Manuscrit de la thèse
Résumé :
Les défis environnementaux posés par la production conventionnelle de béton ont intensifié la recherche d’alternatives durables, les géopolymères s’imposant comme une solution prometteuse. Les gels d’hydrate de sodium-aluminosilicate (N-A-S-H), principale phase de liaison dans les géopolymères à base de sodium, offrent un potentiel significatif pour réduire les émissions de carbone et immobiliser les déchets radioactifs. Cette thèse vise à
approfondir la compréhension des gels N-A-S-H en explorant leur structure et leurs propriétés à travers une combinaison de méthodes expérimentales et numériques, élargissant ainsi leur applicabilité dans divers domaines.
Une revue de la littérature a révélé que, bien que les recherches aient porté sur l’obtention d’une phase N-A-S-H pure pour la caractérisation, les progrès sont restés limités, notamment en ce qui concerne l’obtention d’un degré élevé de condensation typiquement observé dans les géopolymères à base de sodium. Par ailleurs, bien que les simulations de dynamique moléculaire (MD) aient été utilisées dans des études récentes, des questions clés sur la
structure atomique et le rôle de l’intégration de l’eau dans la stabilité des gels N-A-S-H restent sans réponse.
Cette recherche a permis de synthétiser avec succès des gels N-A-S-H purs et homogènes présentant un degré élevé de géopolymérisation, représentatif des géopolymères à base de sodium. Une caractérisation approfondie, incluant des analyses de morphologie, de densité et
d’ordre structural, a validé la méthode de synthèse. Les simulations réactives de MD ont examiné l’influence de la teneur en eau (0–25 %) et des rapports Si/Al (1–3) sur les propriétés structurelles et mécaniques des gels N-A-S-H. Notamment, une teneur en eau comprise entre 15 % et 20% a induit une transition d’un réseau tridimensionnel vers des formations en chaînes, sous l’effet d’une hydrolyse accrue. Cette évolution structurelle s’est traduite par une po-
rosité plus élevée, une densité réduite et un changement du comportement mécanique, passant de fragile à ductile. Le rôle des ions Na+ a également évolué avec l’augmentation
de la teneur en eau, une plus grande séparation étant observée entre les ions Na+ et les atomes d’Al, indiquant une stabilisation réduite des tétraèdres AlO4 à des niveaux
d’hydratation plus élevés.
Un aspect fondamental de cette thèse est la comparaison entre des données expérimentales de spectroscopie de résonance magnétique nucléaire (RMN) avec des simulations basées sur les premiers principes, offrant des perspectives plus approfondies à l’échelle atomique. Les expériences d’échange isotopique avec de l’eau enrichie en 17O ont permis une analyse détaillée des structures N-A-S-H, révélant des découvertes inédites, notamment les paramètres RMN des sites d’oxygène et l’identification de deux environnements distincts
d’AlO4 .
Les investigations sur la capacité d’échange cationique des gels N-A-S-H purs ont démontré une capacité d’échange de Na+ atteignant 93,5 % avec K+ , Sr2+ et Mg2+ sur une période de 8 jours à température ambiante, avec une préférence marquée pour les cations monovalents. L’analyse structurelle a confirmé que le cadre N-A-S-H maintient son intégrité au cours du processus d’échange cationique.
En conclusion, cette thèse fournit un cadre solide pour l’étude des gels N-A-S-H, améliorant leur compréhension dans des contextes fondamentaux et appliqués. Bien que les résultats offrent une base pour de futures recherches, plusieurs domaines nécessitent une exploration plus approfondie, notamment la géopolymérisation, le rôle de l’eau dans la stabilité structurelle des gels N-A-S-H, et l’application de simulations MD améliorées par apprentissage automatique. Ces perspectives permettront de libérer le potentiel des gels N-A-S-H dans diverses applications, des matériaux de construction durables aux technologies environnementales.
Mots-clés :
Experimental study and modeling of N-A-S-H geopolymer products
Manuscript of the thesis
Abstract :
Keywords: