Magnétisme non-conventionnel dans le semi-conducteur Kondo CeRu2Al10

En matière condensée, les corrélations électroniques sous-tendent un grand nombre de phénomènes fondamentaux encore inexpliqués, dont certains peuvent déboucher sur de nouvelles applications (stockage de l'information, composants magnétiques, électronique de spin,…). Les systèmes étudiés sont très divers : systèmes supraconducteurs à haute température critique, manganites à magnétorésistance géante, systèmes multiferroïques, composés à fermions lourds, etc… Les couplages entre les degrés de libertés électroniques, magnétiques et de réseau sont à la base de tous ces phénomènes physiques.

Dans certains de ces systèmes contenant des ions magnétiques, la coexistence de différents types de couplages entre ces ions peut donner naissance à des états magnétiques et électroniques très particuliers. C'est le cas de la nouvelle famille de composés CeM₂Al₁₀ (M : métal de transition Fe, Os, Ru). Les mesures de diffusion neutronique dans le composé CeRu₂Al₁₀ mettent en évidence la possibilité de faire coexister deux états magnétiques normalement antagonistes : un ordre magnétique à longue distance et un état appelé « isolant Kondo » qui tend à supprimer tout magnétisme. Ces mesures sont des éléments importants contribuant à la compréhension de l'origine microscopique des propriétés magnétiques et électroniques de ces systèmes.

Dans les systèmes métalliques contenant des ions magnétiques, différents types de mécanismes permettent de coupler ces ions magnétiques entre eux. Ils conduisent généralement à des états magnétiques très différents : les couplages usuels entre les électrons localisés autour des atomes (couches électroniques f) tendent par exemple à stabiliser un ordre magnétique conventionnel (Fig. 1 (a)); d'un autre côté, le couplage des électrons localisés aux électrons non-localisés (électrons de conduction s, d, …) tend à supprimer tout magnétisme (Fig. 1 (b)). Dans ce second cas, les électrons de conduction écrantent le magnétisme des électrons f, mécanisme connu sous le nom d'effet Kondo. Ces interactions Kondo, s'accompagnant d'une remontée de la résistivité à basse température, peut produire l'ouverture d'un gap au niveau de Fermi et créer ainsi un état semi-conducteur.

Les composés CeM₂Al₁₀, récemment étudiés, viennent remettre en cause certaines idées bien établies sur ces systèmes isolants Kondo : si une augmentation de la résistivité caractéristique d'un état isolant Kondo est bien observée en dessous de la température ambiante, l'apparition d'une transition de phase à T₀ ~ 30 K modifie le scénario à basse température, pour conduire à des propriétés magnétiques et de transport différentes. Afin de comprendre la nature de cette transition de phase, nous avons entrepris des études de diffusion de neutrons sur le composé CeRu₂Al₁₀ (Fig. 2(a)) en utilisant plusieurs spectromètres du Laboratoire Léon Brillouin (CEA Saclay) et de l'Institut Laue Langevin (Grenoble). Ces techniques permettent notamment de détecter et de caractériser les arrangements atomiques et l'ordre des moments magnétiques, ainsi que les excitations issues de ces états ordonnés (phonons et ondes de spins).

Les mesures révèlent l'émergence de pics de Bragg magnétiques au-dessous la température de transition T₀, caractéristiques d'un état antiferromagnétique décrit sur le schéma ci-contre. L'orientation des moments magnétiques selon c dans cette phase ordonnée est en contradiction avec l'anisotropie de la phase paramagnétique (axe a de facile aimantation). En outre, la valeur de la température de transition T₀, dépassant rarement quelques Kelvin dans les composés au cérium, est anormalement élevée. Ces phénomènes ne peuvent alors s'expliquer par la simple présence de couplages magnétiques entre électrons localisés. D'autres mécanismes, vraisemblablement liés aux interactions Kondo, doivent être pris en compte.

Pour confirmer cette hypothèse et identifier les couplages microscopiques stabilisant la nouvelle phase basse température, l'étude a été poursuivie par la caractérisation du spectre d'excitations magnétiques du système. L'observation de plusieurs branches d'excitations magnétiques (Fig. 3 (a-c)), similaires à des ondes de spins, apportent des informations précieuses, permettant d'estimer les paramètres de couplage. Une comparaison de ces résultats avec des simulations numériques que nous avons mis en œuvre (Fig. 2 (d-f)) montrent que des couplages magnétiques anormalement anisotrope (J_c >> J_a, J_b) sont nécessaires pour reproduire correctement l'ensemble des observations.

Cet échange anisotrope pourrait s'expliquer par la présence d'une hybridation directionnelle dans le système : les interactions Kondo écranteraient alors préférentiellement les composantes des spins selon a, empêchant ainsi l'établissement d'un ordre des spins selon cet axe facile (et favoriserait de ce fait leur alignement selon la direction c comme observé expérimentalement). Cette idée d’une hybridation directionnelle a récemment été confortée par des mesures de conductivité optique. Il reste maintenant à resituer le comportement observé pour CeRu₂Al₁₀ dans un diagramme de phases générique des différents régimes de magnétisme (localisé ou itinérant) des systèmes Kondo. D’après des travaux théoriques récents, CeRu₂Al₁₀ pourrait se situer au voisinage de la frontière entre antiferromagnétisme localisé et itinérant, en accord avec nos récentes mesures.

Ce type d'étude fine de systèmes à fortes corrélations électroniques permet ainsi de mieux comprendre et maitriser leurs propriétés remarquables, aux fortes potentialités technologiques (supraconductivité non conventionnelle, composants magnétiques, électronique de spin,…).

Références :

Généralités sur les isolants Kondo (wikipedia, en anglais).

• Anisotropic spin dynamics in the Kondo semiconductor CeRu₂Al₁₀
  J. Robert, J.-M. Mignot, S. Petit, P. Steffens, T.Nishioka, R. Kobayashi, M. Matsumura, H. Tanida, D. Tanaka and M. Sera, Phys. Rev. Lett. 109 (2012) 267208.

Collaboration :

– Laboratoire Léon Brillouin, CEA-CNRS, CEA/Saclay, 91191 Gif sur Yvette, France

– Institut Laue-Langevin, BP 156, 38042 Grenoble Cedex 9, France

– Graduate School of Integrated Arts and Science, Kochi University, Kochi 780-8520, Japan

– Department of Quantum Matter, ADSM, Hiroshima University, Higashi-Hiroshima 739-8530, Japan

• Long-range order and low-energy magnetic excitations in CeRu₂Al₁₀ studied via neutron scattering,
  J. Robert, J.-M. Mignot, G. André, T. Nishioka, R. Kobayashi, M. Matsumura, H. Tanida, D.Tanaka and M. Sera, Phys. Rev. B 82 (2010) 100404.

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Autres références :

• T. Nishioka et al., J. Phys. Soc. Jpn. 78 (2009) 123705
• S. Kimura et al., Phys.Rev. Lett. 106 (2011) 056404
• M. Matsumura et al., J. Phys. Soc. Jpn. 78 (2009) 123713
• D. D. Khalyavin et al., Phys. Rev. B 82 (2010) 100405(R)
• H. Kato et al., J. Phys. Soc. Jpn. 80, 073701 (2011)
• K. Hanzawa, J. Phys. Soc. Jpn. 79, 3710 (2010)
• H. Tanida, Y. Nonaka, D. Tanaka, M. Sera, Y. Kawamura, Y. Uwatoko, T. Nishioka, and M. Matsumura, Phys. Rev. B 85 (2012) 205208.
• S. Hoshino and Y. Kuramoto, Phys. Rev. Lett. 111 (2013) 026401.