A “well dressed” atom with XUV photons, delivered by the FERMI-FEL free-electron laser

A “well dressed” atom with XUV photons, delivered by the FERMI-FEL free-electron laser

En utilisant les impulsions lumineuses ultracourtes du laser à électrons libres FERMI à Trieste (Italie), une large collaboration de physiciens à laquelle participe une équipe du LIDYL, a pu étudier pour la première fois dans le domaine de l'ultraviolet extrême (UVX), l’interaction cohérente entre atomes et photons, phénomène quantique prédit théoriquement par Rabi, dès 1937.

L'expérience met en évidence le couplage cohérent obtenu entre un système à 2 niveaux (atome d'hélium) et le champ électromagnétique, à une énergie de 23.7 eV. Ce résultat ouvre la voie à l’exploration de phénomènes cohérents dans ce domaine des très courtes longueurs d'onde et à une échelle de temps jamais atteinte.

Depuis l’explication de l'effet photoélectrique par Einstein en 1905, l'interaction lumière-matière occupe une place centrale en physique fondamentale. À la suite des travaux pionniers de Stanley Autler et Charles Townes (1955), les scientifiques ont compris comment manipuler un système quantique à deux niveaux d’énergie interagissant avec un champ électromagnétique. Dans les décennies suivantes, la description de l'interaction lumière-matière a été transformée par l'approche de Claude Cohen-Tannoudji (1977), qui a introduit la notion d'atome “habillé” d'un champ lumineux : les états habillés sont alors ceux du système global formé par les états atomiques et le champ électromagnétique, et rien d'autre que la superposition cohérente des états découplés. En présence du champ lumineux oscillant, les deux niveaux, initialement découplés, deviennent quantiquement couplés l'un à l'autre.

Le développement ultérieur de l'optique quantique a permis des progrès spectaculaires dans la métrologie de précision, l’intrication quantique et les technologies de l'information quantique… Mais ces travaux se limitent aux sources laser allant de l'infrarouge à l'ultra-violet. Restait donc le défi d'étudier l'interaction entre un système à deux niveaux et une impulsion lumineuse unique à très courte longueur d'onde (UVX).

Pour cela, les chercheurs ont utilisé un laser à électrons libres (FEL – Free Electron Laser). Ces très grandes instruments fournissent des impulsions de lumière dans le domaine UVX ou des rayons X. Elles sont très intenses et même complètement cohérentes, lorsqu’elles sont ensemencées par laser comme pour l'installation FERMI à Trieste (Italie). Les conditions sont donc similaires à celles obtenues avec des lasers dans le domaine UV/visible. Les scientifiques ont ainsi pu étudier l'interaction cohérente entre les atomes d'hélium et les impulsions UVX fournies par le FEL FERMI. Le signal de photoélectrons mesuré (électrons expulsés hors des atomes par les photons UVX) montre un doublet Autler-Townes et un croisement évité de niveaux d’énergie, deux effets bien établis en physique atomique. Le croisement évité est le résultat direct du couplage entre l'état fondamental et l'état excité de l'atome d'hélium via le champ externe. Ces travaux ont été menés par une large collaboration internationale rassemblant des scientifiques de France, Italie, Suède et Allemagne. En particulier, une équipe de l'Université de Lund en Suède a fourni un soutien théorique crucial pour l'interprétation des données expérimentales.

À gauche : un paquet d'électrons relativistes (en vert) traverse les onduleurs du laser à électrons libre FEL-FERMI. L'oscillation des électrons produit une impulsion XUV cohérente (en violet). L’impulsion pilote les oscillations de Rabi entre les deux états 1s2 et 1s4p d'atomes d'hélium (en jaune). À droite, un spectromètre à temps de vol permet d'analyser en énergie les photoélectrons émis. En montrant le croisement évité entre deux niveaux d'énergie, les spectres de photoélectrons révèlent les effets du couplage entre le système à 2 niveaux de l'atome d'hélium et le champ électromagnétique cohérent de l'impulsion laser.

Sous l'effet de l'impulsion laser UVX intense (1013 – 1014 W/cm2), accordé à la fréquence de la transition entre l'état fondamental 1s2 (1S0) et l'état excité 1s4p (1P1) de l'atome d'hélium, séparés de 23.7 eV, les populations des deux états liés oscillent (oscillations de Rabi, à la fréquence Ω). Au cours de ces oscillations, la population de chaque niveau peut être suivie par photoionisation (à un photon pour l'état excité, à 2 photons pour l'état fondamental) à l'aide de photons issu de la même impulsion FEL. Les spectres des photoélectrons résultant révèlent la séparation de la résonance du système à deux niveaux couplé au champ en un doublet Autler-Townes, dont les états sont séparés en énergie de ℏΩ, signature dans le domaine énergétique des oscillations de Rabi dans le domaine temporel. En faisant varier l'énergie des photons de l'impulsion FEL, le spectre de photoélectrons révèle également le croisement évité entre l'état excité et l'état fondamental “habillé” d'un photon ; ce qui représente une preuve supplémentaire du couplage effectif entre l'atome et l'impulsion cohérente XFEL.

Avec le développement des installations FEL, désormais capables de fournir des impulsions lumineuses intenses et cohérentes de très courte longueur d'onde, ces résultats montrent qu'il devient possible de réaliser des expériences impliquant un couplage cohérent entre le champ laser et des cibles multi-électroniques, telles que des molécules et des nano-objets. Ce qui doit permettre d'étudier et de contrôler des processus photo-induits sur ce type de systèmes à des échelles de temps ultracourtes.


Référence :

Observation of Rabi dynamics with a short-wavelength free-electron laser
Saikat Nandi, Edvin Olofsson, Mattias Bertolino, Stefanos Carlström, Felipe Zapata, David Busto, Carlo Callegari, Michele Di Fraia, Per Eng-Johnsson, Raimund Feifel, Guillaume Gallician, Mathieu Gisselbrecht, Sylvain Maclot, Lana Neoričić, Jasper Peschel, Oksana Plekan, Kevin C. Prince, Richard J. Squibb, Shiyang Zhong, Philipp V. Demekhin, Michael Meyer, Catalin Miron, Laura Badano, Miltcho B. Danailov, Luca Giannessi, Michele Manfredda, Filippo Sottocorona, Marco Zangrando & Jan Marcus Dahlström
Nature 608 (2022) 488.

Voir l'actualité CNRS/INP : “Comment bien “habiller” un atome avec des photons UVX“.

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