SHARP, spectromètre de diffusion neutrons à temps de vol : nouvel instrument « de pointe » du LLB implanté à l’ILL

Au laboratoire Léon Brillouin, et pour le monde de la diffusion de neutrons, ce mois de mars 2021 a été marqué par un évènement important : la 1^ère mise sous faisceau de neutrons de l‘instrument SHARP*, nouveau spectromètre de neutrons à temps de vol, auprès du réacteur européen de l'Institut Laue Langevin (ILL) de Grenoble.

Fruit d'une étroite collaboration CEA-CNRS-ILL, avec l'apport de l’accord Franco-Suédois en faveur de l'instrumentation en diffusion de neutrons, ce nouveau dispositif remplace le spectromètre IN6, installé depuis le milieu des années 80 à l’Institut Laue Langevin à Grenoble.

Les toutes premières études montrent que le dispositif est pleinement opérationnel et pourra très bientôt être ouvert aux dépôt de projets d'expériences.

Le nouveau spectromètre SHARP* implanté à l'ILL remplace le spectromètre de neutrons à temps de vol IN6, instrument de référence car il a longtemps offet la plus grande brillance. Pour optimiser l'utilisation du faisceau de neutrons, Il était cependant devenu nécessaire de moderniser l'instrument. L'opération a été lancée par un accord entre le CEA, le CNRS et l’ILL du 29 septembre 2017. Les trois entités ont alors confié l’étude, la réalisation, puis l’exploitation de l’instrument au Laboratoire Léon Brillouin (LLB) du CEA Saclay. Son implantation autour du réacteur de 58 MW de l'ILL s'imposait, du fait de l'arrêt du réacteur Orphée de Saclay.

Avec le projet ainsi défini, la phase de design détaillé et de construction de l’enceinte a été confiée à SDMS, entreprise de chaudronnerie basée à St-Roman en Isère. Le travail de collaboration étroit entre SDMS et le bureau d’étude du LLB a abouti au design final du schéma ci-dessous.

Les différents éléments du spectromètre de neutrons à temps de vol SHARP implanté à l'ILL.

Une fois la chaudronnerie réalisée, l'installation et l'équipement de l'instrument ont été exceptionnellement rapide, malgré le contexte de l'épidémie en cours : fin octobre 2020 IN6 a été démonté, et le 30 novembre une grue a déposé, en passant par le toit, la nouvelle enceinte d'une vingtaine de tonnes dans le hall des guides de l’ILL. Ont suivi, l'équipement par des détecteurs de neutrons de dernière génération, l'emballage par des protections en polyéthylène de haute densité boré pour aboutir à la 1^ère mise effective sous faisceau de neutrons le 21 mars 2021, un délai record !

Arrivée de l'enceinte nue du spectromètre de neutrons à temps de vol SHARP le 30/11/2020 et, après équipement, son implantation dans le hall des guides de l'ILL (photo prise lors de la 1^ère mise sous faisceau le 21/03/2021, comme le signale l'encadré).

Les éléments clefs de SHARP, spectromètre de dernière génération sont :

Le guide à neutrons qui transporte le faisceau blanc de neutrons issus du réacteur jusqu'à l'entrée du spectromètre. Un monochromateur permet une sélection en énergie par réflexion de Bragg sur un cristal de graphite pyrolitique ;
A partir du faisceau initialement continu, des impulsions, qui vont interagir avec l'échantillon à étudier, sont produites par un « chopper de Fermi » ;
240 détecteurs à position disposés à 2.5 m de l’échantillon permettent de mesurer l’intensité diffusée sur un grand angle solide (146° en horizontal x 46° en vertical) et de mesurer, sur chacun des détecteurs, le temps de vol des neutrons et donc ainsi leur énergie. La différence d'énergie par rapport à celle du faisceau incident correspond à l’énergie d’un mode dynamique excité de l’échantillon.

Les études peuvent alors commencer !

La diffusion inélastique des neutrons est une sonde irremplaçable des événements dynamiques microscopiques qui régissent les propriétés de la matière: propriétés de transport, magnétisme, catalyse et même, fonction d’objets biologiques. Sont ainsi étudiés des cristaux, de la matière molle, les liquides… ; pour lesquels il devient possible d'identifier par exemple des processus de diffusion, l'ensemble des phénomènes vibratoires, ou des phénomènes de transitions de phase…

Espace accessible dans un diagramme longueur (ou vecteur de diffusion) – énergie (ou temps) de différentes spectroscopies, où les techniques de diffusion inélastique de neutrons par temps de vol occupent une position centrale. Comparé à la spectroscopie infrarouge ou la spectroscopie diélectrique, la diffusion inélastique de neutrons présente l'originalité de sonder simultanément et indépendamment, l’espace et le temps. Les études par diffusion inélastique de neutrons donnent ainsi accès aux mouvements atomiques et moléculaires sur des distances de quelques dixièmes à quelques dizaines de nanomètres, sur des échelles temporelles, de quelques picosecondes à la microseconde.

La première étude réalisée sur SHARP é été celle des modes magnétiques de l'acétate de manganèse, aimant moléculaire dont le magnétisme est porté par les atomes de manganèse: Pour l'étude par diffusion de neutrons, la diffusion très importante des protons de l’acétate (80 barns) couvre totalement le signal magnétique. L’interaction neutron matière étant un processus nucléaire, il est possible de tirer parti d’effets isotopiques très forts en deutérant (H → D, , 80 barns → 5 barns) la partie organique de l’échantillon, ermettant de rendre le signal magnétique mesurable. Les détecteurs en place su SHARP permettent une parfaite identification des anneaux de diffraction, liés à l'ordre cristallin du matériau. L'analyse spectroscopique « énergie-vecteur de diffusion » permet ensuite, en appliquant le principe de conservation du moment et de l'énergie, d’identifier les excitations magnétiques.

Premières mesures sur SHARP : diagramme (qx, qy) de diffraction de neutrons de l'acétate-Mn12 deutéré à 14K. A droite : spectroscopie « énergie-vecteur d'onde » permettant de séparer les diffusions élastique (ligne centrale) et inélastiques (branches latérales).

L'étude des processus de diffusion à l’échelle moléculaire de l’eau en volume est un 2ème exemple illustrant les performances de l'appareil : l'analyse spectroscopique « énergie-vecteur de diffusion » du signal de diffusion montre une diminution de l’intensité diffusée et un élargissement en énergie du signal en fonction du vecteur de diffusion. Ce comportement est bien mis en évidence sur les coupes faites à différents vecteurs de diffusion. Cette dépendance en énergie, donc temporelle, du signal en fonction du vecteur de diffusion, i.e. de l’espace, permettent d’attribuer le phénomène à un processus de diffusion de Fick et de déterminer très finement le coefficient de diffusion des molécules.

Diffusion inélastique de neutrons dans l'eau H₂O. A gauche : diagramme « Energie-vecteur d'onde ». Les coupes à différents vecteurs de diffusion donnent les spectres à gauche. On observe que l'intensité diminue et le spectre s'élargit avec le nombre d'onde, signature d'une diffusion de Fick des molécules d'eau.

Cette réalisation n’aurait pas été possible sans des soutiens financiers conséquents,

en premier lieu l’accord Franco-Suédois en faveur de l'instrumentation en diffusion de neutrons, pour préparer l’arrivée de la source européenne en spallation actuellement en construction dans le sud de la Suède à Lund ;
et le soutien du CEA et du CNRS, de l’ILL et de la Fédération Française de la Diffusion Neutronique (2FDN).

Il faut ici aussi remercier les équipes supports et techniques du LLB et de l'ILL, ainsi que le soutien du CEA et du CNRS, autorités de tutelle du LLB.

* SHARP : Spectromètre Hybride Alpes Région Parisienne (!)

Voir aussi :

Site internet SHARP à l'ILL
Entreprise SDMS, spécialisée en mécano-soudage et en chaudronnerie de métaux nobles et rares, 38160 Saint-Romans.
Fédération Française de Diffusion Neutronique (2FDN)

Contact CEA et responsable du spectromètre SHARP : Jean-Marc Zanotti (LLB/MMB).