Abstract:
Since their first observation in the early 2000’s, attosecond light pulses (1 as = 10^-18 s) in the extreme ultraviolet (XUV) range have revolutionized the study. of electron dynamics in atoms and molecules. Attosecond spectroscopy based on laser-dressed photoionization has made it possible to observe ultrafast processes such as time delays in the photoelectric effect. This approach consists in measuring the kinetic energy of photoelectrons released through the ionization of atoms or molecules by an attosecond pulse combined with a laser pulse. Although the released photoelectron behaves as a quantum wavepacket, its coherence is often degraded for both instrumental and quantum-mechanical reasons.
The goal of this work is to develop and apply computational tools to extract decoherence information, in the form of an electron density matrix, from photoelectron kinetic energy spectra. In that perspective, it is crucial to evaluate the reliability of these numerical tools.
Therefore we have performed a theoretical study in order to identify the ambiguities and artefacts that can arise in the reconstruction process and to find ways to manage them.
We have then analyzed experimental spectrograms previously obtained through the ionization of neon atoms. This study allowed us to confirm quantitatively the origin of the instrumental decoherence observed so far in these experiments.
Finally we have for the first time reconstructed a photoelectron density matrix obtained by the ionization of both the 2s and 2p shells of neon.
Keywords: Numerical analysis of spectrograms in attosecond photoionisation.
Analyse numérique des spectrogrammes dans la photoionisation attoseconde
Résumé :
Depuis leur première observation au début des années 2000, les impulsions lumineuses attosecondes (1 as = 10^-18 s) dans le domaine de l’ultraviolet extrême (XUV) ont révolutionné l’étude de la dynamique électronique dans les atomes et les molécules. La spectroscopie attoseconde basée sur la photoionisation assistée par laser a permis d’observer des processus ultrarapides tels que les délais temporels dans l’effet photoélectrique. Cette approche consiste à mesurer l’énergie cinétique des photoélectrons émis lors de l’ionisation d’atomes ou de molécules par une impulsion attoseconde combinée à une impulsion laser. Bien que le photoélectron émis se comporte comme un paquet d’ondes quantique, sa cohérence est souvent dégradée pour des raisons à la fois instrumentales et quantiques.
L’objectif de ce travail est de développer et d’appliquer des outils computationnels pour extraire les informations de décohérence, sous forme de matrice de densité électronique, à partir des spectres d’énergie cinétique des photoélectrons. Dans cette perspective, il est crucial d’évaluer la fiabilité de ces outils numériques. Nous avons donc réalisé une étude théorique afin d’identifier les ambiguïtés et les artefacts susceptibles de surgir dans le processus de reconstruction et de trouver des moyens de les gérer.
Nous avons ensuite analysé des spectrogrammes expérimentaux obtenus précédemment lors de l’ionisation des atomes de néon. Cette étude nous a permis de confirmer quantitativement l’origine de la décohérence instrumentale observée jusqu’à présent dans ces expériences.
Enfin, nous avons pour la première fois reconstruit une matrice de densité de photoélectrons obtenue par l’ionisation des sous-couches 2s et 2p du néon.
Mots-clés : Analyses numériques de spectrogrammes dans la photoionisation attoseconde.