Résumé :
Cette thèse présente des développements mis en place sur une source de lumière basée sur la génération d’harmoniques d’ordre élevé (GHOE), en vue d’étudier de façon dynamique des dichroïsmes hélicoïdaux, qui résultent d’interactions différentielles de la lumière avec la matière, selon le moment angulaire orbital (MAO) de la lumière.
La première partie rapporte les travaux effectués sur la compression d’impulsions laser femtosecondes, afin d’obtenir une durée proche du cycle optique, permettant par GHOE d’obtenir des impulsions de durée attosecondes (10⁻¹⁸s). Nous décrivons leur utilisation pour des mesures de spectroscopie de réflexion transitoire sur des échantillons solides. Le même dispositif a également permis la compression de faisceaux portant du MAO, produisant des vortex optiques ultracourts, avec une pureté et une énergie suffisantes pour leur application en GHOE.
Le second axe de recherche porte sur la GHOE en géométrie non-colinéaire ; schéma qui offre une plus grande flexibilité pour transmettre du MAO aux harmoniques. Nous avons découvert un comportement inattendu de la GHOE, que nous avons pu modéliser fidèlement en étendant le modèle de la couche mince à cette situation, expliquant ainsi le rendement et la phase de différents canaux d’émissions. Ces résultats ouvrent la voie aux mesures de dichroïsmes hélicoïdaux sur source harmonique.
Enfin, un troisième axe de travail s’est concentré sur l’étude numérique et expérimentale du dichroïsme hélicoïdal magnétique. Nous décrivons des mesures effectuées au laser à électrons libres FERMI sur des vortex magnétiques. Nous identifions la forme du signal de dichroïsme hélicoïdal à l’état topologique de l’échantillon, dont nous pouvons suivre l’évolution dans le temps.
Mots-clés : Moment angulaire de la lumière, Attoseconde, Génération d’harmoniques d’ordre élevé, Post-compression, Optique non-linéaire.
High-order harmonics for transient absorption spectroscopy and helicoidal dichroisms measurements
Abstract:
This thesis presents developments on a light source based on high-order harmonic generation (HHG), aimed at dynamically studying helicoidal dichroisms, which arise from differential light-matter interactions depending on the orbital angular momentum (OAM) of light.
The first part reports on the compression of femtosecond laser pulses to durations close to the optical cycle, enabling the generation of attosecond pulses (10⁻¹⁸s) through HHG. We describe their use in transient reflection spectroscopy on solid samples. The same setup also enabled the compression of OAM-carrying beams, producing ultrashort optical vortices with high purity and sufficient energy for HHG applications.
The second research axis concerns HHG in non-collinear geometry, a scheme offering greater flexibility for transferring OAM to the harmonics. We observed an unexpected behavior of HHG, which we successfully modeled by extending the thin-slab model to this configuration, thus explaining the efficiency and phase of different emission channels. These results pave the way for helicoidal dichroism measurements using harmonic sources.
Finally, a third research axis focused on the numerical and experimental study of magnetic helicoidal dichroism. We describe measurements carried out at the FERMI free-electron laser on magnetic vortices. We identify the helicoidal dichroism signal as a signature of the sample’s topological state, whose evolution can be tracked over time.
Keywords : Angular momentum of light, Attosecond, High harmonics generation, Post-compression, Nonlinear optics.