Simulations pour la RMN du solide
Afin de soutenir nos études expérimentales de RMN des verres (et d’autres matériaux en général), nous développons des méthodologies de calcul basées sur la combinaison de simulations de dynamique moléculaire avec des calculs DFT d’interactions RMN pour améliorer notre compréhension des spectres RMN collectés. Ces méthodologies numériques nous permettent de prédire non seulement les expériences RMN (spectres RMN MAS et MQMAs) et d’évaluer les modèles structurels, mais aussi les empreintes RMN des environnements locaux individuels de l’atome d’intérêt. Les développements en cours se concentrent sur l’accélération de ces calculs DFT avec l’apprentissage automatique (machine learning), et leur intégration dans des approches Monte Carlo inversées pour modéliser des structures conformes aux données RMN.
Contact : Thibault Charpentier
Simulations de solutions liquides
Les interactions subtiles entre les molécules de soluté et de solvant ou la rupture et la formation de liaisons covalentes nécessitent la combinaison du calcul de la structure électronique et de la dynamique moléculaire dans des conditions thermodynamiques données. Pour réduire le coût de calcul de ces simulations de dynamique moléculaire ab initio (AIMD), on peut utiliser des potentiels « appris par la machine », entraînés sur des énergies et des forces ab initio. En appui aux expériences, nous prédisons des structures, des mécanismes de réaction ou des propriétés dynamiques. Des exemples d’applications au LSDRM concernent le 129Xe hyperpolarisé dans les cryptophanes, l’altération des verres nucléaires par l’eau, ou les électrolytes « eau dans les sels » pour les batteries lithium-ion.
Contact : Rodolphe Pollet
Chimie quantique moléculaire
Bien que l’approche numérique soit principalement orientée vers la RMN (conception de biocapteurs innovants), plusieurs autres thèmes décrivent l’activité théorique du LSDRM dans le domaine de la chimie moléculaire, dont certains impliquent des développements méthodologiques au laboratoire. Ils ont pour caractéristiques communes d’apporter une complémentarité aux expériences réalisées tout en initiant de nouvelles approches originales. Les applications se situent dans le domaine de l’optoélectronique, du vieillissement des batteries, du calcul des propriétés magnétiques et dans un contexte plus fondamental, de la définition de nouvelles espèces chimiques. Ils mettent en œuvre un ensemble de méthodes théoriques pour l’exploration de l’espace conformationnel, pour l’étude de la structure électronique (fonction d’onde mono ou multiréférentielle, relativiste à 4 composantes) et des méthodes topologiques pour l’analyse de la densité électronique.
Contact : Jean-Pierre Dognon
