Les nanodiamants (NDs) constituent une nouvelle classe de photocatalyseurs durables, sans métaux, et sont d’excellents candidats pour des applications environnementales. Si leur large bande interdite de 5,5 eV les limitent théoriquement à une activité photocatalytique sous lumière UV, des études récentes ont montré que les nanodiamants pouvaient également présenter une photoactivité sous lumière visible. Néanmoins, les mécanismes fondamentaux qui gouvernent les interactions entre la lumière et les nanodiamants restent encore mal compris.
Ce travail de thèse vise à la fois à améliorer la photoactivité des nanodiamants dans le domaine visible et à mieux comprendre les processus fondamentaux qui contrôlent leurs interactions lumière-matière. Des nanodiamants présentant initialement une très bonne cristallinité ont été modifiés selon trois paramètres clés afin de produire des nouveaux matériaux présentant (i) une chimie de surface finement contrôlée, (ii) un diamètre ajustable, et (iii) une quantité variable de carbone sp2 à la surface. Des techniques de caractérisation avancées (XPS, FTIR, spectroscopie Raman, DRX, DLS, MEB, HR-TEM) ont été employées afin de déterminer avec précision les propriétés chimiques et structurales des matériaux. En particulier, l’utilisation du rayonnement synchrotron pour la spectroscopie de photoélectrons X (XPS) et la spectroscopie des structures fines d’absorption X proches du seuil (NEXAFS) sur des nanodiamants bruts et sur des suspensions colloïdales a fourni des informations précieuses sur la chimie de surface et la structure électronique des nanodiamants. En corrélant ces modifications contrôlées avec la photoactivité mesurée par conductivité microonde résolue en temps (TRMC), ce travail de thèse met en évidence les contributions respectives de la chimie de surface et de l’état d’hybridation sur la photoactivité des nanodiamants. Cette double approche, combinant une compréhension fondamentale de la structure électronique des nanodiamants avec des stratégies pratiques d’ingénierie de la bande interdite ouvre la voie au développement de nanodiamants efficaces comme photocatalyseurs actifs sous lumière visible.