Pages scientifiques 2018

• Effets collectifs dans la réponse dynamique des atomes du plasma. 
• Formulation variationnelle du modèle de Debye-Hückel pour les plasmas à une et deux composantes.

Une connaissance précise des spectres d’absorption de la lumière, ou «opacité spectrale», ainsi que des moyennes de Rosseland (KR) et de Planck (KP) de ces spectres, est fondamentale  pour la détermination des évolutions séculaires des étoiles pulsantes. Le calcul de ces données, qui régissent le transport d’énergie par les photons, est complexe, car la contribution des ions semi-lourds de la série du fer présents dans le plasma d’hydrogène et d’hélium constituant les enveloppes stellaires, ne peut être négligée. En effet il est bien établi que les étoiles β Cepheï pulsent par le κ méchanisme dû à une bosse dans l’opacité des éléments autour du fer contenus dans l’enveloppe. Les principales contributions proviennent des éléments : Cr, Fe, Ni, Cu, autour des conditions : logT~5.3 (~20 eV) and ρ~0.1-10 e-6 g/cm³. A ces températures et densités, l’ionisation de ces éléments est telle que, même présents en faible proportion par rapport au mélange d’hydrogène et d’hélium, les myriades d’intenses transitions de couche M ouverte (n=3, Δn=0, 1, 2, ...) constituent une partie importante du spectre de l’opacité. De ce fait elles contribuent de façon notoire tant au calcul du spectre en fréquence, qu’aux moyennes KR et KP. Or des différences ont été constatées entre les données d'opacité OP (1) et OPAL96 (2) accessibles aux astrophysiciens (3).

L’essentiel de la théorie du calcul des opacités à l’Equilibre Thermodynamique Local (ETL) est désormais bien établi et de nombreux codes de par le monde sont maintenant en mesure de fournir des spectres d’opacité spectrale permettant de faire des prédictions ou des interprétations d’expériences (4). Toutefois le traitement « exact » de l’interaction entre les configurations électroniques, appelé Interaction de Configuration (IC), a été identifié comme la principale source de différences entre les plus récents résultats d’opacités de couche M disponibles dans la communauté académique et accessibles aux astrophysiciens. La raison en est que cela conduit très vite à des calculs très « lourds », en temps de calcul et en place mémoire, et souvent impossibles, car la prise en compte des effets de l’IC ne peut se faire que conjointement à une bonne représentation des états excités. C’est pourquoi la plupart des calculs s’appuient sur une ou plusieurs hypothèses simplificatrices pour l’IC afin de pouvoir traiter la globalité du spectre. Nous avons montré récemment que ce processus, qui modifie l’énergie et l’intensité des raies les plus intenses (n=3-> n=3, n=3-> n=4), ne peut être négligé pour ces transitions dans le calcul des opacités spectrales de couche M des éléments de la série du fer (5). 

Pour cela nous avons utilisé le code d’opacité Hullac-v9 (6), une version récente du code Hullac, largement réécrit pour être adapté à de tels calculs. Hullac-v9 est maintenant en mesure de fournir des opacités spectrales de couche M ouverte, avec une très grande précision, pour des conditions de plasma typiques d’enveloppes stellaires de faible densité ou de plasmas de laboratoire plus denses. Nous avons effectué de tels calculs pour le chrome, le fer, le nickel et le cuivre. Nous avons largement exploré l’étude de la prise en compte de l’IC sur le pic le plus intense (transitions n=3-> n=3). Hullac-v9 donne la possibilité de choisir le traitement de l’IC désiré : un traitement « exact ou full CI» ou différentes approximations (les modes CIinNRC, CIinLayzer, NoCI,..). Des comparaisons sont donc possibles entre les modes ainsi qu’avec d’autres codes afin de valider nos résultats ou d’évaluer quantitativement les effets de l’IC (7). Les comparaisons effectuées (10-40 eV, 1-10mg/cm³) prédisent des corrections allant entre 10 à 25 % sur les moyennes KR et KP pour les états de charge les plus sensibles (7). Nous avons poursuivi l’étude des transitions plus excitées Δn=1, 2. De tes calculs peuvent facilement atteindre 6 mois et plus et des tailles mémoires considérables, par exemple pour les ions FeVI, FeVII ou NiVIII, NiIX. La convergence des résultats nécessite un compromis entre un bon traitement de L’IC conjointement à une bonne représentation des états excités. A des centaines de milliers de niveaux (qui entraine la diagonalisation de très grandes matrices) sont associés des milliards de coefficients d’interaction à traiter. Des travaux sont en cours pour compléter le travail sur les transitions Δn=0. L’ensemble de ces résultats a été comparé à d’autres calculs d’opacités théoriques (OP (1), les codes ATOMIC de Los Alamos (8, 9), le code TOPAZ (10) ou le code SCO RCG du CEA-DAM (11)). Nous avons mis en évidence et expliqué des résultats aberrants dans la base de données OP remise en cause par les astrophysiciens. Un très bon accord a été observé avec SCO-RCG et une collaboration est en cours pour combiner les performances des 2 codes (5). Des comparaisons ont aussi été réalisées avec les résultats expérimentaux obtenus au LULI avec le laser LULI 2000, pour des conditions de degré de charge (températures entre 10 et 40 eV mais des densités réalisables en laboratoire entre 1 et 5 mg/cm³ (12).

En conclusion le calcul des spectres de couche M ouverte à l’ETL des ions de la série du fer n’est désormais plus un challenge que les théoriciens ne puissent défier grâce à la puissance des ordinateurs de calcul actuels. Toutefois ces calculs nécessitent encore du temps et un grand espace de stockage pour les résultats. La précision obtenue permet la prévision d’expériences. Nous restons dans l’attente de plus de résultats expérimentaux pour valider nos prédictions théoriques. 

Références :

• (1) M.J., Seaton, R.M. Badnell, Mon. Not. R. Astron. Soc. 354, 457 (2004); M.J. Seaton & al Mon. Not. R. Astron. Soc. 354, 457 (2004); http://cdsweb.u-strasbg.fr/topbase/.
• (2) C.A. Iglesias, F.J. Rogers,  Ap. J. 464, 943 (1996); F.J. Rogers, C.A. Iglesias, Science 263, 50 (1994); C.A. Iglesias, F.J. Rogers and B.G. Wilson, Ap. J. 360, 221 (1990); C.A. Iglesias, F.J. Rogers, Ap. J. Suppl. Ser. 79, 507 (1992); C.A. Iglesias, F.J. Rogers, Ap. J. 443, 469 (1995).  
• (3) S. Salmon, S. Montalban, J. Morel et al., Mon. Not. R. Astron. Soc. 422, 3460 (2012); A.A. Pamyatnykh, Acta Astron. 49 (1999) 119; P. Walczak, J. Daszynska-Daszkiewicz, A.A. Pamyatnykh, T. Zdravkov, Mon. Not. R. Astron. Soc. 432, 822 (2013); J. Daszynska-Daszkiewicz, W. Szewczuk, P. Walczak,, Mon. Not. R. Astron. Soc. 431, 3396 (2013); S. Turck-Chièze S., F. Delahaye F., D. Gilles D., et al., High Energy Density Physics  5, 132 (2009) and references therein; S. Turck-Chièze, D. Gilles, M. Le Pennec et al., High Energy Density Physics 9, 243 (2013).
• (4) D. Gilles, S. Turck-Chièze, M. Busquet, F. Thais, G. Loisel, L. Piau, J.E. Ducret, T. Blenski, P. Cossé, G. Faussurier, F. Gilleron, J.C. Pain, J.A. Guzik, D.P. Kilcrease, N.H. Magee J. Harris S. Bastiani-Ceccotti, F. Delahaye and C.J Zeippen, EAS Publications Series 58, 51 (2012); D. Gilles, S. Turck-Chièze, M. Busquet, F. Thais, G. Loisel, L. Piau, J.E. Ducret, T. Blenski, C. Blancard, P. Cossé, G. Faussurier, F. Gilleron, J.C. Pain, Q. Porcherot, J.A. Guzik, D.P. Kilcrease, N.H. Magee J. Harris S. Bastiani-Ceccotti, F. Delahaye and C.J Zeippen, EPJ Web of Conferences 59, 14003, (2013).
• (5) D. Gilles, M. Busquet,  M. Klapisch, F. Gilleron, J.-C. Pain, HEDP 16, 1 (2015).
• (6) M. Busquet,  M. Klapisch, , D. Gilles, EPJ Web of Conferences 59, 14004 (2013); M. Busquet, A. Bar-Shalom, M. Klapisch, J. Oreg , J. Phys. IV 133, 973 (2006); M. Busquet, M. Klapisch, Bull. American Phys. Soc. 55, 225 (2010); A. Bar-Shalom & al, Phys. Rev. A 40 3183 (1989); ibid, AIP Conference V 926, 206 (2007).
•  (7) D. Gilles, M. Busquet,, F. Gilleron,  M. Klapisch, J.-C. Pain, Journ of Phys.: Conf. Series 717, 012017 (2016).
•  (8)  N.H. Magee et al., Astron.  Soc. of the Pacific Conf. series, Vol. 78, 51 (1995); J. Colgan et al., International conference on Atomic and Molecular Data Proceedings 17 (2013); J. Colgan et al., High Energy Density Physics 9, 369 (2013)
• (9) C.J. Fontes, C.L. Fryer, A.L.Hungerfold, P. Hakel, J. Colgan, D.P. Kilcrease, M.E.Sherill, American Institute of Physics conference series HEDP 16, 53 (2015).
• (10) C.A. Iglesias, MNRAS 450, 2 (2015).
• (11) J.-C. Pain, F. Gilleron, Q. Porcherot, T. Blenski,  Processes in Plasmas conference, Auburn, AL, USA, submitted to AIP Conf. Proc. (2013); J.-C. Pain, F. Gilleron, Q. Porcherot, T. Blenski, Proceedings of the 40th EPS conference, on Plasma Physics, Proceedings of the 40th EPS conference on Plasma Physics P4.403 (2013); Q. Porcherot, J.-C. Pain, F. Gilleron, T. Blenski , High Energy Density Physics 7, 234 (2011); R.D. Cowan, “The Theory of Atomic Structure and Spectra”, University of California Press, Berkeley (1981).
• (12) M. Dozières, F. Thais, S. Bastianni-Cicotti, T. Blenski, M. Comet, F. Condamine, J. Fariaut, F. Gilleron, D. Gilles, J.-C. Pain, M. Poirier, C. reverdin, F. Rosmej, V. Silvert, G. Soullié, B. Villette, HEDP (soumis 2018).

Cette branche de notre activité est de nature théorique et numérique. Elle concerne les plasmas peu denses — densité de l’ordre du 100e de celle du solide ou en-dessous — dans lesquels l’interaction entre ions peut être traitée comme une perturbation, voire totalement négligée. En revanche cette approche s’applique à des plasmas très chauds — températures caractéristiques entre le millier et le million de degrés Kelvin — dans lesquels les ions peuvent présenter plusieurs sous-couches ouvertes et les spectres d’absorption un très grand nombre de raies. L’objectif de cette approche est de décrire de manière fine la structure atomique et les taux de transition. Dans le cadre présent les effets de l’environnement plasma sont, s’ils sont pris en compte, traités de manière perturbative grâce à un terme phénoménologique ajouté au hamiltonien d’interaction électron-ion.

Une partie de cette ligne de recherche s’effectue par une approche complètement analytique. C’est le cas notamment de l’étude de l’effet d’un potentiel de sphère ionique dit « gaz d’électrons uniforme » sur les ions hydrogénoïdes. C’est aussi le cas de l’étude des moyennes en configuration de l’interaction spin-orbite, pour lesquelles nous avons développé des méthodes fondées sur l’expression explicite de ce potentiel et sur la seconde quantification. 
Cependant l’essentiel de cette activité s’effectue en utilisant des codes de structure atomique disponibles dans la littérature. Il s’agit notamment des codes de potentiel paramétrique HULLAC [BarShalom2001, Busquet2006] et FAC [Gu2008] qui sont bien adaptés à la description de plasmas fortement ionisés. Le code source est dans les deux cas disponible, ce qui permet au besoin de rajouter des effets nouveaux, tels que l’interaction via un potentiel de sphère ionique. Toutefois notre travail consiste la plupart du temps à écrire des post-processeurs qui permettent soit de calculer les spectres de plasmas à l’équilibre thermodynamique, soit de caractériser les propriétés de plasmas hors équilibre thermodynamique. Nous effectuons aussi des comparaisons avec le code hybride SCO-RCG développé en partie dans notre laboratoire et en partie au CEA-DAM [Porcherot2011]. Cette approche numérique décrite ci-dessus s’applique essentiellement à trois types d’études.

1.    Les expériences d’interaction laser-plasma effectuées sur des installations de classe kJ (LULI 2000) produisant des impulsions nanoseconde sont interprétées à l’aide de post-processeurs développés dans notre laboratoire. Ceux-ci sont fondés sur une hypothèse de plasma à l’équilibre thermodynamique local (ETL) et peu corrélé. 
2.    Nous développons des codes dits « collisionnels-radiatifs » pour étudier les plasmas peu denses et hors ETL, codes fondés sur les données produites par les suites HULLAC ou FAC. 
3.    Les effets liés à l’environnement plasma sont traités à l’aide d’un terme supplémentaire dans l’interaction électron-ion, de type « potentiel de sphère ionique », inclus dans le code FAC. Ce terme décrit l’effet d’écran associé aux électrons libres. Il est ainsi possible de calculer des déplacements de niveaux et des modifications de taux de transition ou collisionnels.

Pour en savoir plus :

Moyennes en configurations et faisceaux de transitions

Codes détaillés pour les plasmas ETL et HETL

Effets de l’environnement plasma

Références :

• [BarShalom2001] A Bar-Shalom, M Klapisch, J Oreg, “HULLAC, an integrated computer package for atomic processes in plasmas”, J. Quant. Spectrosc. Radiat. Transfer 71 169 (2001).
• [Busquet2006] M Busquet, A Bar-Shalom, M Klapisch, “An improved version of the HULLAC code”, J. Phys. IV France 133 973 (2006).
• [Gu2008] M F Gu, “The flexible atomic code”, Can. J. Phys. 86 675 (2008).
• [Porcherot2011] Q Porcherot, J-C Pain, F Gilleron, T Blenski, “A consistent approach for mixed detailed and statistical calculation of opacities in hot plasmas”, High Energy Density Phys. 7 234 (2011).
   

Les expériences décrites ici ont été effectuées sur l’installation laser LULI-2000. Elles consistent à créer un plasma par chauffage indirect sur une cible en général métallique et à le sonder par un faisceau à large bande spectrale nommé « backlighter ». La transmission de la cible est mesurée soit dans le domaine X, typiquement de 700 à 1800 eV, ou extrême-UV (XUV), soit de 50 à 250 eV environ. Les conditions de chauffage et la densité électronique du plasma créé sont telles que l’hypothèse d’équilibre thermodynamique local est raisonnable pour ces milieux.

Une dizaine de campagnes de mesure d’opacité a été réalisée par notre équipe au cours des dernières décennies en utilisant divers schémas de chauffage indirect. Les premières expériences ont été effectuées avec la feuille à radiographier appliquée  sur l’ouverture d’une sphère en or [Thais2003, Loisel 2009]. Ensuite, nous avons utilisé une géométrie où une deuxième sphère en or était ajoutée symétriquement à la première par rapport à l’échantillon. L’axe de détection est confondu avec la droite passant par le centre des sphères. Au rayonnement transmis par l’échantillon s’ajoute l’émission « parasite »  des cavités. Aussi une troisième géométrie a été mise en œuvre. Au cours des campagnes récentes la détection a été effectuée tantôt dans le domaine X, tantôt simultané¬ment dans les deux gammes X et XUV. 

Campagne 2013

Cette campagne avait pour objet l’étude de l’absorption de divers métaux tels que le nickel, le cuivre ou l’aluminium dans les domaines X et XUV. Seuls les résultats du domaine X se sont révélés réellement exploitables et sont présentés ici. Un schéma typique de mesure de transmission est présenté sur la ffigure 1. 
 

Resolving in time the ultrafast buildup of an autoionizing resonance

Spectroscopy has taught us how the very precise measurement of resonance lineshapes gives insight into the structure of matter. However, as a time-integrated measurement, the spectral lines give only indirect information on the underlying electronic dynamics. The resonance width can be related to the timescale of the electronic excitation and relaxation, but, in the general case, this is not enough for accessing the details of the full dynamics that have to be recovered from advanced modeling. A typical case is the one of autoionizing resonances, where the system (atom, molecule, nanostructure) can be ionized either directly to the continuum or be trapped in a very excited state for a very short time (femtosecond) before reaching the continuum. The interference between the two channels results in an asymmetric lineshape, called Fano profile after the Italian theoretician Ugo Fano who first modeled this process. While the Fano profile has been extremely successful in analyzing the resonance lines measured in a wide variety of systems, the details on how the process unwraps in time have remained elusive, the ultrashort timescale at stake precluding direct time-domain investigations.

In collaboration with two theory groups (LCPMR-Paris and UAM-Madrid), we have developed a new technique called ‘Rainbow Rabbit’ based on coherent multi-color ionization by an attosecond pulse train precisely synchronized with an infrared laser pulse. This technique gives direct access to the spectral amplitude and phase of the resonant electron wave packet emitted in the continuum. A Fourier transform then allows us to resolve the ultrafast buildup of the autoionizing resonance, revealing the decomposition of the process in two nearly consecutive steps governed by fairly different time scales (Fig. 1): during the first 3 fs, the direct ionization channel dominates; then, the resonant path starts contributing as the doubly excited state decays in the continuum, resulting in interferences between the two channels that ultimately shape the Fano profile. This technique opens multiple opportunities for studying ultrafast strongly correlated dynamics in a variety of systems, from molecules and nanostructures to surfaces, and controlling matter changes at a most fundamental level.

References :

• Gruson V., Barreau L., Jiménez-Galan Á., Risoud F., Caillat J., Maquet A., Carré B., Lepetit F., Hergott J.-F., Ruchon T., Argenti L., Taïeb R., Martín F., Salières P., “Attosecond dynamics through a Fano resonance: monitoring the birth of a photoelectron”. Science 354(6313), 734-8 (2016).
• Busto D., Barreau L., Isinger M., Turconi M., Alexandridi C., Harth A., Zhong S., Squibb R.J., Kroon D., Plogmaker S., Miranda M., Jimenez-Galan A., Argenti L., Arnold C.L., Feifel R., Martin F., Gisselbrecht M., L'Huillier A., Salières P., “Time-frequency representation of autoionization dynamics in helium”,  J. Phys. B 51, 044002 (2018).

Main funding :  ANR-CIMBAAD coordinated by Pascal Salières, and ITN-MEDEA.

Les sources d’électrons ont largement été supplantées par les sources de photons dans les applications résolues en temps. Les développements récents de nouvelles sources d’électrons permettent de reconsidérer leur utilisation pour ces applications émergentes. Ces sources possèdent en effet un certain nombre d’avantages : les électrons sont en général plus simples à produire et à manipuler que les RX, avec un rapport performance/prix inégalé. La production et la caractérisation de paquets d’électrons ultracourts constitue aujourd’hui un défi technologique à relever pour s’ouvrir aux domaines applicatifs. Sous l’impulsion d’un groupe d’utilisateurs de la ligne XUV PLFA avec lequel nous avions une collaboration de longue date, (B. Lucas, E-M. Staicu Casagrande, Y. Picard et A. Huetz à l’ISMO, F. Catoire au CELIA, M. Géléoc au LIDYL), une première version de canon à électrons est développée en 2014 par A. Huetz. L’objectif visé est alors l’ionisation en phase gaz par impact d’électrons de molécules alignées par laser sur PLFA, dans le cadre du projet ANR MOLALIE. En 2015, un nouveau projet de recherche PALM EMERGENCE voit le jour avec une nouvelle équipe constituée (port. LIDYL M. Géléoc) : coll. CEA/LIDYL (D. Guillaumet, T. Gustavsson), CEA/NIMBE (JP. Renault, M. Bouhier), ISMO (EM Staicu-Casagrande), LPGP (B. Lucas) et la start-up iTEOX (T. Oksenhendler). Les finalités scientifiques sont différentes mais basées sur l’utilisation d’un outil commun : un canon à électrons photo-déclenché par laser. Dans LUBIOL, nous étudions à l’aide de ce canon la scintillation de molécules biologiques résolue en temps, induite par des paquets d’e- ultra-courts. Une publication est en cours de rédaction.

Schéma de principe de l’expérience LUBIOL

1^ère mesure de scintillation à résolution temporelle picoseconde de l’ADN

Ce projet a bénéficié du soutien du réseau RENATECH

Les molécules flexibles présentent des propriétés variant suivant leur forme, ce qui en fait des objets dont les applications intéressent de multiples domaines (médicaments, nouveaux matériaux, foldamères…). Un des enjeux majeurs est de pouvoir contrôler leur repliement et in fine de contrôler leurs propriétés. Dans ce contexte, de nombreuses techniques existent pour caractériser les différentes conformations que peuvent adopter ces molécules flexibles. Parmi elles, la spectroscopie IR a été employée pour caractériser les diverses conformations adoptées par une fonction chimique très appréciée dans la synthèse de molécules flexibles de forme contrôlée, la fonction hydrazide. Cette étude impliquant l’équipe SBM du LIDYL, en collaboration avec deux équipes de l’Université Paris-Sud, a montré que cette spectroscopie était extrêmement sensible aux effets d’hyperconjugaison se produisant au cœur des hydrazides, procurant ainsi un puissant diagnostic conformationnel.

Référence : "Direct Spectroscopic Evidence of Hyperconjugation Unveils the Conformational Landscape of Hydrazides", E. Gloaguen, V. Brenner, M. Alauddin, B. Tardivel, M. Mons, A. Zehnacker-Rentien, V. Declerck, D. J. Aitken. Angew. Chem. Int. Ed. 10.1002/anie.201407801.L’hyperconjugaison, c’est-à-dire le transfert électronique partiel entre orbitales voisines (délocalisation), est en effet un phénomène extrêmement général, qui contribue notamment à stabiliser les conformations des systèmes flexibles, et dont la mise en évidence expérimentale directe restait jusqu’à présent très limitée. En parvenant à détecter l’hyperconjugaison sur des hydrazides, la spectroscopie IR ouvre ainsi des perspectives non seulement pour la caractérisation des conformations de nombreux systèmes flexibles, mais aussi pour l’étude plus fondamentale du concept d’hyperconjugaison et de sa modélisation

Suite à l'absorption UV, de nombreux systèmes biomoléculaires sont dotés de mécanismes de désactivation des états excités qui assurent leur stabilité photochimique. L'un des principaux objectifs de notre recherche est d'étudier la dynamique conformère-sélective de systèmes moléculaires bio-pertinents par une approche duale expérience-théorie qui consiste en la mise en œuvre :

i) d’une caractérisation expérimentale des durées de vie et de la nature des états électroniques formés dans des expériences pompe-sonde nano, pico- et femtoseconde. Des techniques de diagnostic sophistiquées sont utilisées pour caractériser la dynamique d'état excité.
 

Contact :  M. Géléoc

Canon à électron photo-déclenché par laser à haute résolution temporelle

En nous appuyant sur les résultats du projet LUBIOL et sur une collaboration avec la start-up iTEOX, nous avons initié des travaux en vue de réaliser un démonstrateur de mini-canon (voir fait marquant).

Objectifs :

• Combler le gap entre les canons commerciaux et les canons de laboratoire
• Générer des impulsions d’électrons ultra-courtes (ps) à l’aide d’un instrument facile d’utilisation
• Etendre le champ d’application de ces impulsions
• Améliorer les performances des mesures résolues en temps

La preuve de concept établie en 2016, nous travaillons depuis à la conception et au développement de prototypes. On peut citer notamment le développement d’outils de caractérisation des impulsions, notamment un nouveau diagnostic temporel picoseconde pour la détection robuste de charges résolue en temps, ainsi que le développement d’un démonstrateur miniaturisé pour l’analyse par faisceau d’électrons. Nous avons un objectif de valorisation et un objectif de recherche portant sur le développement de nouvelles applications dans les domaines de l’interaction électron-matière.
En termes de perspectives de valorisation, un brevet est en cours d’examen et la création d’une start-up, faisant le lien avec un partenaire industriel, est à l’étude. Outil de choix pour des expériences pompe-sonde, le couplage du mini canon avec les sources kHz d’ATTOLab, ou les sources MHz comme SOLEIL sera tenté. L’intégration des différentes briques technologiques développées, dans un nouvel instrument dédié à l’étude de spectres de molécules biologiques, sera notamment poursuivie au sein du groupe LUMO en 2019.
 

Spectroscopies laser et applications

Contacts : E. Gloaguen, M. Mons

Contact :  V. Brenner,  M. Mons

While the absorption of light by molecular systems and in particular biomolecules is ubiquitous in Nature and used in many fields of research, the understanding of the underlying ultrafast process following the photon absorption is still limited. Conformer-selective excited state dynamics of bio-relevant systems (isolated and hydrated peptides, or model complexes for chiral recognition) have been then investigated, in the frame of the ANR-funded ESBODYR project, through a synergetic experimental/theoretical approach : 

(i)    An original multi-step and multi-level theoretical strategy to efficiently and accurately model the excited states potential energy surfaces of these systems have been developed. 
(ii)   In parallel, novel experimental procedures coupling the measure of excited state dynamics by nano-, pico and femtochemistry techniques with the conformer-selectivity brought by IR spectroscopy or its variant in helium droplets have been implemented.
 

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   Charged particle acceleration through laser-matter interaction is a well known phenomenon since long-time. It nowadays gains again the attention of a range of not exclusively scientific communities thanks to the advances in high energy lasers technology. In particular, the CPA technique allows T3 (Table Top Térawatt) lasers reaching, and sometimes getting over, intensities around 10²⁰ W/cm². Particle beams produced in this so-called “relativistic” regime (as accelerated electrons velocity is close to c) show outstanding features in terms of energy, brightness and short burst duration. As a consequence they are interesting for a large spread of applications (electric fields and density probing in plasmas, isochoric heating, positron, neutrons and medical isotopes production, health domain applications). Undoubtedly, the research in this field is stimulated to a large extent by the hope of using laser produced high energy particles for medical purposes. In particular, laser driven sources appear as a quite promising alternative to classical accelerator sources for proton beam therapy. 

   In Saclay, the PHI group has been working on this theme since 2005, using our ultra-high contrast 100 TW, 25 fs laser system (UHI100). In these conditions of interaction, we were the first to show, in the past, that both the side of the target exposed to the laser and the opposite side produce beams of particles with similar characteristics, which propagate, in directions opposite, normally to the target^[1] . Today, our research focuses mainly on the study of the influence of appropriately structured targets (foams, nanostructures, grating-like patterns) on the emitting characteristics of proton beams^[2].

Throughout the development of ultrafast optics, the ability to accurately measure the temporal properties of ultrashort light pulses has been crucial. Several well-established techniques are now available to measure their electric field E(t) from the femtosecond down to the attosecond range. However, within any ultrashort beam, the temporal properties of the light pulse can vary spatially and vice versa.

Such correlations between the spatial and temporal properties are called spatiotemporal couplings (STCs) and prevent the decomposition of the laser field E(t,r) as E(t,r) = f(t)g(r). A simple Fourier transform with respect to time shows that STCs are the temporal counterpart of conventional chromatism, that is, the frequency dependence of the spatial properties of a light beam.
STCs are ubiquitous in ultrafast optics. In the femtosecond range, chirped-pulse amplification (CPA), the key technology of amplified ultrashort pulses, relies on the use of massive STCs induced at different locations in laser systems (for instance by gratings or prisms), which should all eventually perfectly cancel out at the laser output. Residual STCs, for example resulting from imperfect compensation, decrease the peak intensity at focus by increasing both the focal spot size and the pulse duration. This is particularly detrimental for UHI lasers, which aim for the highest possible peak intensities. 

Accurately measuring STCs is thus essential in ultrafast optics. In the past 6 years, we have developed two different and complementary techniques to fully characterize the spatio-temporal (or spatio-spectral) structure of femtosecond lasers, which are particularly suited to high-power systems. These are the TERMITES and INSIGHT techniques. We have now applied these techniques to several high-power femtosecond lasers, such as UHI100@CEA Saclay, Salle Jaune @ LOA, and the PW BELLA laser @LBLN. 

Movie of the E-field of the BELLA beam in (x,y,t) as the beam travels across the best focus.

3D view of the E-field of the UHI100 laser beam in a given propagation plane (collimated beam)

References :

“Space-time characterization of ultra-intense femtosecond laser beams”, G. Pariente, V. Gallet, A.Borot, O. Gobert and F. Quéré, Nat. Photonics (2016) 10 p547 

“Spatio-spectral metrology at focus of ultrashort lasers: a phase retrieval approach”, A. Borot and F. Quéré, Optics Express (2018) 26 p.26444 

Interpretation/design of experiments performed in the PHI group require theoretical modeling supported by challenging 3D Particle-In-Cell (PIC) simulations of laser-plasma interactions. These 3D simulations are paramount for building analytical models of important physical processes as well as obtaining quantitative estimates of the properties of the light/particle sources produced by the novel schemes developed in our group.

    Up to now, 3D simulations of plasma mirror sources could not be performed with standard PIC codes as these induce unphysical errors degrading harmonic and electron properties even at very high numerical resolution. We recently demonstrated with LBNL that mitigation of these errors requires huge resource-to-solution that has prevented for a long time accurate 3D modeling even on the largest supercomputers. This has strongly limited the design of applications based on plasma mirror sources. In this context, we recently developed (in collaboration with LBNL) the highly-accurate and massively parallel pseudo-spectral PIC code PICSAR (‘Particle-In-Cell Scalable Application Ressource’) that employs novel massively parallel pseudo-spectral Maxwell solvers to suppress unphysical errors. This code significantly reduces resource-to-solution required to achieve a given accuracy and enabled the very first 3D accurate simulations of plasma mirror sources on large supercomputers as required by our activities. These 3D simulations already enabled a fine understanding of recent 100TW PM experiments at CEA previously out of reach of standard 3D codes. PICSAR has also been highly optimized on exascale architectures that will be required for the most challenging 3D simulations to come. 

    The 3D simulations run in support of experiments require huge computational ressources. As PICSAR is one of the workhorses of exascale programs/design centers, we regularly obtain 100 million CPU hours a year on petascale clusters/exascale testbeds (e.g. through the INCITE call for proposals) that are key to the success of our theoretical activities. 

     PICSAR can be run as a standalone code, or as a library called by another PIC code. At present, It notably enhances capabilities of major PIC codes in US (Warp,WarpX) and in Europe (SMILEI). In this regard, PICSAR has been coupled (through the python layer) to the open source code Warp that can now call PICSAR routines for performing the core and most time-consuming parts of the PIC loop. This coupling significantly boosted Warp by a x8 speed-up and enabled its use on modern architectures. "

Snapshot of the electron distribution phase space taken from PICSAR simulations (position z/momentum p_z) of a dense plasma irradiated by a high power laser (I>10¹⁹W.cm^-2). The color scale corresponds to the initial electron position before arrival of the laser. This image is a perfect illustration of the so-called ‘stretching and folding’ mechanism responsible for the emergence of chaos in the laser-plasma interactions at these intensities. The electrons chaotic behavior eventually leads to significant absorption of laser energy in the plasma by stochastic heating.

We study plasmonic excitations in structured targets and their impact on laser-target coupling in a regime of high short pulse laser fields (~30fs) at irradiation intensities (10^19-20 W/cm²) several orders of magnitude higher than the typical values used in ordinary plasmonics and such that nonlinear and relativistic effects play a major role. We aim at tuning the features of the SPW driven electron bunches in order to build and validate an ultra-short synchronized light and electron source, with potential applications in probing ultrafast electronic processes in systems of interest in chemistry, biology and material science
The theory of SPW excitation and resonance is well known only in the linear regime and most experiments so far have been restricted to intensities below 10¹⁶ W/cm², unable to drive relativistic SPW because of the intense prepulses inherent to high-power laser systems which can lead to an early disruption of the necessary target structuring. Nonetheless, exploiting the ultra-high contrast 100 TW laser facility UHI100 in Saclay we recently observed, for the first time at our knowledge, the acceleration of an electron beam driven by SPW along the target surface (figure 1) and a strong enhancement of both the energy and the number of electrons emitted from gratings irradiated at an incidence angle close to the resonant value for SPW excitation when compared to flat targets (figure 2). High current (more than 600 pC) electron emission is concentrated in a narrow cone close to the target surface, with energy spectra peaking at 5-8 MeV and reaching up to ~20 MeV that we succeeded to reproduce with massively parallel 2D and 3D numerical simulations (fig. 2 in joint document). Building on this, our last year experimental activity was devoted to clear away most experimental bottlenecks concerning future characterization (i.e. bunch duration determination) and application devoted (i.e. SPW driven high order harmonics emission) experiments.

References :

Cantono, G.; Sgattoni, A.; Fedeli, L.; et al. Extensive study of electron acceleration by relativistic surface plasmons PHYSICS OF PLASMAS, 25, 031907 (2018)

Sgattoni, A.; Fedeli, L.; Cantono, G.; et al.  High field plasmonics and laser-plasma acceleration in solid targets PLASMA PHYSICS AND CONTROLLED FUSION, 58, 014004   (2016)

Fedeli, L.; Sgattoni, A.; Cantono, G.; et al. Electron Acceleration by Relativistic Surface Plasmons in Laser-Grating Interaction PHYSICAL REVIEW LETTERS, 116,  015001 (2016)

Ceccotti, T.; Floquet, V.; Sgattoni, A.; et al. Evidence of Resonant Surface-Wave Excitation in the Relativistic Regime through Measurements of Proton Acceleration from Grating Targets PHYSICAL REVIEW LETTERS, 111, 185001 (2013)
 

The PHI team is involved in research on :

• Electrons from Laser-Plasma accelerator 

The team performs various experiments at LIDYL, with UHI100 laser (100 TW-25 fs-10 Hz, commercial system of the company Amplitude Technologies, acquired in 2009 to replace the UHI10 laser), coupled with two radioprotected and fully equipped experimental areas (double plasma mirror chamber, wavefront correction system, experimental chambers, optical diagnostic tools and diagnostics for secondary emissions of plasmas (particles, photons)). This facility will be moved to new location at the end of 2019. Experimental devices (excluding laser) will be installed in a radio-protected room of 200 m2, currently under refurbishment.

Experimental ensemble is accessible to external teams through various calls:

• National Access ;
• ARIES Transnational European  access ;
• Laserlab Europe Access.

2)    Macroscopic response 
a)    Model description:
We solve the wave equation in 2D cylindrical or 3D Cartesian geometry, depending on the problem under consideration, using either a finite difference or a pseudo-spectral method. Different approximations can be made, from the paraxial and slowly varying envelope approximations to the solution of the full wave equation. The source term is given by the solution of the Schrödinger equation in the strong field approximation (SFA).

b)    Applications:
-    HHG with twisted beams:
Twisted beams, e.g. Laguerre-Gauss (LG) beams, carry orbital angular momentum (OAM). They allow producing high-order harmonic beams with angular momentum l_q = q×l₁, of great interest for many fundamental studies, such as the exchange of OAM in light-matter interactions. Different generation configurations could be used: single beam, collinear two-color beams, or one-color crossing beams.
The pictures below depict the far-field diffraction patterns of H27, produced by two LG beams, crossing with a small angle at focus. The main beam, carrying an l_m = +1 OAM, diffracts on the transient grating produced by the perturbative beam, carrying an lp = ±2 OAM. The series of rings with increasing or decreasing radii correspond to diffraction orders with increasing or decreasing OAM. When l_p = -2 (top picture), the OAM decreases from the right to the left. The situation is reversed when l_p = +2 (bottom picture).
 

Far-field diffraction pattern of H27 produced by two crossing beams carrying l_m = +1 and l_p = -2 OAM.

Far-field diffraction pattern of H27 produced by two crossing beams carrying lm = +1 and lp = +2 OAM

Reference : R. Géneaux, A. Camper, T. Auguste, O. Gobert, J. Caillat, R. Taeïb, and T. Ruchon, Nat. Commun. 7:12583 doi: 10.1038/ncomms12583 (2016).

a)    Model description and method:
We solve the time-dependent Schrödinger equation (TDSE), in the single active electron approximation, on a 1D or 2D Cartesian grid or in 3D spherical geometry. The electron wavepacket (EWP) dynamics is governed here by the static atomic potential and the strong time-dependent laser electric field. The eigenvalues and associated eigenvectors of the stationary Hamiltonian (without laser field) are first computed by means of the imaginary time propagation method, for a soft-core screened Coulomb atomic potential, reproducing the ionization energy of the considered atom or molecule. The laser is then turned on, and the ground state wavefunction is propagated in time, using a split-step or a finite difference method. The interaction with the laser is calculated in the dipolar approximation, in the length or velocity gauge.

b)    Illustrating example: generation of circularly polarized attosecond pulses:
High-order harmonics generated by counter-rotating laser fields at the fundamental (ω) and second harmonic (2ω) frequencies are of particular interest for producing table-top coherent sources of circularly-polarized ultrashort extreme-ultraviolet light. The Lissajous representation of the ω+2ω field has a three-fold rosette shape. The EWP, driven in the continuum by this field, revisits cyclically (each third of the fundamental optical period) its parent ion, resulting in the emission of circularly polarized harmonics with orders 3q+1 and 3q+2 (q = 0, 1…). The movie below illustrates the EWP dynamics in such a bi-chromatic, bi-circular laser field for a hydrogen atom. The nucleus (proton) is in the center of the window.

Download the executable.

Numerical simulation activities aim at supporting the experiments on High-order Harmonic Generation (HHG), carried out by the Attophysics Group on the AttoLab laser facility. To this end, we develop numerical tools describing the non-linear response of a dilute medium to a strong laser field, on the two spatio-temporal scales of the problem: the microscopic scale, accounting for the interaction of a single atom with the local field, and the macroscopic one, describing the interaction between the laser beam and the target. The microscopic response, i.e. the dipole, is given by the solution of the time-dependent Schrödinger equation, while the macroscopic response is calculated using the wave equation, with the microscopic dipole as a source term.

Molecular imaging with a sub-femtosecond resolution is made possible by the built-in attosecond rescattering dynamics leading to single ionization and elastic rescattered photoelectron as well as double and multiple ionization from inelastic recollision. The experimental diagnostics are aimed at measuring the ion and electron angle-resolved energy spectra in aligned molecules in order to extract the observables from both elastic and inelastic scattering i.e. electron-ion elastic collision cross sections, double ionization yields from inelastic rescattering and the associated electron correlated dynamics, and finally fragment momenta correlations from Coulomb explosion.

L'objectif de ces thématiques est comprendre et contrôler la dynamique de rediffusion en champ laser intense d'un électron avec le cœur ionique, qui conduit à plusieurs processus importants, tels que la diffusion élastique ion-électron, l’ionisation multiple.

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The Attophysics group operates the Sofockle laser system which delivers pulses of wavelength 0.8 µm, duration 40 fs, energy 700 µJ with a repetition rate 3 kHz. A post-compression optical bench was implemented in order to reach pulse durations of 10 fs with energy 200 µJ.  In addition to experiments of the Attophysics group, the laser system is used by other groups from LIDYL and from Université Paris-Saclay. In particular, the large bandwidth of the compressed pulses at 10 fs allowed us to generate tunable pulses in the 375430 nm range with pulse duration smaller than 50 fs for COLTRIMS experiments performed by D. Dowek and coworkers (ISMO, Université Paris-Saclay).

Collaborations: LIDYL-DICO, LIDYL-PHI, ISMO (Université Paris-Saclay)
 

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When several electrons are ejected from a molecule by a femtosecond laser pulse in the 10141015 Wcm-2 intensity range, the Coulomb repulsion between the resulting multicharged atoms leads to fragmentation called Coulomb explosion. The atomic fragments trajectories are determined by their initial positions within the molecule: In principle the molecular geometry may be inferred from these trajectories. For instance, the linear geometry of acetylene may be deduced from both covariance maps recorded at 1014 and 3×1014 Wcm-2. However, nuclear motions during the laser pulse of 40 femtoseconds allow charge-resonance enhanced ionization (CREI) to take place. This effect discovered by A.D. Bandrauk et al. (Université de Sherbrooke, Canada) leads to fragments emitted at larger distances than the original bond distances, and inhibits any conclusion about the molecular geometry. We reduced this effect by using pulse durations of 10 femtoseconds. Recently, the electron emission from CREI was detected separately from other electron emission channels using molecular alignment. Differential electron-ion coincidence experiments may lead in the future to Coulomb explosion detection at the molecular bond distances and hence give a simple and straightforward diagnostic of the molecular geometry.

Collaborations: ISMO (Université Paris-Saclay), LSI (École polytechnique)

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Paires d'ions

Les paires d’ions sont des objets omniprésents dans la nature, depuis l’eau de mer, les aérosols, jusqu’aux organismes vivants. Elles apparaissent dans les toutes premières étapes de la cristallisation des espèces ioniques, elles influencent les propriétés des solutions concentrées en ions ainsi que celles des liquides ioniques, et jouent ainsi un rôle majeur dans d’innombrables applications. Quel que soit le domaine où elles apparaissent, en Physique, en Chimie ou en Biologie, leur caractérisation en solution se heurte à une double difficulté: la coexistence de plusieurs types de paires, et leur nature transitoire.

Dans ce contexte, ce projet a pour but d'étudier les paires d'ions globalement neutres par des techniques spectroscopiques lasers IR et UV en phase gazeuse permettant de caractériser individuellement chaque type de paire. Cette approche expérimentale est couplée à des approches théoriques permettant d'identifier les paires d'ions formées en phase gazeuse, et d'extrapoler leur spectroscopie vibrationnelle en solution. Trois axes de recherches sont suivis:

• L'étude structurale en phase gazeuse de paires d'ions modèles d'intérêt pour la solution.
• L'application des études en phase gazeuse aux problématiques des solutions électrolytiques.
• L'étude des effets Stark dans les paires d'ions isolées.

Ce projet est soutenu par:

• l'Agence Nationale de la Recherche (2016-2020, ANR-16-CE29-0017 JCJC)
• Le synchrotron SOLEIL (2019-2020)
• Les centres de calculs nationaux (2016-2019, projet A0050807524)
• Le JSPS (Japan Society for the Promotion of Science, 2018 Summer Grant, J. Donon)
• L'Université Paris-Saclay (2014-2017, Bourse de thèse de l'Ecole Doctorale Sciences Chimiques de l'Université Paris-Saclay)
• Le LabEx PALM (2014-2018, Bourses de Master, ANR-10-LABX-0039-PALM)

Collaborations:

• Pr. David J. Aitken (Institut de Chimie Moléculaire et des Matériaux d'Orsay, Université Paris-Saclay)
• Pr. Masaaki Fujii, Dr. Shun-ichi Ishiuchi (Tokyo Institute of Technology, Japon)
• Dr. Denis Céolin (Synchrotron Soleil)

Références:

J. Donon, Thèse Université Paris-Saclay (2020)

J. Donon, S. Habka, V. Vaquero-Vara, V. Brenner, M. Mons, E. Gloaguen J. Phys. Chem. Lett. (2019)

S. Habka, T. Very, J. Donon, V. Vaquero-Vara, B. Tardivel, F. Charnay-Pouget, M. Mons, D.J. Aitken, V. Brenner, E. Gloaguen, Phys. Chem. Chem. Phys. (2019)

S. Habka, Thèse Université Paris-Saclay (2017)

S. Habka, V. Brenner, M. Mons, E. Gloaguen J. Phys. Chem. Lett. (2016)

La photo-réactivité des molécules et des complexes est étudiée selon 2 approches :

Spectroscopie d'action

La dynamique photo-induite dans le visible-UV de molécules ou complexes de van der Waals de stoechiométrie contrôlées sur les dispositifs EDELWEISS et CICR. Il s’agit d’expériences de spectroscopie ou les produits de réaction sont identifiés soit par la fluorescence dispersée (excitation par lasers continus, dispositif CICR) soit par spectroscopie de photoélectron (excitation par lasers ns, ionisation REMPI, dispositif EDELWEISS). Ces dispositifs permettent donc d’obtenir la spectroscopie de formation d’espèces excitées qui sont caractérisées en fonction de leur stoechiométrie. Ces études ont pu être réalisées sur :

1. des complexes de van der Waals isolés
2. des complexes de van der Waals déposés sur agrégat
3. des systèmes isolés

Regular fs laser provides possibly tunable photons only whithin the broadband of the cristal used, to the detriment of the pulse duration.

Femtochemistry requires photon excitation on the absorption band of the studied system. The challange is also to tune the wavelenght of the pump photon, keeping the feature of the laser in term of pulse duration and with a resonable energy.

Time resolved experiments provides sequance of spectra that requires signal processing to supply the physical or chemical information of interest.

Often, basic approaches gives limited information and are time consuming when experiments are very producing. We are also interrested in developping unsuperveised tools.

This work is done in collaboration with ICUBE/IMAGeS Laboratory

Spectroscopie de complexes moléculaires

La spectroscopie infrarouge d’un complexe moléculaire hébergé dans une gouttelette d’hélium permet d’explorer sa structure ainsi que son interaction avec la gouttelette. Le dispositif Goutellium permet de réaliser ce type d'étude avec deux objectifs fortement interconnectés:

• L'étude de la structure de complexes de van der Waals, en collaboration avec l'équipe SBM.
• L'étude des  effets dynamiques qu’exerce un fluide bosonique de taille finie (la gouttelette d’hélium) sur les déformations d’un système moléculaire très flexible qui y est hébergé.

L’agrégat d’hélium est décrit comme superfluide, sauf au contact d’un potentiel moléculaire qui va le structurer partiellement. Notre laboratoire est l’un des très rares au monde à aborder cette question. Il le fait à la fois sur le plan expérimental et par des simulations numériques.

Environments opens intermolecular relaxation channels. The goal of this study is to investigate the competition between intermolecular and intramolecular relaxation processes. It goes through the study of atoms, Rydberg molecules, etc...

State-of-the-art research project goes with instrumental developments. When possible these developments are shared to the community through patents or publications.

L’installation de nouveaux lasers et l’arrivée de nouvelles technologies au laboratoire ont été pour nous l’occasion de réaliser des développements en optique, en instrumentation et en traitement du signal afin de maintenir nos dispositifs et nos moyens d’analyse à la pointe de l'état de l’art. Nous ne perdons pas de vue les possibilités de valorisation de ces développements. Nous sommes en particulier intéressés par des développements en:

• Optique : développement de doublement achromatique couplé à un NOPA ( Non-collinear Optical Parametric Amplifiers)  (O. Gobert groupe PHI) permettant l’accordabilité de la pompe dans les expériences résolues en temps
• Instrumentation : étude du régime transitoire jet supersonique/jet effusif
• Traitement du signal : nouvelles approches de décomposition de matrices photoélectron/temps en collaboration avec le laboratoire ICUBE/IMAGeS.

L'arsenal des techniques spectroscopiques en phase gazeuse peut révéler les propriétés intrinsèques d'un système moléculaire (structure, dynamique...) avec un niveau de détail unique, à condition qu'il soit isolé et refroidi. Le projet VAPOBIO vise à développer une nouvelle technique de vaporisation utilisant un fluide supercritique (CO2) capable de produire des espèces neutres froides et isolées, et à l'utiliser sur des systèmes biomoléculaires non volatiles. Deux sources de vaporisation, une continue et une pulsée, seront construites pour étudier ces systèmes par des spectroscopies basées sur l'ionisation, et par chromatographie en fluide supercritique. Des applications en recherche fondamentale sont ciblées selon trois axes scientifiques: A. L’analyse de mélanges complexes comme des extraits de produits naturels; B. La caractérisation structurelle détaillée de biopolymères (peptides, sucres) isolés ou au sein d'assemblages supramoléculaires; C. L'étude de processus photophysiques tels que la photofragmentation et la dynamique ultra-rapide de systèmes biomoléculaires sélectionnés. Les sources de vaporisation développées dans ce projet permettront la combinaison de la chromatographie supercritique avec les spectroscopies avancées en phase gazeuse, créant ainsi un outil analytique puissant potentiellement capable de générer plusieurs avancées au-delà des domaines scientifiques directement ciblés par le projet.

Ce projet est coordonné par le LIDYL (Eric GLOAGUEN) et mené en partenariat avec l’ICSN (groupe de David TOUBOUL), le synchrotron SOLEIL (Ligne DESIRS, Laurent Nahon) et l’ISMO (groupe de Pierre Çarçabal) et est soutenu par l’ANR (projet VAPOBIO ANR-20-CE29-0016)
 

Hommage à Bertrand Carré

C’est avec une grande émotion que nous apprenons la disparition de notre collègue et ami Bertrand Carré. Il s’est battu avec un courage impressionnant contre la grave maladie diagnostiquée en juillet 2016. Jusqu’à ces jours derniers, il continuait à travailler, venant régulièrement au laboratoire et participant à un certain nombre de réunions qui engageaient le collectif au niveau de l’Université Paris Saclay.

En effet, le mot "collectif" n’est pas vain pour Bertrand. On peut aussi lui associer le mot "bienveillance" et c’est en s’appuyant sur ces deux valeurs qu’il a mené toute sa carrière avec une modestie qui pouvait parfois étonner, tant elle semblait injustifiée au regard de ses accomplissements.

Bertrand restera pour nous un grand Monsieur. Scientifique hors pair, membre élu du Conseil Académique de l’Université Paris-Saclay, il a contribué, infatigable, à de multiples conseils (département PHOM, école doctorale EDOM), conseils scientifiques (synchrotron Soleil), comités de pilotage (RTRA Triangle de la Physique, Laboratoire d’Excellence PALM), comités de recrutements nationaux et internationaux…

Bertrand entre à l’Ecole Polytechnique en 1975 et poursuit par un DEA de Physique de l’Université Paris-Sud. Il commence alors sa thèse au sein du Service des Physique des Atomes et des Surfaces (SPAS) de la Direction de la Recherche Fondamentale (DRF) du CEA à Saclay. Ses premiers travaux portent sur l’ionisation - induite par laser - de métaux alcalins en phase gaz, en collaboration avec Gérard Spiess. Après sa soutenance, en 1986, il poursuit ses travaux avec François Gounand sur la spectroscopie des systèmes à plusieurs électrons actifs au sein du SPAS (bientôt renommé SPAM - Service des Photons, Atomes et Molécules) en collaboration avec les équipes du LSAI (Laboratoire de Spectroscopie Atomique et Ionique)  et du  LURE (Laboratoire pour l'Utilisation du Rayonnement Electromagnétique).

In the framework of research on clean, secure and efficient energy, hydrogen production by solar water splitting is a very promising method. Overall efficiency of a solar water splitting process is directly related to local photo-electro-chemical reactions at the photo-electrodes-electrolyte interfaces that depend on the local environment defined by its morphology, chemical composition and electronic structure.

Since few years, we are interested by the hydrogen production by water splitting using oxide semiconductors as photo-anodes. Aqueous chemical growth (ACG) is used at SPEC / LNO to deposit nanostructured oxide films with thicknesses from tens to several hundreds of nm, it is more versatile and more appropriate for larger scale production.

Le développement de techniques de diagnostic précoce,  est  un vrai défi dans le domaine médical ou de la défense. Il s’agit d’obtenir un outil capable de détecter rapidement, de façon simple, sensible et spécifique, différents objets biologiques rares en réponse à un besoin d’urgence de diagnostic clinique et/ou de biosécurité. L’approche proposée par le LERI et le LNO est en cela très innovante. Elle est basée sur la combinaison d’un marquage spécifique des anticorps développés au LERI avec des nanoparticules magnétiques et leur détection dynamique avec des capteurs magnétiques à base d’électronique de spin très sensibles. Le LNO possède une très grande expertise dans la conception et l’utilisation de ces capteurs GMR. Ils détectent de  très faibles champs magnétiques et présentent l'avantage de pouvoir être intégrés dans des biopuces (facilement transportables). La collaboration transversale LNO/LERI permet donc d’envisager des tests de diagnostic rapide, de moindre coût dans des zones parfois dépourvues de toute infrastructure médicale de pointe. Ce sujet fait actuellement l’objet d’une thèse. La spécificité du test a pu être mise en évidence en étudiant des cellules cancéreuses de type myélome murin. 

Des matériaux nanoporeux sont obtenus à partir d’alcoxydes métalliques (M (OR)_xR’_4-x, M = Si, Zr, R = CH₃, C₂H₅, R’= fonction chimique ou chaîne fonctionnalisée) via le procédé Sol-Gel. Cette méthode douce de synthèse en milieux aqueux ou hydro-organique permet l’obtention de matrices transparentes de bonne qualité optique avec une porosité contrôlée et une distributions étroite de tailles de pores. Le procédé implique 2 étapes au cours desquelles ont lieu l’hydrolyse et la condensation.

1. Hydrolyse des précurseurs
   (RO)x-M-R_1-x + H₂O → (RO)_x-1R_1-x-M-OH + ROH
2. Condensation
   (RO)_x-1R_1-x-M-OH + HO-M-R_1-x(RO)_x-1 →  (RO)_x-1R_1-x-M-O-M- R_1-x(RO)_x-1 + H₂O

Le réseau tridimensionnel se forme par l’établissement de ponts –M-O-M- ; le "Sol" (suspension colloïdale) devient un "Gel", qui se solidifie au cours d’un séchage en milieu inerte, avec un contrôle de la température et de l’humidité. Au cours de la synthèse, des catalyseurs (acide, base), agents structurants et molécules-sonde peuvent être ajoutés pour accélérer les réactions d’hydrolyse ou de condensation, structurer le réseau poreux ou encore  apporter de nouvelles fonctionnalités au matériau.

Ces matériaux peuvent prendre diverses formes : nanoparticules sphériques, films minces déposés sur substrats (verre, quartz, plastique, textile), blocs monolithiques (disque, tube cylindrique, parallélépipède). Les applications issues de ces matériaux sont nombreuses dans les domaines de la santé et de l’environnement.

Glasses are ubiquitous in many aspects of everyday life and modern technology. Thanks to its capacity to incorporate various chemical elements, many of its properties can be tuned to specific needs. Beside the emblematic researches related to high level radioactive waste vitrification, tremendous efforts have also been invested for the improvement of the fundamental knowledge of the vitreous state of glasses. Our researches touch various aspect of glasses – just to name a few – including the elucidation of atomic-level of glass structure for examining relationships between the chemical composition and macroscopic properties, and understanding the glass transition phenomena, the impact of thermal history radiation and weathering.

For amorphous materials like glasses, solid-state nuclear magnetic resonance (NMR) has established itself as a cutting-edge spectroscopic method to decipher the structure at an intermediate length scale (5-10 Angstroms). Our methodological developments focused on oxygen-17 NMR, a key element for oxide glasses, which enables connectivities between the elementary units building the glass network as well as cationic disorder to be quantitatively analyzed, as illustrated by recent studies of lead silicate glasses[1] or simplified nuclear waste lanthanum borosilicate glasses.[2] For chemical durability studies, an approach based on glass leaching in isotopically oxygen-17 enriched water solution was proven to provide new insights into the alteration layer structure revealing for example the variation of cationic environment of lanthanum from the glass to the reorganized silicate network forming at the glass surface.[3] Impact of the crystallization of rare-earth silicates on the glass structure and chemical durability could be evidenced by coupling multinuclear NMR analysis and alteration kinetics measurements.[4,5]

Recent references:

[1] Structure and chemical durability of lead crystal glass,
Angeli, F.; Jollivet, P.; Charpentier, T.; Fournier, M.; Gin, S.  Environ. Sci. Technol. 2016, 50 (21), 11549–11558.

[2] Influence of Lanthanum on Borosilicate Glass Structure: A Multinuclear MAS and MQMAS NMR Investigation,
Angeli, F.; Charpentier, T.; Molières, E.; Soleilhavoup, A.; Jollivet, P.; Gin, S.J. Non-Cryst. Solids 2013, 376, 189–198.

[3] Chemical Durability of Lanthanum-Enriched Borosilicate Glass,
Molières, E.; Angeli, F.; Jollivet, P.; Gin, S.; Charpentier, T.; Majérus, O.; Barboux, P.; de Ligny, D.; Spalla, O. , Int. J. Appl. Glass Sci. 2013, 4 (4), 383–394.

[4] Silicate Crystallization in Borosilicate Glasses: Effect on Structural and Chemical Durability Properties,
Nicoleau, E.; Angeli, F.; Schuller, S.; Charpentier, T.; Jollivet, P.; Moskura, M. Rare-Earth , J. Non-Cryst. Solids 2016, 438, 37–48.

[5] Phase Separation and Crystallization Effects on the Structure and Durability of Molybdenum Borosilicate Glass,
Nicoleau, E.; Schuller, S.; Angeli, F.; Charpentier, T.; Jollivet, P.; Le Gac, A.; Fournier, M.; Mesbah, A.; Vasconcelos, F. J. Non-Cryst. Solids 2015, 427, 120–133.