Abstract:
This study uses attosecond transient reflectivity spectroscopy to study the response of electrons in materials during and after excitation by a laser pulse. The method is based on an all-optical pump-probe scheme: the pump triggers electronic dynamics in the material while a probe pulse, delayed in a controlled manner, measures the evolution.
We first present the experimental developments carried out, which consisted in particular of upgrading from a Ti:Sapphire laser to an ytterbium laser, which provided a significant improvement in stability. We demonstrate that the sensitivity of the experiment is limited by shot noise, thus reaching the fundamental limit imposed by the quantum nature of photons.
We then apply this technique to two representative materials, with the aim of isolating the role of electronic correlations in the ultrafast response. Experiments in MgO, a weakly correlated insulator, reveal rich sub-cycle electronic dynamics. This can be described by two complementary models: a purely excitonic model, which accounts for the lifetime of the excitation, and the dynamical Franz-Keldysh effect in a two-parabolic-band approximation, which allows the effective mass of electrons in the different conduction bands to be extracted experimentally.
Conversely, NiO, a strongly correlated insulator, exhibits significantly slower dynamics, governed by electron-electron interactions. In particular, we observe a renormalisation of the Hubbard U parameter, i.e. a decrease in the Coulomb interaction between electrons, which occurs on a characteristic timescale of 13.5 fs. This timescale, longer than expected, is interpreted as the time required for the delocalization of electronic wave functions, related to the hopping parameter of the Hubbard model.
We also highlight the impact of electron correlations over longer timescales, up to tens of picoseconds, involving the electronic, spin, and lattic degrees of freedom.
Finally, we explore the possibility of directly measuring the evolution of the real part of the refractive index in addition to its imaginary part, using helium as a standard system. In particular, we highlight the limitations of using Kramers-Kronig relations when the pump and probe pulses overlap. These preliminary results suggest that it is necessary to verify their validity in solids, even though they are widely used in analyses of such experiments.dichroism, and demonstrate a new form of magnetically induced optical spin-orbit coupling.
Keywords: Transient reflectivity, Ultrafast dynamics, Ultrashort lasers, Strongly correlated materials, Attosecond physics.
Spectroscopie attoseconde de matériaux isolants faiblement et fortement corrélés
Résumé :
Ce travail s’appuie sur la spectroscopie de réflectivité transitoire attoseconde pour étudier la réponse d’électrons dans des matériaux pendant et après l’excitation par une impulsion laser. La méthode repose sur un schéma pompe-sonde tout optique : l’impulsion de pompe déclenche une dynamique électronique dans le matériau, tandis qu’une impulsion de sonde, retardée de manière contrôlée, en mesure l’évolution.
Nous présentons tout d’abord les développements expérimentaux réalisés ayant notamment consisté en l’évolution d’un laser Ti:Sapphire vers un laser ytterbium, offrant un gain significatif de stabilité. Nous démontrons que la sensibilité de l’expérience est limitée par le bruit de grenaille, atteignant ainsi la limite fondamentale imposée par la nature quantique des photons.
Nous appliquons ensuite cette technique à deux matériaux représentatifs, dans le but d’isoler le rôle des corrélations électroniques dans la réponse ultrarapide. Des expériences dans MgO, un isolant faiblement corrélé, révèlent une dynamique électronique sub-cycle riche. Celle-ci peut être décrite par deux modèles complémentaires : un modèle purement excitonique, qui rend compte du temps de vie de l’excitation, et l’effet Franz-Keldysh dynamique dans une approximation à deux bandes paraboliques, qui permet d’extraire expérimentalement une masse effective des électrons dans les différentes bandes de conduction.
À l’inverse, NiO, un isolant fortement corrélé présente une dynamique nettement plus lente, gouvernée par les interactions électrons-électrons. Nous observons en particulier une renormalisation du paramètre U de Hubbard, c’est-à-dire une diminution de l’interaction coulombienne entre les électrons, qui se déroule sur une échelle de temps caractéristique de 13.5 fs. Ce délai, significativement plus long que prévu, est interprété comme le temps nécessaire à la délocalisation des fonctions d’ondes électroniques, relié au paramètre de saut du modèle de Hubbard. Nous mettons également en évidence l’impact des corrélations électroniques sur des temps plus longs, jusqu’à la dizaine de picosecondes et mettant en jeu les différents degrés de liberté électroniques, de spin et du réseau.
Enfin, nous explorons la possibilité de mesurer directement l’évolution de la partie réelle de l’indice en plus de sa partie imaginaire, en utilisant l’hélium comme système étalon. Nous mettons notamment en évidence les limites de l’utilisation des relations de Kramers-Kronig lorsque les impulsions de pompe et de sonde se recouvrent. Ces résultats préliminaires suggèrent qu’il est nécessaire de vérifier leur validité dans les solides, alors qu’elles sont largement employées dans les analyses de ce type d’expérience.
Mots-clés : Réflectivité transitoire, Dynamiques ultrarapides, Lasers ultrabrefs, Matériaux fortement corrélés, Physique attoseconde