens several promising research perspectives, particularly regarding the mechanisms of orbital-to-spin current conversion, which remain only partially understood. The use of materials with high orbital susceptibility, such as Ni or Tb, could provide further insights into these mechanisms in Pt or Co. Lastly, optimizing the fabrication of epitaxial samples would enable more quantitative studies of torque efficiency and anisotropy as a function of the crystalline structure.
Keywords: Transition metals, Oxides, Orbitronics, Orbital torques, Spin-Orbit coupling, Second harmonic.
Couples orbitaux dans les métaux de transition utilisant des oxydes de l’élément léger de Cu
Résumé :
L’étude des courants de spin dans des matériaux à fort couplage spin-orbite (SOC) tels que les métaux de transition 5d, a donné naissance au champ de recherche du ‘spin-orbit torque’ (SOT), utilisé pour la commutation des mémoires magnétiques de type SOT-MRAM. De récents travaux démontrent de fortes augmentations de l’efficacité du SOT grâce à une polarisation du moment magnétique orbital (Orbital Angular Momentum, OAM).
La polarisation de l’OAM dans les solides est possible par effet Hall orbital (OHE) ou par l’effet Rashba-Edelstein orbital (ORE) aux interfaces, et ceci même en l’absence de couplage spin-orbite (SOC), élargissant la gamme de matériaux pertinents pour le SOT aux éléments légers. Ce nouveau domaine, appelé ‘Orbitronique’, présente un fort potentiel industriel pour améliorer les performances des dispositifs spintroniques pour les MRAM, les systèmes magnoniques ou pour le calcul neuromorphique. Les premières démonstrations de polarisation orbitale ont été obtenues avec des couches minces de Cu naturellement oxydées, montrant un effet ORE à l’interface Cu|CuOx. Afin d’exercer un couple maximal sur l’aimantation, le courant orbital doit être converti en spin par le SOC de la couche ferromagnétique ou d’une couche intermédiaire de Pt. Dans cette thèse, nous avons exploré expérimentalement et théoriquement la contribution de l’OAM aux couples magnétiques dans des empilements Cu|CuOx élaborés par pulvérisation cathodique. Les mesures de seconde harmonique et de magnétoresistance montrent une augmentation du couple magnétique dans les systèmes Co|Pt|Cu|CuOx avec un maximum pour une épaisseur de Pt de 4nm, et la génération de courants orbitaux dans les systèmes Co|Cu|CuOx et Ta|Pt|Co|Cu|AlOx. Par ailleurs, en mesurant une augmentation de la longueur de décohérence dans le Co, nous démontrons que l’augmentation du couple dans les systèmes Co|Pt|Cu|CuOx est d’origine orbitale, et non due à une conversion en courant de spin dans le Pt. A cet égard, nous avons développé un modèle multi-orbital 5d, dans lequel chaque valeur d’OAM est traitée comme un canal de conduction possible et dont les processus de diffusion sont assistés par SOC, rendant possible la conversion de l’OAM en spin comme observée expérimentalement.
Nous démontrons par des calculs de théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT) l’émergence d’un effet ORE aux interfaces Cu|O et Al|O. De plus, nous démontrons la conversion orbital-charge dans les systèmes Cu|CuOx dans des mesures de pompage de spin. Pour cela, nous avons fabriqué une cavité résonante permettant de générer un champ radiofréquence selon la direction perpendiculaire au plan des couches. Nous démontrons la non-réciprocité de l’ORE direct et inverse par comparaison avec les mesures de couple magnétique.
Enfin, nous avons déposé des échantillons cristallins Al2O3||Co|Cu|CuOx par épitaxie par jet moléculaire afin de contrôler le degré d’oxydation du Cu et d’étudier la dépendance de l’efficacité du couple magnétique sur les directions cristallines du Cu dans le plan. Les caractérisations magnétiques et de rayons X démontrent une structure hexagonale de direction (0001) des empilements. Les mesures de seconde harmonique montrent que seuls les échantillons avec du Cu naturellement oxydé génèrent un courant orbital. Selon notre procédé de croissance, l’absence de couple dans les systèmes avec dépôt direct d’oxyde est attribuée à la diffusion de l’oxygène jusqu’à l’interface Co|Cu.
Ce travail ouvre de multiples perspectives d’études sur les processus de conversion de courant d’orbite en spin dont l’origine est sujette à discussions. L’utilisation de matériaux présentant une forte susceptibilité orbitale tels que Ni ou Tb permettrait de mieux comprendre ces processus. Enfin, une optimisation de la fabrication des échantillons épitaxiés devra permettre une étude plus quantitative des couples magnétiques et de leurs anisotropies en fonction de la direction et de la structure cristalline.
Mots-clés : Métaux de transition, Oxydes, Orbitronique, Couple orbital, Couplage spin-Orbite, Seconde harmonique.