Les sujets de thèses

La génération d’harmoniques laser d’ordre élevé dans les cristaux est une nouvelle source prometteuse de rayonnement cohérent ultrabref dans le domaine de l’extrême ultraviolet (50-150 nm). L’objectif de ce travail de thèse est de mettre à profit des progrès des technologies de nanofabrication pour mettre en forme la face d’émission du milieu non linéaire afin de manipuler les propriétés spatio-temporelle du rayonnement. En transposant les méthodes développées pour les méta-optiques linéaires dans le domaine visible au régime du champ fort, le candidat étendra leurs capacités de contrôle à une très large bande spectrale afin d’obtenir des impulsions attosecondes façonnées à volonté.

Les lasers femtosecondes sont aujourd’hui les sources de lumière les plus intenses sur Terre, avec une puissance qui peut atteindre celle du rayonnement solaire sur une surface grande comme l'Australie mais qui peut être focalisée sur des taches ayant le diamètre d'un cheveu. Ces sources de radiation extrêmes sont un outil précieux pour l’étude de la matière dans des conditions exotiques, mais aussi comme "driver" de sources secondaires de particules ou de lumière compactes et ultra-brèves.



Malgré ces propriétés exceptionnelles, les lasers femtosecondes n'ont toujours pas l’intensité requise pour explorer de nouveaux régimes fondamentaux où l'interaction laser-matière ou laser-vide quantique devient dominée par des effets d'électrodynamique quantique (QED) en champ fort. Ces régimes QED se retrouvent par exemple autour de certains objets astrophysiques comme les trous noirs et les étoiles de neutrons. En outre, les lasers femtosecondes ont typiquement une longueur d’onde de ~ 1 micromètre et certaines applications d’intérêt technologique (e.g., la gravure de semiconducteurs) requièrent des longueurs d’onde bien plus petites, de l’ordre de la dizaine de nanomètres.



Pour manipuler les propriétés des lasers femtosecondes et franchir ces barrières, nous étudions des dispositifs optiques appelés “miroirs plasmas relativistes”, qui peuvent convertir une impulsion laser en rayonnement X-UV, tout en augmentant considérablement son intensité ("booster") par effet Doppler.



Ce projet de thèse multi-disciplinaire concerne l’optimisation du système physique 'miroir plasma' dans le but d'améliorer les propriétés des faisceaux lasers boostés et de permettre l'utilisation de ces lasers boostés pour les applications susmentionnées.



L’activité s'appuiera sur des simulations numériques de type Particle-In-Cell avec le code open-source ‘WarpX’ sur les derniers superordinateurs de classe exascale pour déterminer les paramètres optimaux pour la génération de faisceaux boostés. Une activité auxiliaire de développement du code est envisagée pour supporter les campagnes de simulation. Les simulations seront essentielles pour guider des expériences qui seront réalisées sur notre installation laser de classe 100 TW , UHI100, au contraste temporel maîtrisé, élément essentiel à la réalisation de ce type d’expériences puis ensuite  sur laser de classe PW (e.g. Apollon à l’École Polytechnique ou d’autres installations à l’international).



Le(a) doctorant(e) aura l'opportunité de participer aux activités d'une équipe dynamique avec de fortes collaborations nationales et internationales. Il/elle acquerra également les compétences nécessaires pour participer à des expériences d'interaction laser-plasma dans des installations d'envergure internationale. Enfin, il/elle acquerra les compétences nécessaires pour participer au développement d'un logiciel complexe écrit en C++ moderne et conçu pour utiliser efficacement les superordinateurs plus puissants au monde. L’activité de développement sera realisé en collaboration avec l’équipe guidée par le Dr. J.-L. Vay à LBNL (US).



Bibliographie:

> A.Myers et al. “Porting WarpX to GPU-accelerated platforms” Parallel Computing, 108, 102833, 2021

> L.Fedeli et al. “Probing Strong-Field QED with Doppler-Boosted Petawatt-Class Lasers” Phys. Rev. Lett. 127, 114801, 2020

> H.Vincenti “Achieving Extreme Light Intensities using Optically Curved Relativistic Plasma Mirrors” Phys. Rev. Lett. 123, 105001, 2019

> H Vincenti et a. “Optical properties of relativistic plasma mirrors” Nat. Comm. 5 : 3403, 2014

Le développement scientifique et technologique de la gamme Terahertz (THz), un domaine du spectre électromagnétique situé à l’interface entre les micro-ondes et la photonique infrarouge, est plus que jamais d’actualité et l’objet d’intenses recherches récemment. Le but de cette thèse sera de développer et d’étudier des systèmes plasmoniques, en premier lieu des résonateurs plasmoniques, fonctionnant aux fréquences THz, qui seront à la fois accordables, nonlinéaires et pouvant permettre la réalisation de couplage lumière-matière ultra-fort à ces fréquences. Contrairement à d’autres approches, le candidat réalisera cela à partir de matériaux présentant un réponse plasmonique intrinsèque aux fréquences THz, comme les supraconducteurs à haute température critique et les semiconducteurs dopés.

Résumé :

L’étudiant-e utilisera les techniques laser attoseconde pour étudier les dynamiques ultrarapides de molécules en phase liquide et gazeuse. La photoionisation attoseconde en couche interne sera utilisée pour étudier en temps réel : les dynamiques de diffusion/réarrangement/transfert d’électrons, ainsi que les effets de solvatation.



Sujet détaillé :

Ces dernières années, la génération d’impulsions sub-femtosecondes, dites attosecondes (1 as=10-18 s), a connu des progrès spectaculaires. Ces impulsions ultrabrèves ouvrent de nouvelles perspectives d’exploration de la matière à une échelle de temps jusqu’alors inaccessible. Leur génération repose sur la forte interaction non linéaire d’impulsions laser infrarouges (IR) brèves (~20 femtosecondes) et intenses avec des gaz atomiques ou moléculaires. On produit ainsi les harmoniques d’ordre élevé de la fréquence fondamentale, sur une large gamme spectrale (160-10 nm) couvrant l’extrême ultraviolet (UVX). Cette radiation de haute énergie est capable d’ioniser des électrons localisés dans les couches internes des molécules. Dans le domaine temporel, ce rayonnement cohérent se présente comme des impulsions d’une durée de ~100 attosecondes [1].

Avec ces impulsions attosecondes, il devient possible d’étudier les dynamiques les plus rapides dans la matière, celles associées aux électrons, qui se déroulent naturellement à cette échelle de temps. La spectroscopie attoseconde permet ainsi l’étude de processus fondamentaux tels que la photo-ionisation et s’intéresse aux questions telles que : Combien de temps faut-il pour arracher un électron à un atome ou une molécule ’ Et comment le nuage électronique se réarrange-t-il ’ Ces questions sont devenues des sujets « chauds » dans la communauté scientifique mais ont pour le moment été étudiées dans des systèmes isolés, en phase gazeuse [2,3]. Des technologies d’échantillonnage de pointe nous permettent maintenant d’étudier ces dynamiques électroniques dans un milieu solvaté où le comportement des électrons sur ces échelles de temps attoseconde est inconnu. Quels transferts d’énergies ou bien d’électrons s’opèrent en 10-18 secondes ’ Peut-on mesurer des effets de diffusion électronique dans un liquide ’ Ces questions sont un nouveau challenge pour notre domaine sur le plan expérimental et théorique.



L’objectif de la thèse est tout d’abord de mettre en œuvre les techniques attosecondes établies en phase gazeuse en phase liquide. Deux détections complémentaires seront utilisées, la détection de photoélectron et l’absorption transitoire. En combinant les informations obtenues par chaque technique, nous serons capables de mesurer la diffusion du photoélectron après sa création mais aussi le devenir de la molécule ionisée : réarrangements/transferts d’électrons, effets de solvatation.



Le travail expérimental comprendra le développement et la mise en œuvre d’un dispositif, installé sur le laser FAB100 de l’Equipement d’Excellence ATTOLab, permettant : i) la génération de rayonnement attoseconde ; ii) sa caractérisation par interférométrie quantique ; iii) son utilisation en spectroscopie de photoionisation et d’absorption. Les aspects théoriques seront également développés. L’étudiant-e sera formé-e en optique ultrarapide, physique atomique et moléculaire, chimie quantique, et acquerra une large maitrise des techniques de spectroscopie UVX et de particules chargées. Des connaissances en optique, optique non linéaire, physique atomique et moléculaire, sont une base requise.

Le travail de thèse pourra donner lieu à des campagnes d’expériences dans des laboratoires français et européens associés (Hambourg-DESY).



Références :

[1] Y. Mairesse, et al., Science 302, 1540 (2003)

[2] V. Gruson, et al., Science 354, 734 (2016)

[3] A. Autuori, et al., Science Advances 8, eabl7594 (2022)