Abstract:
Femtosecond (fs) laser pulses have become a standard tool for the localized modification of materials, enabling surface functionalization, nanofabrication, and investigations of material properties through techniques like ultrafast laser spectroscopy. However, such studies are often conducted separately, limiting the discovery of intriguing physical properties in laser-fabricated materials.
This thesis presents a comprehensive approach to all-optical investigations that integrate laser nanofabrication with advanced nano-optical techniques, including superresolution interferometry, ultrafast scanning acoustic microscopy, and magneto-plasmonic microscopy. At the heart of fs-laser modification are non-equilibrium thermal processes, which typically result in material destruction and removal through ablation. Remarkably, when applied to a complex compound like FeRh, fs-laser ablation was found to induce magnetic phase switching. This phenomenon was explored in detail using magneto-optical microscopy.For various applications, structures with predictable and finely tuned properties are crucial, necessitating nanometer precision and well-defined material characteristics. A non-destructive alternative to ablation is fs-laser spallation, which primarily operates through the generation of intense ultrafast acoustic pulses, which require significantly less energy for nanostructuring than ablation. Spallation leads to the separation or delamination of thin films from their substrate when the material is irradiated from the substrate side. In this work, fs-laser nanostructuring was applied to ferromagnetic layers and multilayers. To characterize the resulting structures, a superresolution interferometer was developed, reaching the Abbe diffraction limit. This setup allowed us to observe gaps ranging from nanometers to submicrometers on both sides of the fabricated structures without requiring their destruction.The fabricated structures were then subjected to further investigation to assess their properties. First, we examined the ultrafast acoustic dynamics in delaminated 100 nm thick Ni and Fe films. To achieve this, a custom optical setup was built, enabling the study of ultrafast acoustic dynamics with microscopic lateral resolution. The results revealed the confinement of acoustic pulses within the delaminated films, compared to the behavior in films still attached to the substrate. Separate acoustic modes were identified, with frequencies reaching 100–200 GHz.Another noteworthy application explored in this thesis is magneto-plasmonics. Laser-induced spallation creates a vacuum nanogap, transforming the thin film into an additional layer. This substrate-vacuum-film configuration was shown to excite surface plasmon-polaritons (SPPs) in an Otto configuration. Experimental results on a 100 nm Au / 200 nm Co bilayer with a 550 nm gap demonstrated the excitation of SPPs. A magneto-plasmonic microscope was developed for these measurements, revealing enhanced magneto-optical signals due to SPP excitation, with the data fitting well with theoretical predictions.
As a result, this work demonstrates the feasibility of nondestructive fs-laser nanostructuring of ferromagnetic multilayers and highlights their potential applications in acousto-magneto-plasmonics via all-optical methods. These findings hold significant promise for advancing the field of magneto-acoustics, as freestanding delaminated films are expected to enhance magnon modes through phonon-magnon interactions reahing the THz frequency range. Additionally, the field of magnetism can benefit from structures designed for curvature magnetism, where laser spallation offers new possibilities in nanofabrication. Notably, fs-laser spallation is not limited to ferromagnetic or metallic materials; it can also be applied to semiconductors and 2D and 3D materials, expanding its potential for emerging applications.
Keywords: : Laser nanofabrication, Fs-Laser pulses, Metal ferromagnetic multilayers, Ultrafast acoustics, Magneto-Plasmonics.
Nanostructures produites par laser femtosecond pour des applications magnétiques, acoustiques et plasmoniques avancées
Résumé :
Les impulsions laser femtoseconde (fs) sont un outil clé pour la modification localisée des matériaux, permettant la fonctionnalisation de surface, la nanofabrication et l’étude des propriétés via des techniques comme la spectroscopie laser ultrarapide. Cependant, ces études sont souvent menées séparément, limitant la découverte de nouvelles propriétés.
Cette thèse présente une approche tout-optique intégrant la nanofabrication laser avec des techniques nano-optiques, telles que l’interférométrie à haute résolution, la microscopie acoustique ultrarapide et la microscopie magnéto-plasmonique. La modification par laser fs entraîne souvent l’ablation des matériaux, mais dans des composés comme FeRh, elle peut induire un changement de phase magnétique, exploré par microscopie magnéto-optique.Pour de nombreuses applications, des structures avec des propriétés ajustées sont essentielles, nécessitant une précision nanométrique. Une alternative non destructive à l’ablation est la spallation par laser fs, qui génère des impulsions acoustiques ultrarapides et nécessite moins d’énergie. Cela provoque la séparation de films minces de leur substrat, irradiés du côté substrat. Dans ce travail, cette technique a été appliquée à des couches ferromagnétiques, avec une analyse par interférométrie à haute résolution, permettant d’observer des écarts nanométriques à submicrométriques sur les deux faces des structures fabriquées.Les structures ont ensuite été étudiées pour évaluer leurs propriétés.
Nous avons observé la dynamique acoustique ultrarapide dans des films de Ni et Fe délaminés de 100 nm, révélant un confinement acoustique avec des modes atteignant 100 à 200 GHz.Une autre application clé est la magnéto-plasmonique. La spallation laser crée un nanogap sous vide, transformant le film en une couche supplémentaire. Cela permet d’exciter des plasmon-polaritons de surface (SPPs) en configuration Otto. Sur une bi-couche de 100 nm d’or / 200 nm de cobalt avec un écart de 550 nm, l’excitation des SPPs a été démontrée, avec un microscope magnéto-plasmonique pour les mesures, révélant des signaux magnéto-optiques renforcés.
En conclusion, cette thèse démontre la faisabilité de la nanostructuration non destructive par laser fs de multicouches ferromagnétiques et leurs applications en acousto-magnéto-plasmonique. Ces résultats sont prometteurs le domaine de la magnéto-acoustique, les films délaminés renforçant les modes magnons via les interactions phonon-magnon. La spallation laser s’applique aussi aux semi-conducteurs et aux matériaux 2D/3D, offrant de nouvelles possibilités.
Mots-clés : Nanotechnologie, Lasers femtoseconde, Matériaux ferromagnétiques, Microscopie acoustique.