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Génération d'harmoniques d'ordre élevé à 13 nm pour une imagerie sans lentille à résolution nanométrique
13 nm high order harmonic generation for nanometer scale resolution lensless imaging

Spécialité

Laser

Niveau d'étude

Bac+5

Formation

Master 2

Unité d'accueil

Candidature avant le

07/05/2020

Durée

4 mois

Poursuite possible en thèse

oui

Contact

BOUTU Willem
+33 1 69 08 51 63

Résumé/Summary
L’imagerie par diffraction cohérente (CDI) est une imagerie sans lentille qui utilise la cohérence spatiale et l’optique de Fourier permettant d'atteindre en microscopie à rayons X une résolution spatiale seulement limitée par la longueur d’onde. Développée pour les installations synchrotron, elle est aujourd'hui mise en œuvre, en particulier au CEA-LIDYL, avec des impulsions femtoseconde de courte longueur d'onde, ce qui permet l’essor d'une imagerie à l'échelle nanométrique.

L'objectif du stage est de mettre en œuvre ce type de microscopie avec des impulsions laser harmoniques à 13 nm, obtenues à partir du nouveau laser femtoseconde à taux de répétition élevé de l'équipe.
Sujet détaillé/Full description
L’imagerie par diffraction cohérente (CDI) est une technique d’imagerie sans lentille qui utilise la cohérence spatiale et l’optique de Fourier pour éliminer l’optique traditionnelle utilisée dans le but d’atteindre une résolution spatiale limitée en longueur d’onde en microscopie à rayons X. Développée à l'origine pour les installations synchrotron, sa mise en œuvre sur des sources de longueur d'onde courte basées sur des lasers a permis l'essor de l'imagerie femtoseconde à l'échelle nanométrique.
Depuis plus de 10 ans, le CEA-LIDYL a mis au point de nouvelles techniques CDI utilisées en laboratoire, telles que l'holographie à transformée de Fourier avec référence étendue [1], l'imagerie stéréo 3D [2] ou le CDI en une seule prise pour des expériences à résolution temporelle [3,4]. Ces sources à petite échelle sont basées sur un phénomène ultra non linéaire appelé génération d'ordre harmonique élevé (HHG), découvert au CEA-Saclay il y a 30 ans [5}.

En focalisant un faisceau laser infrarouge femtoseconde sur un jet de gaz, il est possible de générer un rayonnement cohérent ultra-court (femtoseconde à attoseconde) dans le domaine ultra-ultra-violet. Ce processus est maintenant bien compris et fait actuellement l'objet d'une démocratisation rapide pour des expériences de spectroscopie ultra-rapide. Cependant, le faible flux de photons est une limitation importante pour de nombreuses applications.
L'acquisition au CEA-LIDYL, d'un laser femtoseconde à taux de répétition élevé permet le développement selon une nouvelle technologie d'une source de HHG à haut flux, basée sur une géométrie capillaire.

L'objectif du stage est de mettre en œuvre sur ce laser le nouvel appareil de microscopie dans le nouveau laboratoire du groupe. Après optimisation et caractérisation de l'émission harmonique, l'étudiant utilisera le rayonnement à une longueur d'onde de 13 nm pour effectuer une première expérience CDI (par une technique d'imagerie aussi appelée ptychographie [6]), afin de démontrer qu'il est possible d'obtenir la résolution spatiale à l'échelle nanométrique sur un échantillon à l'état solide de grande taille. Cette première démonstration constituera un premier pas vers le développement d'une nouvelle ligne de lumière dédiée à l'inspection des masques lithographiques, un outil essentiel pour l'industrie de la microélectronique. Ces développements s'inscriront dans le cadre d'un nouveau laboratoire commun avec la PME Imagine Optic d'Orsay, qui vise à proposer de nouveaux outils de métrologie à courte longueur d'onde.
Coherent diffractive imaging (CDI) is a lensless imaging technique that uses spatial coherence and Fourier optics to remove the traditionallyused objectiveoptics in order to reach wavelength limited spatial resolution in X-ray microscopy. First developed for synchrotron facilities, its implementation onlaser based short wavelengthsources has allowedfor the rise of nanoscale femtosecond imaging. For more than 10 years the CEA-LIDYL has developed new CDI techniqueson laboratory sources, such as Fourier Transform Holography with Extended Reference [1], Stereo 3D imaging [2], or single shot CDI for time resolved experiments [3,4].
Those small scale sources arebased on anultra nonlinearphenomenon called high order harmonic generation (HHG), discovered at CEA-Saclay 30 years ago [5}. When focusing a femtosecond infrared laser beam on a gas jet, one can generate ultrashort (femtosecond to attosecond) coherent radiation in the extremeultraviolet domain.This process is now well understood, and is currently undergoing a rapid democratization for ultrafast spectroscopy experiments. However, the low photon flux is a strong limitation for many applications.
At CEA-LIDYL we recently acquired a high repetition rate femtosecond laser and developed a new technology for high flux HHG source, based on a long capillary geometry. The aim of the internshipis to implement this new apparatus on the laser in the group new laboratory. After optimization and characterization of the harmonic emission, the fellow will use the λ=13nm radiation to perform a first CDI experiment, with the aim of demonstrating nanometer scale spatial resolution on a large size solid-state sample using an imaging technique called ptychography [6]. This first demonstration is a first step towards the development of a new beamline dedicated to lithographymask inspection, a vital toolfor microelectronics industry. These developments will take placein the framework of a new jointlaboratory with Orsay SME Imagine Optic, which is aiming at proposing new metrology tools at short wavelengths.


1. Gauthier et al., Single-shot Femtosecond X-Ray Holography Using Extended References, PRL 105, 093901 (2010)
2. Duarte et al., Computed stereo lensless X-ray imaging, Nat. Photonics 13, 449 (2019)
3. Ravasio et al., Single-Shot Diffractive Imaging with a Table-Top Femtosecond Soft X-Ray Laser-Harmonics Source, PRL 103, 028104 (2008)
4. Boutu et al., Impact of noise in holography with extended references in the low signal regime, Opt. Express 24, 6318 (2016)
5. Ferray et al., Multiple-harmonic conversion of 1064 nm radiation in rare gases, J. Phys. B 21, L31 (1988)
6. Thibault et al., High-Resolution Scanning X-ray Diffraction Microscopy, Science 321, 379 (2008)
Mots clés/Keywords
Laser, génération d'harmoniques, microscopie nanométrique
Compétences/Skills
Impulsions laser femtosecondes, Génération d'harmoniques
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Génération d’impulsions attosecondes pour l’étude de l’ionisation ultrarapide des gaz
Generation of attosecond pulses for the study of ultrafast gas ionization

Spécialité

Interaction laser-matière

Niveau d'étude

Bac+5

Formation

Master 2

Unité d'accueil

Candidature avant le

27/03/2020

Durée

4 mois

Poursuite possible en thèse

oui

Contact

SALIERES Pascal
+33 1 69 08 63 39

Résumé/Summary
L’étudiant-e produira des impulsions attosecondes à l’aide d’un laser Titane:Saphir intense. Ces impulsions ultrabrèves seront utilisées pour étudier la dynamique ultrarapide d’ionisation de gaz atomiques et moléculaires, et en particulier, mesurer en temps réel l’éjection du paquet d’onde électronique.
The student will generate attosecond pulses using an intense Titanium:Sapphire laser. These ultrashort pulses will be used to investigate the ultrafast ionization dynamics of atomic and molecular gases. The objective is to measure in real time the ejection of the electronic wavepacket.
Sujet détaillé/Full description
Ces dernières années, la génération d’impulsions sub-femtosecondes, dites attosecondes (1 as=10−18 s), a connu des progrès spectaculaires. Ces impulsions ultrabrèves ouvrent de nouvelles perspectives d’exploration de la matière à une échelle de temps jusqu’alors inaccessible. Leur génération repose sur la forte interaction non linéaire d’impulsions laser infrarouges brèves (~20 femtosecondes) et intenses focalisées dans des gaz. On produit ainsi les harmoniques d’ordre élevé de la fréquence fondamentale, sur une large gamme spectrale (160-10 nm) couvrant l’extrême ultraviolet (UVX). Dans le domaine temporel, ce rayonnement cohérent se présente comme un train d’impulsions d’une durée de ~100 attosecondes chacune [1]. Pour produire des impulsions attosecondes isolées, il faut réduire la durée des impulsions IR fondamentales à moins de 10 fs par la technique dite de ‘post-compression’, en cours d’installation sur ATTOLab.

Avec ces impulsions attosecondes, il devient possible d’étudier les dynamiques les plus rapides dans la matière, celles associées aux électrons, qui se déroulent naturellement à cette échelle de temps. La spectroscopie attoseconde permet ainsi l’étude de processus fondamentaux tels que la photo-ionisation et s’intéresse à la question : combien de temps faut-il pour arracher un électron à un atome ou une molécule ? La mesure de ces délais d’ionisation est actuellement un sujet « chaud » dans la communauté scientifique. En particulier, l’étude de la dynamique d’ionisation près des résonances permet d’accéder à des informations très fines sur la structure atomique/moléculaire, telles que les réarrangements électroniques dans l’ion suite à l’éjection d’un électron. Il devient possible de « voir » en temps réel la construction du profil des résonances [2,3].

Le travail expérimental comprendra la mise en œuvre d’un dispositif, installé sur le laser FAB1 de l’Equipement d’Excellence ATTOLab, permettant : i) la génération d’impulsions attosecondes ; ii) leur caractérisation par interférométrie quantique ; iii) leur utilisation en spectroscopie de photoionisation (détection d’électrons). Les aspects théoriques pourront également être abordés. L’étudiant-e sera formé-e en optique ultrarapide, physique atomique et moléculaire, et acquerra une bonne maitrise de la spectroscopie de particules chargées. La poursuite en thèse est souhaitée.

Références :
[1] Y. Mairesse, et al., Science 302, 1540 (2003)
[2] V. Gruson, et al., Science 354, 734 (2016)
[3] L. Barreau, et al., Phys. Rev. Lett. 122, 253203 (2019)
Recently, the generation of sub-femtosecond pulses, so-called attosecond pulses (1 as=10−18 s), has made impressive progress. These ultrashort pulses open new perspectives for the exploration of matter at unprecedented timescale. Their generation result from the strong nonlinear interaction of short intense laser pulses (~20 femtoseconds) focused in gases. High order harmonics of the fundamental frequency are produced, covering a large spectral bandwidth in the extreme ultraviolet (XUV) range. In the temporal domain, this coherent radiation forms a train of 100 attosecond pulses [1]. The generation of isolated attosecond pulses requires shortening the fundamental laser pulses below 10 fs using the ‘post-compression’ technique, currently under installation at ATTOLab.

With such attosecond pulses, it becomes possible to investigate the fastest dynamics in matter, i.e., electronic dynamics that occur naturally on this timescale. Attosecond spectroscopy thus allows studying fundamental processes such as photo-ionization, in order to answer questions such as: how long does it take to remove one electron from an atom or a molecule? The measurement of such tiny ionization delays is currently a “hot topic” in the scientific community. In particular, the study of the ionization dynamics close to resonances would give access to detailed information on the atomic/molecular structure, such as the electronic rearrangements in the remaining ion upon electron ejection. It becomes possible to observe in real time the buildup of resonance profiles [2,3].

The experimental work will include the operation of a setup installed on the FAB1 laser of the Excellence Equipment ATTOLab allowing: i) the generation of attosecond XUV radiation, ii) its characterization using quantum interferometry, iii) its use in photo-ionization spectroscopy (electron detection). The theoretical aspects could also be developed. The student will be trained in ultrafast optics, atomic and molecular physics, and will acquire a good mastery of charged particle spectrometry. The continuation on a PhD project is advised.

References :
[1] Y. Mairesse, et al., Science 302, 1540 (2003)
[2] V. Gruson, et al., Science 354, 734 (2016)
[3] L. Barreau, et al., Phys. Rev. Lett. 122, 253203 (2019)
Mots clés/Keywords
Laser femtoseconde, impulsions attosecondes, photo-ionisation, gaz atomiques/moléculaires, résonance
Femtosecond laser, attosecond pulses, photo-ionization, atomic/molecular gases, resonance
Compétences/Skills
Laser femtoseconde intense, jet de gaz atomiques/moléculaires, techniques du vide, interférométrie, spectrométrie de photons UVX, spectrométrie d’électrons
Intense femtosecond laser, atomic/molecular gas jets, vacuum technology, interferometry, spectrometry of XUV photons, electron spectrometry
Logiciels
Labview, Matlab, Python


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