Faits marquants scientifiques 2021

15 juin 2021

Les propriétés chimiques, optiques et électroniques d’une molécule sont principalement déterminées par ses orbitales occupées de plus haute énergie. La manière dont ces orbitales évoluent, se forment ou se brisent, est une information essentielle pour la compréhension de mécanismes réactionnels. Observer ces dynamiques est un défi considérable, qui a motivé le développement de la spectroscopie attoseconde (10-18 s), à même de fournir la résolution spatio-temporelle requise. Cependant, les techniques de cartographie actuelles sont unidimensionnelles, et ne peuvent capturer sans hypothèse préalable la fonction d’onde d’une orbitale moléculaire, une grandeur par essence complexe et multi-dimensionnelle.

Le groupe ATTO du LIDYL au CEA-Saclay, en collaboration avec le Laboratoire LCPMR, Sorbonne Université, et le LBNL de Berkeley en Californie, a développé une nouvelle approche de cartographie attoseconde, permettant de reconstruire avec grande précision des orbitales électroniques moléculaires à plusieurs dimensions [1]. Dans cette méthode, ici appliquée aux deux orbitales occupées les plus hautes en énergie (HOMO et HOMO-1) du diazote, les molécules à étudier sont alignées et soumises à un champ laser, donnant lieu à la génération de rayonnement extrême ultraviolet (UVX). L'analyse de l’intensité, de l'énergie de photon et de la phase de cette lumière UVX permet de reconstruire les orbitales mises en jeu dans cette émission de lumière.

20 avril 2021

L'observation de la dynamique électronique à l’échelle attoseconde (1 as = 10-18 s) est aujourd'hui devenue possible sur des systèmes atomiques, puis moléculaires et en phase condensée, grâce à la disponibilité d’impulsions lumineuses de durées inférieures à la femtoseconde et utilisées dans des dispositifs pompe-sonde.

Après de spectaculaires démonstrations initiales, le domaine butte cependant aujourd’hui sur la nécessité d’acquérir des signaux de plus en plus faibles, ce qui requiert des temps d’accumulation de plus en plus longs, typiquement de quelques heures. Pour réduire ce temps, une première voie exploitée est d'augmenter la cadence des tirs. Une seconde consiste à stabiliser finement le délai entre les deux impulsions pompe (XUV) et sonde (IR), pour obtenir un signal accumulé de bien meilleure qualité.

Une nouvelle méthode efficace de stabilisation de ce délai vient d'être obtenue sur le laser FAB10 de la plateforme ATTOLab-Orme [5] : le mélange d'une impulsion harmonique XUV attoseconde et de l'impulsion IR de sonde photoionise des atomes de gaz rare selon plusieurs voies possibles qui interfèrent entre-elles. La mesure de l'état d'interférence pour plusieurs harmoniques donne une mesure très précise du délai entre les 2 impulsions, et fournit un bon signal de stabilisation par contre-réaction.

Sur plus d’une heure, le délai ainsi stabilisé montre des fluctuations d'amplitude réduite à 28 as RMS et des expériences de 3 heures avec cette précision ont été récemment réussies. Cette nouvelle technique, laisse augurer de la possibilité de mesures de dynamiques originales sur les lignes attosecondes de la plateforme ATTOLab au LIDYL.

 

14 septembre 2021

Ce qui distingue les faisceaux laser de la lumière ordinaire est leur grande cohérence spatiale. Cette caractéristique a des impacts majeurs sur de multiples méthodes de mesure, en physique atomique fondamentale, métrologie ou microscopie. Cependant, les sources laser pulsées utilisées peuvent présenter des fluctuations tir à tir importantes, qui entraînent erreurs statistiques et pertes d’information. Un moyen de s'affranchir du problème est de pouvoir mesurer la cohérence individuelle de chaque impulsion lumineuse, ce qui jusqu’à présent n’était pas accessible.

Le CEA/LIDYL, en collaboration avec l’IST de Lisbonne, a mis au point une nouvelle technique de mesure de la cohérence spatiale, basée sur l’utilisation d’un réseau non redondant d’ouvertures nanométriques [1]. Cette technique est robuste vis-à-vis des fluctuations de pointé et d’intensité du faisceau. Appliquée en parallèle avec les expériences, elle permettra de connaître la cohérence spatiale réelle à l'instant de la mesure et d'améliorer ainsi sa précision.

 

15 juin 2021

Les propriétés chimiques, optiques et électroniques d’une molécule sont principalement déterminées par ses orbitales occupées de plus haute énergie. La manière dont ces orbitales évoluent, se forment ou se brisent, est une information essentielle pour la compréhension de mécanismes réactionnels. Observer ces dynamiques est un défi considérable, qui a motivé le développement de la spectroscopie attoseconde (10-18 s), à même de fournir la résolution spatio-temporelle requise. Cependant, les techniques de cartographie actuelles sont unidimensionnelles, et ne peuvent capturer sans hypothèse préalable la fonction d’onde d’une orbitale moléculaire, une grandeur par essence complexe et multi-dimensionnelle.

Le groupe ATTO du LIDYL au CEA-Saclay, en collaboration avec le Laboratoire LCPMR, Sorbonne Université, et le LBNL de Berkeley en Californie, a développé une nouvelle approche de cartographie attoseconde, permettant de reconstruire avec grande précision des orbitales électroniques moléculaires à plusieurs dimensions [1]. Dans cette méthode, ici appliquée aux deux orbitales occupées les plus hautes en énergie (HOMO et HOMO-1) du diazote, les molécules à étudier sont alignées et soumises à un champ laser, donnant lieu à la génération de rayonnement extrême ultraviolet (UVX). L'analyse de l’intensité, de l'énergie de photon et de la phase de cette lumière UVX permet de reconstruire les orbitales mises en jeu dans cette émission de lumière.

27 mars 2021
Les chercheurs d'une collaboration entre le Laboratoire d'Optique Appliquée (LOA, ENSTA-X-CNRS) à Palaiseau et l'équipe "Physique à haute intensité" de l'IRAMIS/LIDYL sont parvenus pour la première fois à accélérer des électrons par laser dans le vide (Vacuum Laser Acceleration - VLA) jusqu'à des énergies relativistes en utilisant un champ électrique longitudinal. Pour parvenir à ce résultat, la polarisation linéaire habituellement utilisée dans les expériences a été convertie en polarisation radiale, qui possède une structure idéale pour l'accélération par laser dans le vide et permet d'obtenir des faisceaux d'électrons mieux collimatés. Ces expériences, combinées à des simulations de pointe en trois dimensions, ont permis une compréhension fine des mécanismes physiques en jeu et des optimisations à réaliser lors des futures expériences. Ces résultats montrent que l'accélération par laser dans le vide est une voie prometteuse pour générer de façon compacte des faisceaux d'électrons relativistes de très bonne qualité et de durée femtoseconde.

 

18 mars 2021

En spectroscopie moléculaire UV, les spectres observés résultent de l’absorption de la lumière par des groupes moléculaires appelés "chromophores". Dans ce domaine de longueur d'onde, ces spectres sont composés de raies correspondant aux transitions électroniques qui caractérisent à la fois ces chromophores et leur environnement moléculaire. Les chromophores peuvent être ainsi utilisés comme sonde locale de leur environnement, mais l’information contenue dans les spectres UV reste souvent peu accessible et donc sous-exploitée.

L’équipe "Lumières et Molécules - LUMO" du LIDYL a développé une nouvelle approche facilitant l’interprétation des spectres UV [1]. Celle-ci repose sur la corrélation entre les transitions électroniques mesurées et les champs électriques, calculés, produits par l’environnement moléculaire des chromophores UV. Illustrée par des travaux portants sur une série de paires d’ions modèles en phase gazeuse, cette approche originale permet d’interpréter des transitions séparées de quelques cm-1 pour un effort de calcul relativement modeste, permettant d’envisager son application à des systèmes plus grands en phase condensée [1].



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