Contrôle cohérent de l’émission attoseconde de molécules
Nous avons étudié l’émission attoseconde et la dynamique de la génération d’harmoniques d’ordre élevé dans des molécules alignées par laser.
Dans les molécules, les degrés de liberté nucléaires d’un système multicentrique enrichissent considérablement la dynamique de la génération d’harmoniques d’ordre élevé, ce qui entraîne des interférences structurelles lors de l’étape de recombinaison. En outre, la présence de plusieurs états de valence étroitement liés induit de multiples canaux d’ionisation et d’émission, ce qui entraîne des interférences dynamiques lors de l’étape de recombinaison.
Nous avons mesuré pour la première fois la signature de phase sur l’émission harmonique de ces effets d’interférence (voir figure).
Cet effet d’interférence permet d’effectuer un contrôle cohérent de l’émission attoseconde par la variation de l’angle d’alignement. Ce projet a fait la couverture du numéro de juillet 2008 de Nature Physics.
Référence :
W. Boutu, , S. Haessler, H. Merdji, P. Breger, G. Waters, M. Stankiewicz, L.J. Frasinski, R. Taieb, J. Caillat, A. Maquet, P. Monchicourt, B. Carré, P.Salières, Coherent control of attosecond emission from aligned molecules, Nature Physics 4, 545 (2008).
Imagerie attoseconde des orbitales moléculaires
La visualisation du mouvement des électrons dans la matière nécessite à la fois une résolution spatiale à l’échelle de l’angström et une résolution temporelle à l’échelle de l’attoseconde. Nous avons démontré qu’une telle « caméra ultra-rapide » ouvrait la voie à la « visualisation des électrons ». Elle permet d’imager les orbitales moléculaires en utilisant l’émission attoseconde ultra-courte de cette orbitale dans un champ laser intense.
En effet, l’émission attoseconde encode des informations détaillées sur les orbitales qui rayonnent, plus particulièrement dans le moment dipolaire de transition complet – amplitude et phase – qui couple le paquet d’ondes de l’électron en recollision aux orbitales moléculaires parentes dans l’étape de recombinaison. On obtient des informations en analysant complètement l’amplitude et la phase de la lumière émise dans une large gamme spectrale, pour différents angles d’alignement de la molécule (linéaire) par rapport au champ laser. On peut alors reconstruire les orbitales à partir des dipôles à l’aide d’une procédure tomographique. La possibilité d’une imagerie « Attoseconde-Angstrom » est démontrée dans le cas de la molécule d’azote N2.
Référence :
S. Haessler, J. Caillat, W. Boutu, C. Giovanetti-Teixera, T. Ruchon, T. Auguste, Z. Diveki, P. Breger, A. Maquet, B. Carré, R. Taieb, P. Salières, « Attosecond imaging of molecular electronic wavepackets« , Nature Physics 6, 200 (2010).
P. Salières, A. Maquet, S. Haessler, J. Caillat, R. Taïeb, « Imaging orbitals with attosecond and Angström resolutions : toward attosecond chemistry ?« , Reports on Progress in Physics 75, 062401 (2012).
Caractérisation complète de l’émission attoseconde de molécules alignées
L’émission attoseconde de molécules alignées renferme une mine d’informations sur la structure et la dynamique moléculaires avec des résolutions angström/attoseconde. Jusqu’à présent, ces informations n’étaient que partiellement disponibles en raison de la caractérisation imparfaite de l’émission dans l’espace des paramètres : énergie des photons et angle d’alignement moléculaire par rapport à la polarisation du laser de commande. En particulier, la phase d’émission n’était mesurée que dans une seule dimension : soit le long de l’angle d’alignement, soit le long de l’énergie du photon.
En combinant l’interférométrie optique et l’interférométrie quantique dans les mêmes conditions de génération, nous avons pu réaliser la première cartographie de la phase d’émission en deux dimensions. La technique d’interférométrie à deux sources a été mise en œuvre avec un élément optique diffractif binaire garantissant une mesure efficace et stable de la dépendance angulaire de la phase. Ensuite, la technique RABBIT a permis de mesurer la dépendance spectrale de la phase, fournissant à la fois une référence pour relier les mesures angulaires le long de la dimension de l’énergie des photons, mais aussi une grande redondance d’informations augmentant de manière significative la précision.
Ces résultats ouvrent la voie à des mesures de haute précision, en particulier des résonances de forme et d’autoionisation, ainsi que des interférences structurelles et dynamiques dans l’émission attoseconde d’une variété de molécules.
Références :
- A. Camper, A. Ferré, N. Lin, E. Skantzakis, D. Staedter, E. English, B. Manschwetus, F. Burgy, S. Petit, D. Descamps, T. Auguste, O. Gobert, B. Carré, P. Salières, Y. Mairesse, T. Ruchon, « Transverse Electromagnetic Mode Conversion for High-Harmonic Self-Probing Spectroscopy« , Photonics 2, 184 (2015). DOI : 10.3390/photonics2010184.
- J.B. Bertrand, H.J. Wörner, P. Salières, D.M. Villeneuve, P.B. Corkum, « All-Optical Retrieval of Attosecond Spectral Phase in the Molecular Frame« , Nature Physics 9, 174 (2013).
- S.B. Schoun, A. Camper, P. Salières, R.R. Lucchese, P. Agostini, L. DiMauro, « Precise access to the molecular-frame complex recombination dipole through high-harmonic spectroscopy« , Phys. Rev. Lett. 118, 033201 (2017).
- F. Risoud, C. Lévêque, M. Labeye, J. Caillat, A. Maquet, P. Salières, R. Taïeb, T. Shaaran, « Laser-induced distortion of structural interferences in high harmonic generation« , Scientific Reports 7, 17302 (2017).
