Contrairement aux aimants classiques, la densité d’aimantation dans les matériaux magnétiques à base moléculaire est délocalisée sur de nombreux atomes. Les mécanismes qui régissent le magnétisme des matériaux moléculaires sont le plus souvent indirects et mettent en jeu des atomes qui peuvent être à grande distance des centres magnétiques proprement dits. La détermination de la densité de spin par diffraction de neutrons polarisés apporte un éclairage unique sur les chemins d’interaction magnétique, mettant en relief les atomes qui portent des électrons non appariés et qui sont de ce fait impliqués dans ces interactions. De plus, le signe de la densité de spin donne une information directe sur la nature des couplages magnétiques intra- ou intermoléculaires. L’analyse détaillée de la densité de spin à l’aide d’un modèle basé sur la fonction d’onde permet d’autre part d’accéder à la nature et à l’orientation des orbitales magnétiques, ce qui est essentiel pour l’interprétation des mécanismes d’interaction magnétique dans ces composés. Des études récentes seront présentées portant sur les effets de délocalisation et de polarisation de spin dans différents complexes organométalliques ou radicaux organiques paramagnétiques, la détermination de l’état fondamental de spin du cluster Fe(III)8 (S=10) ainsi que la distribution de spin dans un composé bidimensionnel antiferromagnétique de Mn(II) à ponts dicyanamides.
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