Une large hystérèse centrée autour de la température ambiante constitue l’un des objectifs principaux de la recherche sur les matériaux commutables fonctionnels. Dans le domaine très étudié de la conversion de spin, un tel comportement apparaît très rarement et concerne essentiellement les réseaux de coordination. Un nouveau composé, le complexe [Fe(PM-PeA)2(NCSe)2] avec (PM-PeA=N- (2′-pyridylméthylène)-4-(phényléthynyl) aniline)) présentant une large hystérèse autour de la température ambiante a été synthétisé, sous forme de monocristal et de poudre. Ceci démontre que cet objectif est réalisable pour les composés moléculaires discrets, sans que le caractère cristallin ne soit endommagé au cours de la conversion.
Le premier objectif concerne l’étude multi-échelles des relations structure-propriétés dans ce composé. Les caractéristiques structurales de [Fe(PM-PeA)2(NCSe)2] ont été étudiées à différentes échelles physiques ; à l’échelle de la sphère de coordination, de la molécule, de l’empilement cristallin et domaines cohérents, en combinant la diffraction des rayons X sur poudre et sur monocristal, à température variable. Pour la première fois, les paramètres microstructuraux, la taille des domaines cohérents et le taux de microdéformations, ont été quantifiés pour un composé moléculaire discret à conversion de spin. En outre, ce travail a été l’occasion de démontrer que le comportement et les propriétés de conversion de spin ne sont pas liés à la taille des domaines cohérents, comme il est généralement admis dans la communauté, mais plutôt à la taille et à la forme des particules.
La deuxième partie de ce travail consiste en une étude approfondie de la transition de spin induite par la pression dans le complexe [Fe(PM-PeA)2(NCSe)2]. L’étude in situ par diffraction des rayons X sur monocristal a permis une caractérisation complète de la structure cristalline des deux états de spin, sous pression. Par la suite, un suivi fin de la transition de spin, révélant une piezo-hystérèse, a été fait grâce à la diffraction des rayons X sur poudre, sous pression in situ grâce au rayonnement synchrotron. Ainsi une rare déconvolution des caractéristiques structurales des phases HS et BS a pu être effectuée. En conséquence, la dépendance en pression des paramètres structuraux des deux phases a été discutée indépendamment dans l’intervalle de pression où les deux phases coexistent dans la poudre. Les expériences couplant pression et température ont donné accès à des informations cruciales, telles que la variation des modules d’élasticité avec la température, ici semblables pour les deux phases, les effets de la température sur la pression de transition, le caractère coopératif de la transition et la largeur de la piezo-hystérèse. Pour le composé étudié, la pression de transition est de 0,16 GPa à température ambiante. Il a été montré que, lorsque la température augmente, la pression de transition augmente linéairement, la transition de spin devient plus abrupte, les modules d’élasticité diminuent et la piezo-hystérèse s’élargie.