Laser beams can be used to explore matter using various types of light spectroscopy (emission or absorption) or electron spectroscopy (photoionization, angle-resolved and/or energy-resolved). The signals obtained depend on the characteristics of the light (wavelength, polarization and intensity) and follow the selection rules imposed by quantum mechanics.
Researchers working on the Aurore laser chain at CELIA in Bordeaux have just demonstrated that it is possible to obtain circularly polarized femtosecond laser pulses (10-15 s) by generating high-order harmonics in SF6. This opens the way to new spectroscopies, useful in physical chemistry or biology (study of chiral molecules) or solid-state physics (magnetic surfaces and thin films). This is illustrated by the observation of dichroism in the photoionization electron emission of the chiral molecule fenchone (a polycyclic gasoline).
Un photon dans le domaine ultraviolet, et donc de haute énergie, peut ioniser toutes les molécules, indépendamment du détail de leur structure énergétique. Dans ce domaine spectral, les impulsions lumineuses ultrabrèves (dans le domaine femtoseconde, 10-15 s) permettent d’accéder à la dynamique des processus photochimiques ou à celle des électrons dans les solides. En chimie, elles donnent notamment accès à des informations sur la structure d’intermédiaires réactionnels éphémères. Aujourd’hui, cette gamme de rayonnement n’est produite que par quelques grands instruments, comme les synchrotrons, et uniquement avec des impulsions de durée longue. Seuls quelques lasers à électrons libres fournissent les impulsions recherchées : de haute énergie, ultrabrèves avec une polarisation contrôlée.
Des physiciens du Centre lasers intenses et applications – CELIA (CNRS/CEA/Univ. Bordeaux), du synchrotron SOLEIL, du Laboratoire interactions, dynamique et lasers – LIDyL (CEA) et du Laboratoire collisions, agrégats, réactivité – LCAR (CNRS/Univ. Toulouse 3) viennent de montrer que la génération résonante d’harmoniques d’ordre élevé peut délivrer au laboratoire des impulsions laser ultrabrèves dans l’extrême ultraviolet, très brillantes et avec une polarisation quasi-circulaire. Réalisée avec la chaine laser Aurore du CELIA, ce type de source ne nécessite en pratique qu’un laser produisant des impulsions millijoules d’une durée de l’ordre de 20 à 40 fs, équipement aujourdh’ui commercialement disponible. De plus, on observe que la sensibilité des mesures de chiralité par pémission d’électrons (photoionisation) à l’aide de ces impulsions est cent fois plus élevée qu’avec les techniques habituelles basées sur la détection de l’absorption de photons. Ces travaux ont été publiés dans la revue Nature Photonics.
Schéma de principe de la génération d’harmonique femtoseconde dans l’extrême ultraviolet avec une polarisation circulaire. La production de telles impulsions polarisées permet l’étude, avec la résolution temporelle de la durée d’impulsion, de molécules chirales, telle que la fenchone (essence polycyclique). L’ionisation par les harmoniques avec une polarisation circulaire gauche éjecte plutôt les électrons vers l’arrière, tandis que l’ionisation par les harmoniques polarisées droite les éjecte vers l’avant.
Des impulsions laser infrarouges intenses, doublées en fréquence et ajustées en polarisation, sont focalisées dans un jet d’hexafluorure de soufre (SF6). Leur interaction avec ces molécules libère des électrons, les accélère et les ramène sur leur ion parent, avec lequel ils se recombinent en émettant un rayonnement sous forme d’impulsions attosecondes dans l’ultraviolet extrême. Des travaux récents impliquant des auteurs de cette publication ont montré que certains électrons sont piégés dans une résonance moléculaire avant de se recombiner, ce qui provoque l’émission d’harmoniques qui sont polarisées quasi-circulairement. C’est ce mécanisme qui a été mis à profit dans l’expérience, afin de démontrer sans ambiguïté le caractère elliptique de la polarisation produite et l’utilité de cette source pour les études de dichroïsme circulaire.
Des molécules chirales de fenchone ont été soumises au rayonnement harmonique polarisé elliptiquement. Selon que la lumière est polarisée elliptiquement droite ou gauche, les électrons sont préférentiellement éjectés vers l’avant ou vers l’arrière de la direction de propagation de la lumière (voir Figure) ce qui prouve la forte polarisation de ce rayonnement. Cet effet de dichroïsme circulaire de photoélectrons dans l’extrême ultraviolet a donné lieu à de nombreuses études ces dernières années en utilisant du rayonnement synchrotron quasi-continu. Mais c’est la première fois qu’il est observé sur une installation laser de petite taille, et avec des impulsions ultrabrèves. La simplicité de mise en œuvre de cette nouvelle source lumineuse laisse présager de sa rapide diffusion vers de nombreux laboratoires, où elle permettra l’étude résolue en temps de dynamiques ultrarapides de composés chiraux à l’échelle femtoseconde et attoseconde.
Référence :
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A table-top ultrashort light source in the extreme-ultraviolet for circular dichroism experiments A. Ferre1, C. Handschin1, M. Dumergue1, F. Burgy1, A. Comby1, D. Descamps1, B. Fabre1, G. A. Garcia2, R. Geneaux3, L. Merceron1, E. Mevel1, L. Nahon2, S. Petit1, B. Pons1, D. Staedter4, S. Weber3, T. Ruchon3, V. Blanchet1et Y. Mairesse1 Nature Photonics 9 (2015) 93. |
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1Centre Lasers Intenses et Applications(CELIA)
2Synchrotron SOLEIL
3Laboratoire Interactions, Dynamique et Lasers(LIDyL)
4Laboratoire Collisions, Agrégats, Réactivité(LCAR)
Contact IRAMIS/LIDYL : Thierry Ruchon.
Support :
- Conseil Regional d’Aquitaine : projet ATTOMOL (20091304003) et COLA 2 (2.1.3-09010502),
- ANR : projets MISFITS (ANR-14-CE32-0014) et XTASE (ANR-14-CE32-001)
- Europe : Laserlab-Europe II no. 228334 and EU-FP7 284464
- RTRA Triangle de la Physique : projet Attocontrol.