Modification de l’interaction électrons 4f(Ce)-électrons de conduction par insertion d’hydrogène dans des intermétalliques ternaires à base de cérium

Les propriétés originales (comportement de type valence intermédiaire ou de type fermions lourds, systèmes Kondo magnétiques, supraconductivité, …) de nombreux intermétalliques à base de cérium ont pour origine la force de l’interaction J_cf liant les électrons 4f(Ce) à ceux de la bande de conduction. La compétition entre l’interaction de type Kondo qui induit une désaimantation des ions cérium et l’interaction indirecte de type RKKY (Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosida) qui conduit à l’apparition d’un ordre magnétique à longue distance, est dépendante de cette interaction J_cf. Deux voies principales sont utilisées pour modifier J_cf : (i) l’application d’une pression hydrostatique qui augmente J_cf et (ii) l’insertion d’hydrogène dans l’intermétallique qui généralement diminue J_cf.

Nous présentons ici l’influence de l’hydrogénation sur les propriétés structurales et physiques de deux familles d’intermétalliques à base de cérium :

– dans les composés ternaires CeNiX (X = Al, Ga, In, Ge, Sn), l’hydrogène occupe les tétraèdres [Ce₃Ni] [1]. Cette insertion conduit à diverses transitions : (i) d’un comportement de type valence intermédiaire (CeNiGa) à celui de type  »verre de spins » (CeNiGaH_1.1); (ii) d’un état non-magnétique (CeNiIn) à celui de ferromagnétique (CeNiInH_1.8); (iii) d’un état semiconducteur de type Kondo (CeNiSn) à celui d’antiferromagnétique (CeNiSnH) puis de ferromagnétique (CeNiSnH_1.8). Dans ces cas, l’hydruration joue le rôle d’une  »pression négative ». Ces résultats s’expliquent sur la base du diagramme de Doniach.

– en revanche dans les intermétalliques CeCoSi et CeCoGe, l’hydrogène s’insère dans les pseudo-tétraèdres [Ce₄] ce qui conduit à une désaimantation du cérium [2]. Par exemple, l’hydruration de CeCoSi induit une transition originale d’un état antiferromagnétique (T_N = 8.8 K) à un comportement de fluctuations de spins (T_sf = 130 K). Des expériences de ¹H RMN et des calculs de structure électronique, montrent que la forte liaison chimique Ce-H est responsable de cette transition.

Ces résultats corrélés aux propriétés structurales des hydrures, indiquent que l’insertion d’hydrogène dans les intermétalliques à base de cérium, est une voie intéressante pour obtenir de nouveaux systèmes de type Kondo.

[1] B. Chevalier, M. Pasturel, J. -L. Bobet, R. Decourt, J. Etourneau, O. Isnard, J. Sanchez Marcos and J. Rodriguez Fernandez. Journal of Alloys and Compounds, 383 (2004) 4..

[2] B. Chevalier and S. F. Matar, Physical Review B, 70 (2004) 174408.

ICMCB, CNRS [UPR 9048], Université Bordeaux1