Manuscrit de la thèse
Résumé :
Cette thèse de doctorat est consacrée à l’étude du composé à base de terbium KTb3F10. Le travail s’articule autour d’un paradoxe en physique de la matière condensée : pourquoi certains isolants électriques cristallins, malgré une dynamique de réseau classique (avec des vitesses du son de l’ordre de plusieurs milliers de m/s), présentent-ils une conductivité thermique anormalement basse, comparable à celle de matériaux amorphes ?
KTb3F10 est un exemple de tels matériaux, avec une conductivité thermique « étonnamment basse », et que cette étude cherche à expliquer par un couplage fort entre les degrés de liberté magnétiques et les vibrations du réseau (phonons).
La thèse utilise la diffusion de neutrons pour sonder à la fois ordres et excitations magnétiques dans ce composé. Le chapitre 1 décrit en détail les techniques expérimentales (diffraction, diffusion inélastique) et les méthodes numériques (modélisation du champ cristallin, RPA) qui ont servi de fondement à l’étude.
Le chapitre 2 s’intéresse aux propriétés magnétiques. Les mesures de susceptibilité magnétique et de diffraction de neutrons à champ nul révèlent l’absence d’ordre magnétique spontané jusqu’à 30 mK, comme de diffusion diffuse. Cette observation est une signature claire d’un état fondamental de champ cristallin singulet pour l’ion Tb3+, un ion non-Kramers. Sous l’effet d’un champ magnétique externe, un moment magnétique est induit. Les travaux mettent en évidence une anisotropie « planaire » des moments induits, qui sont contraints de s’orienter dans un plan orthogonal à l’axe de symétrie locale (C4v) de chaque ion Tb3+.
Le chapitre 3 explore les fondements microscopiques de ce comportement. Des mesures de diffusion inélastique des neutrons sur monocristal permettent d’identifier un schéma de niveaux d’énergie du champ cristallin (CEF) composé d’un état fondamental singulet et d’un doublet excité à 2,7 meV. Ce schéma permet d’expliquer l’anisotropie planaire observée. Ce chapitre montre également que, dans ce système, les interactions dipolaires et les interactions d’échange sont à prendre en compte.
Le chapitre 4 fait le lien entre propriétés magnétiques et transport. La conductivité thermique de KTb3F10 est modélisée à l’aide de l’équation du transport de Boltzmann, qui inclut un terme de diffusion résonnante entre les excitons magnétiques de CEF et les phonons. Cette modélisation confirme que la faible conductivité thermique peut s’expliquer par un couplage magnéto-élastique fort. Des mesures de diffusion inélastique de neutrons sous champ magnétique renforcent cette hypothèse en révélant une possible signature microscopique de ce couplage : un mode d’excitation à 11 meV qui se superpose à une branche de phonon optique, témoignant d’un lien entre ces deux types d’excitations.
KTb3F10 se présente comme un système très riche pour étudier l’interaction complexe entre excitations magnétiques et de réseau dans les matériaux quantiques.
Mots clés : Dynamique de spin, conductivité thermique, terbium, couplage magnéto-élastique, neutron.
Dynamique de spin et conduction de la chaleur dans un composé à base de terbium KTb3F10
Manuscript of the thesis
Abstract:
This PhD thesis focused on the study of KTb3F10, an electrical insulator. The work is centered on a paradox in condensed matter physics: why do some crystalline materials, despite having typical lattice dynamics (with sound velocities of the order of several thousand m/s), exhibit an abnormally low thermal conductivity, comparable to that of amorphous materials? KTb3F10 can help us answer this enigma with its « surprisingly low » thermal conductivity, which the thesis seeks to explain through a strong coupling between magnetic degrees of freedom and lattice vibrations (phonons).
The thesis uses neutron scattering to probe both the magnetic orders and the dynamics of this compound.
Chapter 1 details the experimental techniques (diffraction, inelastic scattering) and numerical methods (crystal field modeling, RPA) that were used for the study.
Chapter 2 focuses on magnetic properties. Magnetic susceptibility and zero-field neutron diffraction measurements reveal an absence of spontaneous magnetic order down to 30 mK. This observation, corroborated by the lack of diffuse scattering signal, is a clear signature of a singlet ground state for the non-Kramers Tb3+ ion. Under an external magnetic field, a magnetic moment is induced. The PhD work shows a « planar anisotropy » of the induced moments, which are constrained to align within a plane orthogonal to the local symmetry axis (C4v) of each Tb3+ ion.
Chapter 3 explores the microscopic foundations of this behavior. Inelastic neutron scattering measurements identify a crystal field energy level scheme composed of a singlet ground state and an excited doublet at 2.7 meV. This scheme, modeled by crystal field theory, explains the observed planar anisotropy. The chapter also shows that in this system dipolar interactions and exchange interactions are to be taken into account.
Chapter 4 links magnetic properties and transport. The thermal conductivity of KTb3F10 is modeled using the Boltzmann transport equation, which includes a resonant scattering term between CEF magnetic excitons and phonons. This modeling confirms that the low thermal conductivity can be explained by a strong magneto-elastic coupling. Inelastic neutron scattering measurements under a magnetic field support this hypothesis by revealing the microscopic signature of this coupling: an excitation mode at 11 meV that overlaps with an optical phonon branch, indicating a hybridization of the two types of excitations.
KTb3F10 is an interesting system to study the complex interactions between magnetic and lattice excitations in quantum materials.
Keywords : Magnetism, rare earth, crystal field, excitons, magneto-elastic coupling, neutrons, thermal conductivity.