Aug 10, 2016
Des impulsions lasers harmoniques XUV attosecondes porteuses d'un moment angulaire orbital : la visseuse-dévisseuse laser !
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Des impulsions lasers harmoniques XUV attosecondes porteuses d'un moment angulaire orbital : la visseuse-dévisseuse laser !

© R. Géneaux, LIDYL (UMR CEA-CNRS).

Les photons, particules associées à la lumière, sont porteurs d'un moment angulaire (ou cinétique). Si la composante de spin (ou moment angulaire intrinsèque) est la composante la plus familière, une composante de moment angulaire "orbital" est aussi présente pour les faisceaux lumineux à plan d'onde hélicoïdal. Son premier effet est de pouvoir entraîner les objets en interaction dans un mouvement de rotation autour de l’axe du faisceau lumineux.

Une collaboration[i] de physiciens incluant l'équipe "Attophysique" de l'IRAMIS/LIDYL, a réussi à générer et caractériser des impulsions lumineuses attosecondes XUV, porteuses d'un moment angulaire orbital et produites par "génération d'harmonique d'ordre élevé". Il est plus particulièrement montré que le moment angulaire orbital porté par chaque harmonique est propotionnel à son ordre.

De tels faisceaux ouvrent la porte à de nouvelles spectroscopies originales, telles que le dichroïsme hélicoïdal pour l'étude des propriétés magnétiques et optiques de la matière condensée, avec de nombreuses applications dans l’analyse d’échantillons biologiques, ou le traitement de l’information quantique

 

La lumière est capable d'accélérer les particules. En changeant de vitesse, les particules gagnent de l'énergie et de la quantité de mouvement (qui est le simple produit de leur masse par leur vitesse). La conservation de l'impulsion implique alors que le champ électromagnétique, et donc les photons qui le constituent, possèdent une impulsion intrinsèque.

De même, on observe qu'un faisceau laser bien spécifique, prenant la forme d'une onde électromagnétique avec un front d'onde hélicoïdal, peut entrainer une rotation autour de son axe de propagation, d'objets placés sur sa trajectoire (visseuse-dévisseuse laser !). La conservation du moment angulaire implique alors que ce type de faisceau laser possède un moment angulaire (i.e. moment cinétique) orbital - MAO -, par rapport à la direction du faisceau.

Il faut ici bien distinguer le "moment angulaire intrinsèque" (ou moment angulaire de spin, ou tout simplement "spin") porté par un faisceau lumineux polarisé circulairement, et son moment angulaire orbital, nul pour toute onde plane quelle que soit sa polarisation (voir figure ci-contre) :

  • Un photon possède un spin 1 (en unité de ℏ), dont la projection sur son axe de propagation vaut ±1, pour des photons porteurs de lumière polarisée respectivement circulairement gauche ou droite.
  • Une onde plane polarisée linéairement ne possède ni spin, ni MAO [i].
  • Une onde plane polarisée circulairement possède uniquement un moment angulaire de spin. Une telle onde interagit essentiellement avec les degrés de liberté internes d’une particule, permettant de la faire "tourner sur elle-même", ce qui pour un atome consiste par exemple à modifier sa répartition électronique interne, par une transition dipolaire électrique avec la règle de sélection ΔL= +/- 1.

Ainsi le spin est associé à la polarisation du photon, tandis que le MAO ℓ  est associé à la forme du front d’onde du faisceau :

  • pour un front d’onde plan, ℓ =0,
  • pour un front d'onde simplement hélicoïdal avec une rotation de 2π de l'orientation du plan d'onde par unité de longueur d'onde, ℓ =1,
  • pour un front d’onde en ℓ spirales imbriquées (voir figure) [ii]., la projection sur l’axe de propagation du MAO est de ± ℓ ℏ.

Un faisceau laser avec MAO permet d’agir sur les degrés de liberté externes, pouvant par exemple mettre en mouvement circulaire des nanoparticules [1]. Ceci a été vérifié dans le domaine visible et infrarouge, où ces deux types de moments trouvent de très nombreuses applications, de l’analyse d’échantillons biologiques, au traitement de l’information quantique.


[i] N.B. : Individuellement chaque photon porte un spin égal à 1 et leur hélicité (projection du spin) ne peut être égale qu’à +/-1. Une polarisation linéaire doit alors être vue comme la superposition de deux ondes de polarisation circulaire de sens de rotation inversés, dont la résultante est un spin nul..

[ii] Le plan d'onde d'un faisceau porteur d'un MAO de ℓ  = 2, a une forme similaire à la double hélice d'une molécule d'ADN.

 
Des impulsions lasers harmoniques XUV attosecondes porteuses d'un moment angulaire orbital : la visseuse-dévisseuse laser !

Moments angulaires portés par la lumière.

  • En haut à gauche, onde plane polarisée circulairement. un tel faisceau porte un moment angulaire de spin (ou "spin") de ℏ et aucun moment angulaire orbital (MAO).
  • À droite, onde polarisée linéairement mais dont le plan d'onde est hélicoïdal, avec une rotation de 2π par unité de longueur d'onde. Ce faisceau porte un MAO de ℏ et aucun spin. Les deux propriétés, spin et MAO, peuvent être a priori combinées arbitrairement.

Alors que le spin est sensible à la chiralité, c’est-à-dire la symétrie gauche-droite des objets individuels (symétrie interne), le MAO permet de faire tourner des objets macroscopiques par rapport à l'axe du faisceau (degrés de liberté externes).
En bas : plans d'onde de faisceaux laser porteurs de moments angulaires orbitaux de ℓ = 1,2 ou 3, vus selon leur direction de propagation et en représentation 3d. L'indice ℓ donne le nombre d'hélices imbriquées. Le faisceau laser est annulaire, avec un rayon fonction du moment angulaire porté.

Des impulsions lasers harmoniques XUV attosecondes porteuses d'un moment angulaire orbital : la visseuse-dévisseuse laser !

En haut : Dispositif expérimental. Un masque de phase en spirale placé sur le faisceau du laser LUCA permet d'obtenir un faisceau infrarouge portant un MAO. Le faisceau se présente sous la forme d’un anneau (voir insert rouge). L'intensité au centre du faisceau est en effet nulle, du fait de la singularité de phase en ce point. Ce faisceau d'intensité de l’ordre de 1014 W/cm2, focalisé dans un jet de gaz, permet une génération d'harmonique efficace. Le rayonnement harmonique émis peut être détecté dans un spectromètre électronique à temps de vol (de type TOF-MBES), ou par un spectromètre de photons.
Bas : Spectres harmoniques obtenus pour des MAO allant de 1 (panneau du haut) à 3 (panneau du bas) unités de moment angulaire orbital. Le rayon de l'anneau est fonction de l'ordre de l'harmonique et du MAO porté.

Ces différentes formes de champs interagissent de façon spécifique avec la matière, donnant lieu à de multiples applications. Ainsi les effets de dichroïsme circulaire (avec ou sans champ magnétique, en photoémission, …) mettent en jeu des photons de spin opposés. L’intérêt de ces phénomènes comme diagnostics de la matière, initialement restreint au domaine Visible-Infrarouge, a conduit au développement récent de lignes synchrotron et de lasers à électrons libres, dont le faisceau XUV est polarisé circulairement (i.e. porteur d'un spin). Récemment, nous avons même étendu ces possibilités au domaine XUV et femtoseconde ou attoseconde [2], en proposant un dispositif basé sur la génération d’harmoniques d’ordre élevé (GHOE).

De façon complémentaire, les faisceaux porteurs de MAO dans le domaine infrarouge et visible, apportent des méthodes de caractérisation très intéressantes dans le traitement de l'information quantique portée par la lumière, ou encore pour le diagnostic de couches minces magnétiques. Dans le domaine XUV, de nouveaux phénomènes, impliquant le MAO de la lumière, sont cependant prévus, parmi lesquels l’existence de dichroïsmes hélicoïdaux, analogues aux dichroïsmes circulaires usuels (effets de spin). Ce type de dichroïsme, jamais observé à ce jour, doit se manifester par une absorption différente, par certaines couches minces, de photons de MAO opposés [3]. Bien que d’un potentiel applicatif prometteur, le développement des sources XUV portant un MAO est très récent [4, 5] et aucune source de ce type n’est encore disponible pour des applications.

Dans le cadre du projet ANR "Xstase", mené par une collaboration de physiciens de l'IRAMIS/LIDYL, du Laboratoire de Chimie, Physique Matière et Rayonnement (LCPMR) et du Département de Physique de l’Université d’état de l’Ohio, des faisceaux XUV portant des MAO élevés et bien contrôlés ont été obtenus par des méthodes de "génération d'harmoniques élevées" dans les gaz et caractérisés. Les harmoniques générées couvrent une très large gamme spectrale (λ ≃ 15-800 nm), ce qui permet de largement explorer comment se traduit le transfert du MAO du faisceau pilote infrarouge, vers les harmoniques.

Il faut noter que du fait de la singularité induite par l'orientation du plan d'onde en centre de faisceau, l'intensité est nulle sur l'axe et la forme du faisceau est annulaire. Par un modèle basique et un modèle complet de la génération d'harmonique, prenant en compte la réponse microscopique et macroscopique du milieu, on peut montrer que les harmoniques possédant un MAO proportionnel à leur ordre q doivent se présenter sous la forme d’un anneau de rayon constant. Inversement si le MAO est différent de q × ℓ, où ℓ est le MAO du laser pilote, ce rayon doit varier en √[ℓ]. La mesure du diamètre de l'anneau formé par les faisceaux est donc une propriété discriminante du MAO d’un spectre harmonique obtenu par GHOE. L'analyse du rayonnement émis par une source de GHOE du laboratoire pilotée par un faisceau portant un MAO montre effectivement une série d’anneaux de rayons constants, quel que soit l’ordre harmonique. Ceci a été observé pour des faisceaux lasers pilotes portant un MAO de ℓ=1, 2 ou 3 (voir figure).

 

 

La combinaison de l'ensemble des harmoniques conduit à une impulsion femtoseconde, structurée à l'échelle de l'attoseconde sous la forme d'un plan d'onde en double hélice (voir figure)  comme prévu théoriquement parlez théoriciens [6]. Par une mesure de corrélation croisée entre le faisceau harmonique et le faisceau infrarouge pilote, il a été, pour la première fois, possible d'observer cette structure.

Ce travail ouvre la voie à de nombreuses applications, en particulier en physique de la matière condensée : étude de dichroïsmes hélicoïdaux, ou de dislocations de surfaces, qui pourraient se révéler extrêmement intéressantes. Pour élargir le champ d'application de ces nouvelles spectroscopies, il serait aussi intéressant de rendre ces sources encore plus versatiles, en permettant d'affecter un MAO arbitraire à une harmonique quelconque. Cette étude de la génération de faisceaux XUV portant un MAO, a été réalisée avec des impulsions laser femtoseconde générées par un laser de caractéristiques relativement courantes (LUCA, Groupe SLIC du LIDYL). Ces recherches bénéficieront rapidement des nouvelles installations Attolab sur le site du CEA-Orme des Merisiers.

 
Des impulsions lasers harmoniques XUV attosecondes porteuses d'un moment angulaire orbital : la visseuse-dévisseuse laser !

Focalisé sur un jet de gaz, un faisceau IR très intense génère une impulsion XUV de quelques femtosecondes composée par l'ensemble des harmoniques générées, chacune porteuse d'un MAO différent. On observe que cette impulsion résultante présente une structure à l'échelle attoseconde, avec un plan d'onde ayant la forme de deux hélices imbriquées, comme une molécule d'ADN. © R. Géneaux, LIDYL (UMR CEA-CNRS).

Références :

Synthesis and characterization of attosecond light vortices in the extreme ultraviolet
R. Géneaux, A. Camper, T. Auguste, O. Gobert, J.Caillat, R. Taïeb and T. Ruchon, Nature Communication, 30 Août 2016.

[1] Orbital angular momentum: origins, behavior and applications.
Alison M. Yao and Miles J. Padgett. Adv. Opt. Photon., 3 (2): 161–204, Jun 2011.

[2] A table-top ultrashort light source in the extreme ultraviolet for circular dichroism experiments.
A. Ferré, C. Handschin, M. Dumergue, F. Burgy, A. Comby, D. Descamps, B. Fabre, G. A. Garcia, R. Géneaux, L. Merceron, E. Mével, L. Nahon, S. Petit, B. Pons, D. Staedter, S. Weber, T. Ruchon, V. Blanchet, and Y. Mairesse. Nature Photonics, 9: 93–98, February 2015.

[3] Prediction of strong dichroism induced by x rays carrying orbital momentum,
M. van Veenendaal and I. McNulty. Phys. Rev. Lett., 98: 157401, April 2007

[4] Creating high-harmonic beams with controlled orbital angular momentum
G. Gariepy, J. Leach, K. T. Kim, J. Hammond, T. E. Frumker, R. W. Boyd, and B. Corkum, P. Phys. Rev. Lett., 113: 153901, Oct 2014.

[5] Proposal for generating brilliant x-ray beams carrying orbital angular momentum,
S. Sasaki and I. McNulty. Phys. Rev. Lett., 100: 124801, March 2008.

[6] Attosecond extreme ultraviolet vortices from high-order harmonic generation.
C. Hernández-García, A. Picón, J. San Román, and L. Plaja, Phys. Rev. Lett., 111: 083602, August 2013.

 

- Projet ANR "Xstase"


Contact CEA-IRAMIS : Thierry Ruchon  - Romain Géneaux (CEA-IRAMIS/ LIDYL / Groupe Attophysique)

Collaboration :

 
#2628 - Last update : 10/27 2016


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