PDF
Caractérisation temporelle des dynamiques électroniques attosecondes dans les cristaux pour l'électronique petahertz
Temporal characterization of attosecond electron dynamics in crystals for petahertz electronics

Spécialité

Interaction laser-matière

Niveau d'étude

Bac+5

Formation

Master 2

Unité d'accueil

Candidature avant le

31/05/2021

Durée

5 mois

Poursuite possible en thèse

oui

Contact

BOUTU Willem
+33 1 69 08 51 63

Résumé/Summary
L'objectif du stage est d'étudier les dynamiques électroniques ultrarapides au sein de cristaux semiconducteurs lors de l'interaction avec un champ laser femtoseconde intense. Il s'agira plus particulièrement d'obtenir la structure temporelle attoseconde de l'émission harmonique résultante, signature directe de ces dynamiques.
The internship aims at studying ultrafast electron dynamics in semiconducting crystals during their interaction with a strong femtosecond laser. More specifically, the objective will be to obtain the attosecond temporal structure of the resulting emission, direct signature of those dynamics.
Sujet détaillé/Full description
Utiliser la lumière afin de contrôler le mouvement des électrons au sein d’un semiconducteur ouvre la voie vers l’optoélectronique petahertz, c’est-à-dire la fabrication de dispositifs électroniques commutant 1000 fois plus rapidement que les transistors les plus rapides actuellement. En effet, dans un cristal semiconducteur ou diélectrique, l’excitation des électrons de valence vers la bande de conduction crée des porteurs de charge qui peuvent transporter du courant électrique au sein de dispositifs électroniques. En utilisant une lumière laser intense, ces porteurs peuvent être accélérés au sein des différentes bandes électroniques, à volonté et de façon réversible. En mettant en forme le champ électromagnétique du laser à l’échelle du cycle optique, ces processus peuvent être contrôlés à l’échelle de l’attoseconde (1 attoseconde = 10^{-18} seconde).
Lorsque ces électrons accélèrent sous l’effet du champ fort dans les bandes de conduction ou se recombinent vers la bande de valence un rayonnement de courte longueur d’onde est émis. Dans le domaine spectral, ce rayonnement cohérent est constitué des harmoniques d’ordre élevé du rayonnement incident [1]. Dans le domaine temporel, cela correspond à une émission d’impulsions ultrabrèves, a priori attosecondes, bien que cette mesure n’ait pas encore été réalisée à ce jour. Le rayonnement harmonique est une conséquence directe des dynamiques électroniques dans le champ laser. Caractériser temporellement l’émission harmonique permettrait par conséquent de déduire précisément la dynamique des électrons, notamment en différenciant les processus intra et inter-bandes. Cependant, le domaine d’émission de ce rayonnement (dans l’ultraviolet extrême, c’est-à-dire entre 100 et quelques 10s de nanomètres) rend la mesure du profil temporel non triviale. Basé sur l'expertise du groupe Attophysique du LIDYL [2,3], le stage consistera à mettre en œuvre un dispositif de mesure temporelle par la technique RABBITT, adapté aux spécificités de la génération d’harmoniques dans les cristaux. En outre, il s’agira d’étudier les dynamiques électroniques de matériaux présentant de très fortes corrélations entre électrons. Ainsi, un cristal de VO2 présente une transition ultrarapide entre une phase isolante et une phase métallique, laquelle peut être induite optiquement. La caractérisation temporelle de l’émission harmonique nous permettra là aussi d’étudier ces dynamiques particulières. Ce degré de liberté et de contrôle supplémentaire fait de cette catégorie de matériaux des candidats sérieux pour de futurs dispositifs électroniques petahertz. Ce stage se déroulera sur l'installation NanoLight, un tout nouveau laboratoire du groupe Attophysique, équipé notamment d’un nouveau système laser, un OPCPA intense de 100kHz, délivrant des impulsions de quelques cycles optiques dans l’infrarouge rouge proche.
[1] Ghimire et al., Nature Physics 7, 128 (2011)
[2] Mairesse et al., Sciences 302, 1540 (2003)
[3] Boutu et al., Nature Physics 4, 545 (2008)
Using light to control the motion of electrons in a semiconducting crystal opens the way towards petahertz optoelectronics, which would relies on electronic devices switching 1000 times faster than the current fastest transistors. In a semiconducting or dielectric crystal, the excitation of electrons from the valence to a conduction band generate charge carriers, which can carry electric current in electronic devices. Using intense laser light, those carriers can be accelerated in the different electronic bands in a controllable and reversible way. By shaping the laser electromagnetic field at the optical cycle level, these processes can be controlled at the attosecond time scale (1 attosecond = 10^{-18} second).
When those electrons accelerate in the strong laser field inside the conduction bands or recombine towards the valence band, a short wavelength radiation is emitted. In the spectral domain, this coherent radiation consists in successive high order harmonics of the incident radiation [1]. In the temporal domain, this corresponds to the emission of ultrashort pulses, in the attosecond scale, although this measurement has not been performed up to now. The harmonic emission is a direct consequence of the electron dynamics in the laser field. The temporal characterization of the emission would therefore allow to precisely know the dynamics of the electrons, in particular by differentiating the intra and inter band processes. However, the spectral domain of this radiation (in the extreme ultraviolet domain, i.e. between 100 and a few 10s nm) complicates this measurement. Based on the expertise of the Attophysics group from LIDYL [2,3], the aim of the internship will be to perform temporal characterization of the emission using the RABBITT technique, adapted to the specificity of high order harmonic generation in crystals. Moreover, we will study electron dynamics in strongly correlated materials, where correlations between electrons dictate the global properties. More specifically, VO2 crystals have a reversible ultrafast metal to insulator phase transition that can be optically addressed. This additional degree of freedom and of control makes this type of crystals serious candidates for the future smart devices for petahertz electronics. The temporal characterization of the harmonic emission will allow us to study this specific dynamics.
This internship will take place in the NanoLight facility, a brand new laboratory of the Attophysics group, equipped with a new OPCPA laser system that delivers intense ultrashort pulses of just a couple optical cycle duration at a 100kHz repetition rate, in the near infrared spectral domain.
[1] Ghimire et al., Nature Physics 7, 128 (2011)
[2] Mairesse et al., Sciences 302, 1540 (2003)
[3] Boutu et al., Nature Physics 4, 545 (2008)
Mots clés/Keywords
physique attoseconde, génération d'harmoniques d'ordre élevé, semiconducteur
attophysics, high order harmonic generation, semiconductor
Compétences/Skills
optique XUV, RABBITT, spectroscopie de photoélectrons
XUV optics, RABBITT, photoelectron spectroscopy
PDF
Génération d'harmoniques d'ordre élevé à 13 nm pour une imagerie sans lentille à résolution nanométrique
13 nm high order harmonic generation for nanometer scale resolution lensless imaging

Spécialité

Laser

Niveau d'étude

Bac+5

Formation

Master 2

Unité d'accueil

Candidature avant le

07/05/2021

Durée

4 mois

Poursuite possible en thèse

non

Contact

BOUTU Willem
+33 1 69 08 51 63

Résumé/Summary
L’imagerie par diffraction cohérente (CDI) est une imagerie sans lentille qui utilise la cohérence spatiale et l’optique de Fourier permettant d'atteindre en microscopie à rayons X une résolution spatiale seulement limitée par la longueur d’onde. Développée pour les installations synchrotron, elle est aujourd'hui mise en œuvre, en particulier au CEA-LIDYL, avec des impulsions femtoseconde de courte longueur d'onde, ce qui permet l’essor d'une imagerie à l'échelle nanométrique.

L'objectif du stage est de mettre en œuvre ce type de microscopie avec des impulsions laser harmoniques à 13 nm, obtenues à partir du nouveau laser femtoseconde à taux de répétition élevé de l'équipe.
Sujet détaillé/Full description
L’imagerie par diffraction cohérente (CDI) est une technique d’imagerie sans lentille qui utilise la cohérence spatiale et l’optique de Fourier pour éliminer l’optique traditionnelle utilisée dans le but d’atteindre une résolution spatiale limitée en longueur d’onde en microscopie à rayons X. Développée à l'origine pour les installations synchrotron, sa mise en œuvre sur des sources de longueur d'onde courte basées sur des lasers a permis l'essor de l'imagerie femtoseconde à l'échelle nanométrique.
Depuis plus de 10 ans, le CEA-LIDYL a mis au point de nouvelles techniques CDI utilisées en laboratoire, telles que l'holographie à transformée de Fourier avec référence étendue [1], l'imagerie stéréo 3D [2] ou le CDI en une seule prise pour des expériences à résolution temporelle [3,4]. Ces sources à petite échelle sont basées sur un phénomène ultra non linéaire appelé génération d'ordre harmonique élevé (HHG), découvert au CEA-Saclay il y a 30 ans [5}.

En focalisant un faisceau laser infrarouge femtoseconde sur un jet de gaz, il est possible de générer un rayonnement cohérent ultra-court (femtoseconde à attoseconde) dans le domaine ultra-ultra-violet. Ce processus est maintenant bien compris et fait actuellement l'objet d'une démocratisation rapide pour des expériences de spectroscopie ultra-rapide. Cependant, le faible flux de photons est une limitation importante pour de nombreuses applications.
L'acquisition au CEA-LIDYL, d'un laser femtoseconde à taux de répétition élevé permet le développement selon une nouvelle technologie d'une source de HHG à haut flux, basée sur une géométrie capillaire.

L'objectif du stage est de mettre en œuvre sur ce laser le nouvel appareil de microscopie dans le nouveau laboratoire du groupe. Après optimisation et caractérisation de l'émission harmonique, l'étudiant utilisera le rayonnement à une longueur d'onde de 13 nm pour effectuer une première expérience CDI (par une technique d'imagerie aussi appelée ptychographie [6]), afin de démontrer qu'il est possible d'obtenir la résolution spatiale à l'échelle nanométrique sur un échantillon à l'état solide de grande taille. Cette première démonstration constituera un premier pas vers le développement d'une nouvelle ligne de lumière dédiée à l'inspection des masques lithographiques, un outil essentiel pour l'industrie de la microélectronique. Ces développements s'inscriront dans le cadre d'un nouveau laboratoire commun avec la PME Imagine Optic d'Orsay, qui vise à proposer de nouveaux outils de métrologie à courte longueur d'onde.
Coherent diffractive imaging (CDI) is a lensless imaging technique that uses spatial coherence and Fourier optics to remove the traditionallyused objectiveoptics in order to reach wavelength limited spatial resolution in X-ray microscopy. First developed for synchrotron facilities, its implementation onlaser based short wavelengthsources has allowedfor the rise of nanoscale femtosecond imaging. For more than 10 years the CEA-LIDYL has developed new CDI techniqueson laboratory sources, such as Fourier Transform Holography with Extended Reference [1], Stereo 3D imaging [2], or single shot CDI for time resolved experiments [3,4].

Those small scale sources arebased on anultra nonlinearphenomenon called high order harmonic generation (HHG), discovered at CEA-Saclay 30 years ago [5}. When focusing a femtosecond infrared laser beam on a gas jet, one can generate ultrashort (femtosecond to attosecond) coherent radiation in the extremeultraviolet domain.This process is now well understood, and is currently undergoing a rapid democratization for ultrafast spectroscopy experiments. However, the low photon flux is a strong limitation for many applications.

At CEA-LIDYL we recently acquired a high repetition rate femtosecond laser and developed a new technology for high flux HHG source, based on a long capillary geometry. The aim of the internshipis to implement this new apparatus on the laser in the group new laboratory. After optimization and characterization of the harmonic emission, the fellow will use the λ=13nm radiation to perform a first CDI experiment, with the aim of demonstrating nanometer scale spatial resolution on a large size solid-state sample using an imaging technique called ptychography [6]. This first demonstration is a first step towards the development of a new beamline dedicated to lithographymask inspection, a vital toolfor microelectronics industry. These developments will take placein the framework of a new jointlaboratory with Orsay SME Imagine Optic, which is aiming at proposing new metrology tools at short wavelengths.


1. Gauthier et al., Single-shot Femtosecond X-Ray Holography Using Extended References, PRL 105, 093901 (2010)
2. Duarte et al., Computed stereo lensless X-ray imaging, Nat. Photonics 13, 449 (2019)
3. Ravasio et al., Single-Shot Diffractive Imaging with a Table-Top Femtosecond Soft X-Ray Laser-Harmonics Source, PRL 103, 028104 (2008)
4. Boutu et al., Impact of noise in holography with extended references in the low signal regime, Opt. Express 24, 6318 (2016)
5. Ferray et al., Multiple-harmonic conversion of 1064 nm radiation in rare gases, J. Phys. B 21, L31 (1988)
6. Thibault et al., High-Resolution Scanning X-ray Diffraction Microscopy, Science 321, 379 (2008).
Mots clés/Keywords
Laser, génération d'harmoniques, microscopie nanométrique
Compétences/Skills
Impulsions laser femtosecondes, Génération d'harmoniques
PDF
Génération d'impulsions attosecondes portant un moment angulaire orbital
Generation of attosecond pulses carrying an orbital angular momentum

Spécialité

Interaction laser-matière

Niveau d'étude

Bac+4/5

Formation

Master 2

Unité d'accueil

Candidature avant le

28/05/2021

Durée

3 mois

Poursuite possible en thèse

oui

Contact

RUCHON Thierry
+33 1 69 08 70 10

Résumé/Summary
Au cours de ce stage l'étudiant(e) mettra en place, sur un laser femtoseconde intense, un dispositif interférométrique pour étudier, lors de la génération d'impulsions attosecondes, les couplages entre moment angulaires orbitaux et de spin de la lumière. Ce stage d'abord expérimental mettra en jeu des concepts d'optique non linéaire, d'optique quantique et d'interaction laser matière.
During this training, the student will set up, on an intense femtosecond laser, an interferometric device to study, during the generation of attosecond pulses, the couplings between angular orbital moment and spin angular moment of light. This experimental training will require concepts of nonlinear optics, quantum optics and laser-matter interaction.
Sujet détaillé/Full description
Ces dernières années, la génération d’impulsions sub-femtosecondes, dites attosecondes (1as=10−18s), a connu des progrès spectaculaires. Ces impulsions ultrabrèves ouvrent de nouvelles perspectives d’exploration de la matière à une échelle de temps jusqu’alors inaccessible. Leur génération repose sur l’interaction très fortement non linéaire d’impulsions laser brèves (10 à 50 femtosecondes) et intenses avec des gaz atomiques ou moléculaires. On produit ainsi les harmoniques d’ordre élevé de la fréquence fondamentale, sur une large gamme spectrale (160-10 nm) couvrant l’extrême ultraviolet (UVX). Dans le domaine temporel, ce rayonnement cohérent se présente comme un train d’impulsions d’une durée de quelques 100 attosecondes [Mairesse03]. Une des voies d'application de ces impulsions est leur utilisation dans des schémas pompe-sonde. Un échantillon est porté dans un état excité par une première impulsion IR et une deuxième, l'impulsion attoseconde, vient le sonder à un délai ajustable, moins d'une femtoseconde plus tard. L'impulsion attoseconde ayant un spectre dans l'XUV elle peut photoioniser les échantillons. Il y a donc deux façons de "lire" l'interaction: en analysant le défaut de photons transmis ou réfléchis, ou les photoélectrons émis. Jusqu'à présent, ces techniques ont été utilisées en sondant la matière avec un rayonnement attoseconde polarisé linéairement et présentant un front d’onde à symétrie cylindrique. Récemment, nous avons étendu la gamme de ces expériences en utilisant d’une part des impulsions polarisées circulairement [Ferré15], d’autre part, des impulsions dont le front d’onde est hélicoïdal [Géneaux16, Gauthier17, Chappuis2019]. Alors que les premières sont associées à des photons portant un moment angulaire de spin, les secondes correspondent à des photons portant un moment angulaire orbital. Les perspectives sont à la fois appliquées, en particulier à la femtochimie de molécules chirales ou au contrôle ultrarapide de la magnétisation [Fanciulli20, Ruchon20], et fondamentales, en particulier liées aux lois de conservation des moments angulaires dans les processus d’optique non linéaire.

Au cours de ce stage, nous proposons de mettre en place un dispositif optique original permettant de tester les lois de conservation des moments angulaires au cours du phénomène extrêmement non linéaire à la base de la synthèse d’impulsions attosecondes, la génération d’harmoniques d’ordre élevé (GHOE). Nous mettrons en œuvre deux faisceaux femtoseconde (≃ 25 fs) intenses, qui se croiseront dans un gaz atomique où aura lieu la GHOE. À cet endroit, les deux faisceaux formeront un réseau transitoire dont nous varierons l’épaisseur et la profondeur. Chacun des deux faisceaux portera un moment angulaire de spin et/ou un moment angulaire orbital, ajustable rapidement. Le diagnostic de l’interaction se fera à la fois par polarimétrie du rayonnement XUV, et par mesure du moment angulaire orbital par interférométrie. Outre les aspects fondamentaux mis en jeu, la mise au point de cette technique ouvrira des champs d'explorations nouveaux comme par exemple l'étude de biréfringences ou dichroïsmes transitoires attosecondes qui donneront une nouvelle image des processus à l'œuvre dans des systèmes asymétriques à cette échelle de temps. Ce stage sera effectué sur les lasers FAB1 & 10 d’Attolab

Compétences développées :

Le ou la stagiaire acquerra une pratique de l’optique des lasers femtoseconde et des techniques de spectrométrie de particules chargées. Il ou elle étudiera également les processus de physique des champs forts sur lesquels se basent les théories de génération d'harmonique élevées. Finalement des développements théoriques pourront également être inclus selon les goûts du ou de la candidat(e). La poursuite en thèse est souhaitée.

Compétences requises :

Des compétences en optique, physique atomique et moléculaires seront appréciées.
Références :

[ Ferré15] Ferré, A. et al.: , 2015. Nature Photonics, 9, 93.
[Fanciulli20] Fanciulli, M. et al.: arXiv:2005.08354.
[Ruchon20] Ruchon, T. et al.: arXiv:2005.08349.
[Chappuis19] Chappuis et al., 2019, Phys. Rev. A, 99, 033806
[Gauthier17] Gauthier, D. et al.: , 2017. Nature Communications, 8.
[Géneaux16] Géneaux, R. et al.: , 2016. Nature Communications, 7, 12583.
[Gruson16] Gruson, V. et al.: , 2016. Science, 354(6313), 734.
[Mairesse03] Mairesse, Y. et al.: , 2003. Science, 302, 1540.
Summary
In recent years, the generation of sub-femtosecond pulses, so-called attoseconds (1as = 10-18s), has seen spectacular progress. These ultra-short pulses open up new prospects for the exploration of matter on a previously inaccessible scale of time. Their generation is based on the highly nonlinear interaction of short (10 to 50 femtosecond) intense laser pulses with atomic or molecular gases. The high-order harmonics of the fundamental frequency are produced over a wide spectral range (160-10 nm) covering the extreme ultraviolet spectral range (UVX). In the temporal domain, this coherent radiation appears as a train of light pulses lasting some 100 attoseconds [Mairesse03]. One way of applying these pulses is their use in pump-probe schemes. A gas sample is brought into an excited state by a first IR pulse and a second attosecond pulse, is shine at an adjustable delay, less than one femtosecond later. The attosecond pulse having a spectrum in the XUV it photoionizes the samples. There are thus two ways of "reading" the interaction: by analyzing the defect of transmitted photons or the photoelectrons emitted. Until now, these techniques have been used by probing the material with linearly polarized attosecond radiation having a cylindrical symmetric wavefront. Recently, we have extended the range of these experiments using, on the one hand, circularly polarized pulses [Ferré15] and, on the other hand, pulses whose wave front is helical [Géneaux16, Gauthier17, Chappuis19]. While the former are associated with photons carrying an angular spin moment, the latter correspond to photons carrying an orbital angular momentum. The prospects are both applied, in particular to the femtochemistry of chiral molecules or ultrafast magnetization dynamics [Ruchon20, Fanciulli20], and fundamental, in particular related to the laws of conservation of angular moments in the processes of nonlinear optics.

During this training, we propose to set up a unique optical device to test the laws of conservation of the angular momenta during the extremely nonlinear phenomenon at the base of the synthesis of attosecond pulses, the generation of high order harmonics (HHG). We will use two femtosecond (≃ 25 fs) intense beams, which will intersect in an atomic gas where the HHG will take place. At this point, the two beams will form a transient grating whose thickness and depth will be adjustable. Each of the two beams will carry an angular moment of spin and / or an orbital angular moment, adjustable rapidly. The diagnosis of the interaction will be carried out by both polarimetry of the XUV radiation and by measurement of the orbital angular momentum by interferometry. In addition to the fundamental aspects involved, the development of this technique will open new fields of investigation, such as the study of birefringences or transient attosecond dichroism which will give a new image of the processes at work in asymmetric systems at this time scale. This training will be hosted on Attabab FAB1 & 10 lasers

Acquired know-hows:

The trainee will acquire a practice of femtosecond lasers and charged particle spectrometry techniques. He or she will also study strong fields physics on which the high harmonic generation is based. Finally, theoretical developments may also be included depending on the candidate's tastes. The pursuit in PhD thesis is desired.

Required skills:
Skills in optics, atomic and molecular physics will be appreciated.

References :
[ Ferré15] Ferré, A. et al.: , 2015. Nature Photonics, 9, 93.
[Fanciulli20] Fanciulli, M. et al.: arXiv:2005.08354.
[Ruchon20] Ruchon, T. et al.: arXiv:2005.08349.
[Chappuis19] Chappuis et al., 2019, Phys. Rev. A, 99, 033806
[Gauthier17] Gauthier, D. et al.: , 2017. Nature Communications, 8.
[Géneaux16] Géneaux, R. et al.: , 2016. Nature Communications, 7, 12583.
[Gruson16] Gruson, V. et al.: , 2016. Science, 354(6313), 734.
[Mairesse03] Mairesse, Y. et al.: , 2003. Science, 302, 1540.
Mots clés/Keywords
Physique attoseconde, optique non linéaire, optique quantique
Attosecond physics, non linear optics, quantum optics
Compétences/Skills
Laser femtosecondes Génération d'harmoniques d'ordre élevé Moment Angulaire Orbital de la lumière Interféromètres Détecteurs de particules chargés Méthodes du vide Modélisation (Python)
Ultra short lasers High Harmonic Generation Orbital Angular Momentum of light Interferometers Charged particle detectors Vacuum methods Modelling (Python)
Logiciels
Python


Retour en haut