Abstract:
The aim of this thesis work is to develop novel functional inorganic materials ‒ specifically, single crystals and single-crystalline layers ‒ heavily doped with rare-earth ions, and to demonstrate their suitability for compact, powerful and efficient laser sources emitting directly in the visible spectral range (orange, red and deep-red). There is currently a strong demand for such coherent light sources due to their wide range of applications, including medical imaging and therapy, fluorescence microscopy, display technologies, and optical data storage.
This work addresses the following key objectives:
- identifying and characterizing the physical mechanisms limiting visible laser operation from praseodymium (Pr³⁺), terbium (Tb³⁺), europium (Eu³⁺), and samarium (Sm³⁺) ions, all of which are known for their multi-colour emission properties;
- revealing the potential of oxide hosts ‒ particularly double tungstates and double molybdates ‒ for efficient visible laser operation;
- investigating promising but yet underexplored guided-wave laser architectures that are relevant for on-chip devices and integration with the fiber laser technology.
Notably, this work unveils the anisotropy of electric- and magnetic-dipole transitions of europium ions in stoichiometric self-activated crystals. An efficient orange waveguide laser fabricated by femtosecond direct laser writing is demonstrated in a fluoride crystal. The first laser operation of a samarium-doped double tungstate crystal has also been demonstrated in the red, revealing an intriguing self-pulsing behaviour driven by excited-state absorption processes.
Keywords: europium and samarium ions, terbium, Praseodymium, Optical spectroscopy, Laser materials, Excited-State absorption, Energy transfers, Visible lasers, Waveguide lasers, Liquid phase epitaxy, Crystal-Field splitting
Développement de nouveaux matériaux monocristallins dopés avec des ions terres rares pour l’élaboration de sources lasers émettant dans le visible
Résumé :
L’objectif de ce travail de thèse est de développer de nouveaux matériaux inorganiques fonctionnels ‒ en particulier des monocristaux et des couches monocristallines ‒ fortement dopés avec des ions terres rares, et de démontrer leur potentiel pour l’élaboration de sources lasers compactes, puissantes et efficaces émettant directement dans le visible (orange, rouge et rouge profond). Il existe aujourd’hui une forte demande pour ce type de sources de lumière cohérente, en raison de leurs nombreuses applications dans des domaines variés tels que l’imagerie et la thérapie médicales, la microscopie à fluorescence, les technologies d’affichage ou encore le stockage optique de données. Ce travail s’articule autour des objectifs principaux suivants :
- identifier et caractériser les mécanismes physiques limitant le fonctionnement laser dans le visible à partir des ions praséodyme (Pr³⁺), terbium (Tb³⁺), europium (Eu³⁺) et samarium (Sm³⁺), tous présentant un intérêt particulier pour leur émission multicolore ;
- évaluer le potentiel des matrices oxydes ‒ en particulier les doubles tungstates et doubles molybdates ‒ pour une émission laser visible efficace ;
- explorer des architectures lasers en guides d’ondes prometteuses mais encore peu étudiées, pertinentes pour les dispositifs intégrés et compatibles avec la technologie des lasers à fibre.
En particulier, ce travail met en lumière l’anisotropie des transitions dipolaires électriques et magnétiques des ions europium dans des cristaux stœchiométriques auto-activés. Une émission laser efficace a été réalisée dans l’orange à partir d’un guide d’ondes élaboré par inscription laser femtoseconde dans un cristal de fluorure. La première émission laser d’un cristal double tungstate dopé avec des ions samarium a également été démontrée dans le rouge, révélant un comportement auto-pulsé remarquable induit par des processus d’absorption vers état excité.
Mots-clés : europium et samarium, terbium, Ions praséodyme, Spectroscopie optique, Matériaux lasers, Absorption vers l’état excité, Effet du champ cristallin, Épitaxie en phase liquide, Lasers visibles, Lasers en guides d’ondes