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Atto science
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Profil temporel d’un train d’impulsions attosecondes mesuré sur notre ligne attoseconde n°1

Alors que les durées d’impulsions des lasers infrarouges atteignent maintenant la limite fondamentale imposée par la durée du cycle optique (quelques femtosecondes), la génération d’harmoniques élevés (GHE) a récemment ouvert de nouvelles perspectives en atteignant le régime attoseconde (1as = 10-18 s).

 

Les spectres de GHE sont composés de raies correspondant aux multiples impairs de la fréquence fondamentale du laser, et peuvent couvrir une gamme spectrale très large, s’étendant du visible aux rayons X mous. Si ces harmoniques sont maintenues en phase, le profil temporel correspondant est un train d’impulsions attosecondes séparées par la moitié de la période laser, dont la durée décroit lorsque le nombre d’harmoniques combinées s’accroit. La première démonstration expérimentale de ces impulsions attosecondes a été effectuée en 2001 par le groupe Attophysique en collaboration avec le Laboratoire d’Optique Appliquée (Palaiseau) et l’institut FOM (Pays-Bas) en utilisant la technique RABBITT [1]. Nous avons mesuré un train d’impulsions de 250 attosecondes, correspondant à la superposition de cinq harmoniques consécutives. En 2003 nous avons étendu ces mesures en mesurant les phases relatives d’harmoniques élevés sur une large gamme spectrale [2]. Cette étude a révélé l’existence d’une dérive de fréquence intrinsèque de l’émission attoseconde. Actuellement notre activité est orientée vers le développement de ces sources attosecondes et l’exploration des nouveaux phénomènes physiques qu’elle rend possible. Thierry Auguste nous apporte un soutien théorique sur ces sujets, en utilisant et développant des codes 3D de propagation combinés à l’utilisation de codes d’Approximation de Champ Fort pour la réponse microscopique du système.

 

Schéma de principe de la ligne de lumière attoseconde #1

 

[1] P.-M. Paul et al., Observation of a train of attosecond pulses from high harmonic generation, Science, 292, 1689 (2001).
[2] Y. Mairesse et al.  Attosecond synchronization of high-harmonic soft X-rays, Science, 302, 1540 (2003)

 

Lignes de lumière attoseconde

 

Nous travaillons sur deux lignes attosecondes, qui se complèteront réciproquement dans un futur proche. L’une est opérationnelle alors que l’autre devrait l’être en 2009.

 

Ligne de lumière attoseconde #1

 

Notre premier dispositif attoseconde est actuellement utilisé sur le laser LUCA, géré par l’équipe SLIC, qui délivre des impulsions de 60 mJ, 50 fs à 800 nm à un taux de répétition de 20 Hz.

 

 

Schéma de principe de la ligne de lumière attoseconde #2

 

Le faisceau laser est tout d’abord divisé en deux parties par une séparatrice. La partie la moins intense est utilisée pour aligner des molécules lorsque cela est souhaité (bras du haut sur la figure). La partie la plus intense (bras partant vers le bas sur la figure) est ensuite divisée spatialement en deux parties : la partie extérieure du faisceau, annulaire, génère des harmoniques alors que la petite partie intérieure est un faisceau d’habillage utilisé pour effectuer des corrélations croisées XUV/IR dans le détecteur. Leur retard est contrôlé par un transducteur piezo-électrique ayant une précision de 10 nm. Ce dispositif permet un contrôle indépendant du diamètre, de l’intensité, de la polarisation et même de la phase spectrale de chaque faisceau. Les faisceaux sont recombinés au moyen d’un miroir troué avant d’être focalisés par une lentille de longueur focale 1 m dans un jet de gaz ayant une ouverture d’un millimètre et une pression de l’ordre de 70 mbars. Les harmoniques émis sur l’axe ainsi que le faisceau d’habillage sont ensuite refocalisés dans un jet de détection par un miroir torique à large bande de réflectivité, alors que le faisceau annulaire de génération est éliminé par un iris. Les photoélectrons sont détectés par un spectromètre à temps de vol à bouteille magnétique. En variant le retard entre les deux faisceaux, les temps d’émission relatifs des harmoniques sont obtenus (technique RABBITT).

 

Ligne de lumière attoseconde #2

 


En s’appuyant sur notre expérience des sources attosecondes, nous construisons actuellement une nouvelle ligne attoseconde sur le laser PLFA aussi géré par l’équipe SLIC team. Ce laser fournit des impulsions de 13 mJ, 35 fs à 800 nm et à un taux de répétition de 1 kHz. La stabilisation de la phase porteuse/enveloppe et la post compression de ce laser à des durées inférieures 10 fs sont actuellement en cours de développement.


La nouvelle ligne attoseconde sera équipée d’un interféromètre à trois bras, dans lequel la recombinaison des harmoniques avec le faisceau IR d’habillage se fera après la cellule de génération d’harmoniques. Nous estimons que nous gagnerons en flexibilité, nous pourrons mettre en forme a posteriori les impulsions attosecondes et nous devrions obtenir des signaux plus élevés sur les détecteurs. Nous envisageons également de développer sur cette base de nouveaux dispositifs pour obtenir des impulsions attosecondes uniques quand PLFA fournira des impulsions de durée inférieure à 10fs.

 

Contrôle des trajectoires électroniques : la mesure des temps d’émission donne une voie d’accès au temps passé par les électrons dans le continuum qui s’est révélé être contrôlable par l’intensité laser ou plus récemment par l’orientation moléculaire.

 

Applications des impulsions attosecondes

 

Contrôle de paquets d’ondes électroniques (POE)

 

Au cours des années passées nous avons été pionniers pour la mise au point de nouvelles techniques de caractérisation d’impulsions attosecondes. Nous avons montré comment cette caractérisation complète peut être utilisée pour suivre la dynamique de paquets d’ondes électroniques (POE), depuis les étapes d’ionisation et d’accélération jusqu’à la recombinaison radiative avec l’ion parent. Les deux premières étapes ont été explorées dans des atomes en étendant nos travaux précédents[Mairesse et al., Science 302, 1540 (2003)], mettant en évidence la synchronisation à l’échelle attoseconde des trajectoires des POE, c’est-à-dire la dérive de fréquence attoseconde de l’émission XUV. Ayant compris la dynamique des POE, il a été possible de les manipuler ou bien en contrôlant les interférences de chemins quantiques [Zair et al., Phys. Rev. Lett., 100, 143902 (2008)], ou en utilisant deux fréquences laser pour contrôler finement la trajectoire du POE, une nouvelle méthode de production d’impulsions attosecondes uniques [Merdji et al., Opt. Lett., 32, 3134 (2007)].
  
 
 

 

 

Tomographie d’orbitales moléculaires

    

 

 


 

 

(Gauche) Mesure de la phase d’harmoniques générés dans des molécules de CO2 alignées. (droite) Profils temporels pour différents alignement moléculaires par rapport à la polarisation du laser de génération. Le moment d’émission et le profil temporel sont contrôlés via l’alignement.

Outre les atomes, nous avons exploré l’émission attoseconde et la dynamique de la génération d’harmoniques élevés dans des molécules alignées par laser. Dans les molécules, les degrés de liberté nucléaires enrichissent la dynamique des POE. Dans ce processus, l’étape de recombinaison présente un intérêt particulier car des effets d’interférences interviennent. Nous avons récemment mesuré pour la première fois la signature de cet effet d’interférence sur la phase des harmoniques émises (cf. Figure).

 

Cet effet d'interférence permet un contrôle cohérent de l'émission attoseconde à travers la variation de l'angle d'alignement des molécules. Ceci a fait l'objet de la couverture du mois de juillet 2008 de la revue Nature Physics. On pourra trouver plus d'informations ici.

 

 

De plus, la GHE donne accès au moment de transition complet – amplitude et phase – qui couple l’état libre du POE dans le continuum à l’orbitale plus haute occupée de l’ion parent (HOMO). Cette mesure est à la base de la proposition de tomographie d’orbitales moléculaires résolues en temps, une des applications les plus prometteuses de nos études.

 

Nous avons montré récemment que l'on pouvait reconstruire une image du trou créé pendant le processus d'ionisation de la molécule d'azote à  partir des deux orbitales occupées les plus hautes. Nous avons démontré qu'il était possible de combiner une résolution spatiale dans la gamme de l'Angström à une résolution temporelle de type attoseconde (S. Haessler at al., Nature Physics 6, 200 (2010)). Nos résultas ont été commentés dans un "News and Views" , dans le même numéro du journal Nature Physics. On trouvera plus d'informations ici.

 

Faits marquants

Première "photographie" d'électrons en mouvement dans une molécule

 

Personnes impliquées

Bertrand Carré
Pascal Salières
Thierry Ruchon
Pierre Bréger
Bastian Manschwetus
Emmanouil skantzakis
Antoine Camper
Nan Lin

 

Maj : 27/08/2015 (1124)

 

 

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