Le moment angulaire est une des quantités fondamentales dans la description d’un système physique. Tout comme la matière, la lumière porte un moment angulaire qui peut être décomposé en deux composantes : le moment angulaire de spin et le moment angulaire orbital. Elles sont respectivement associées à l’état de polarisation et au profil spatial de l’onde lumineuse.
Dans cette thèse, nous nous sommes intéressés au comportement de ces deux grandeurs dans un processus extrêmement non-linéaire appelé génération d’harmoniques d’ordre élevé. Ce phénomène permet, à partir d’un laser femtoseconde intense, de générer un rayonnement extrêmement bref (de l’ordre de l’attoseconde, soit 10-18 secondes) situé dans l’extrême ultraviolet. Nous démontrons le transfert des deux composantes de moment angulaire dans le processus, obtenant ainsi une source de lumière unique permettant des expériences résolues en temps avec un moment angulaire contrôlé dans l’extrême ultra-violet. Nous présenterons celles réalisées pendant cette thèse, telles que des mesures interférométriques attosecondes et des mesures de dichroïsme circulaire de photoélectron dans des molécules chirales, avant d’envisager les perspectives futures.
Mots–clés : fr Attoseconde, Interaction laser-molécule, Moment angulaire
The angular momentum of light in high harmonic generation
Abstract:
Angular momentum is an ubiquitous quantity in all areas of physics. Just like matter, radiation carries angular momentum. It can be decomposed in two parts, namely the spin angular momentum (SAM) and the orbital angular momentum (OAM). Each one of these components has very specific properties and lead to numerous applications using visible and infrared light.
In this thesis, we study the behavior of these two types of light angular momentum in a very non-linear process called high harmonic generation (HHG). In this physical process known since 1987, an intense infrared laser is focused into an atomic or molecular gas jet, which in the right intensity regime allows to generate a radiation which has a short wavelength (extreme ultraviolet domain) and is extremely brief (attosecond, 1 as = 10⁻¹⁸ s).
We begin by describing theoretically this process, as well as defining in depth the notion of light angular momentum. We then study HHG from an infrared laser carrying OAM. This allows to obtain an unique light source, generating ultrashort light pulses of controlled orbital angular momentum with a wavelength of the order of 10 nm. We then study GHOE from beams carrying MAS. Using a resonance from the generation gas, we manage to transfer this angular momentum to the emitted extreme ultraviolet radiation. This radiation is finally used to measure photoionisation circular dichroisms in chiral molecules, measurements previously restricted to synchrotron sources. This paves the way towards chiroptic time resolved measurement on a femto/attosecond timescale.
Keywords: Angular momentum, Laser-Molecule Interaction, Attosecond
Groupe Attophysique (ATTO)