CO2 reduction to methane and methanol using formic acid as a key intermediate

Abstract:

In the context of greenhouse gas reduction and creating a circular economy based on CO₂, this thesis manuscript focuses on developing reactions to convert CO₂ into methanol and methane, two prized industrial molecules, via the intermediate production of formic acid.
The latter can be considered as a platform molecule derivable directly from CO₂. This research aimed to develop and apply reactions for the disproportionation of formic acid into methanol and methane using different reaction sequences and couplings.
It first addresses the design and optimization of a novel electro-thermocatalytic coupling for converting CO₂ into methanol and then estimates its energy demand. The unlocking of a new methane synthetic pathway by decarboxylation of methyl formate enabled the development of a novel reaction sequence for the dismutation of formic acid into methane.

The unlocking of a new methane synthetic pathway by decarboxylation of methyl formate enabled the development of a novel reaction sequence for the dismutation of formic acid into methane.

Keywords: formic acid, methanol, methane, carbon dioxide, homogeneous catalysis, disproportionation

Résumé :

Dans un contexte de réduction des gaz à effet de serre et de création d’une économie circulaire basée sur le CO₂, ce manuscrit de thèse se concentre sur le développement de réactions de conversion du CO₂ en méthanol et méthane, deux molécules prisées de l’industrie, via la production intermédiaire d’acide formique. Ce dernier peut être considéré comme une molécule plateforme dérivant directement du CO₂.

Ces travaux de recherche visent à développer et appliquer des réactions de dismutations de l’acide formique en méthanol et méthane en utilisant différentes séquences réactionnelles et couplages. Elle aborde tout d’abord la conception et l’optimisation d’un nouveau couplage électro-thermocatalytique de conversion du CO₂ en méthanol pour ensuite estimer sa demande énergétique. La découverte d’une nouvelle voie de synthèse formant du méthane par décarboxylation du formiate de méthyle a permis le développement d’une séquence inédite de dismutation de l’acide formique en méthane.

Mots-clés : acide formique, méthanol, méthane, dioxyde de carbone, catalyse homogène, dismutation.