Résumé :
Le but de cette thèse est d’étudier le processus de la génération d’harmoniques d’ordre élevé (HHG, de l’anglais high-order harmonic generation) dans des solides et la possibilité d’augmenter l’efficacité de la génération en exploitant l’exaltation locale du champ incident dans des nanostructures. La HHG dans les gaz est connue depuis plusieurs décennies et a été étudiée en détails, par contre la HHG dans les solides a été démontrée pour la première fois en 2011. Différents processus comme les oscillations interbandes et intrabandes y jouent un rôle fondamental. Le processus exact est toujours en cours d’investigation et est discuté dans la communauté.
Dans cette thèse, nous étudions la génération d’harmoniques dans différents cristaux, comme ZnO, CaCO₃ et CdWO₄. Nous confirmons que la HHG dépend de la longueur d’onde génératrice et de l’orientation cristalline. Outre les cristaux 3D nous étudions la HHG dans des matériaux 2D comme le graphène. Grâce à sa grande mobilité électronique et sa structure de bande spécifique la HHG dans graphène est plus efficaces que dans des cristaux 3D.Typiquement des intensités de 10¹² TW/cm² ou plus sont nécessaires pour susciter la HHG. Ces intensités élevées sont généralement atteintes par des méthodes comme l’amplification par dérive de fréquence qui génère des impulsions femtosecondes à des énergies µJ ou mJ. Grâce aux progrès récents des techniques de nanofabrication, il est possible d’exalter un champ électrique laser de plusieurs ordres de grandeurs dans des nanostructures. Alors que la HHG dans les gaz assistée par la plasmonique a été démontrée comme n’étant pas réalisable, des travaux récents démontrent l’amplification de la HHG dans des solides.
Dans ce travail, nous étudions l’amplification de la HHG dans différentes configurations. D’abord, nous analysons différents types de nanostructures, à savoir des bow ties, des nano-trous, des réseaux et des résonateurs. Nous comparons ces structures suivant plusieurs critères tels que le volume d’exaltation et l’exaltation crête. Différentes longueurs d’onde et cristaux sont utilisés. Une large amplification de plusieurs ordres de grandeur est démontrée pour la troisième harmonique. En plus, nous discutons l’endommagement des nanostructures causé par l’irradiation laser. Des nanostructures semiconductrices confinant la lumière par guidage sub-longueur d’onde ont plusieurs avantages par rapport aux nanostructures métalliques. Des nanocones semiconducteurs, par exemple, présentent un grand volume d’amplification, supérieur de plusieurs ordres de grandeur à ce qui a été démontré récemment, et évitent la fusion observée dans des nanostructures métalliques. Nous présentons plusieurs itérations de l’expérience avec des nanocones de ZnO en améliorant le système de détection et la géométrie des nanocones entre chaque étape. Nous utilisons différents lasers et différentes géométries de nanocones. Nous avons observé les harmoniques d’un laser à 3.1 µm dans des nanocones de ZnO jusqu’à l’ordre 15. L’amplification de plusieurs ordres de grandeur d’harmoniques perturbatives et non perturbatives, générées à partir des impulsions d’un oscillateur nanojoule à une cadence MHz et une longueur d’onde de 2.1 µm, est démontrée pour la première fois jusqu’à H9. Le facteur d’amplification dépend de l’éclairement du faisceau pompe. Nous étudions également la forte amplification de la luminescence et proposons des méthodes pour séparer sa contribution de la contribution cohérente.
En outre, nous démontrons plusieurs applications de la HHG dans les solides. Premièrement, nous proposons une nouvelle méthode pour déduire la distribution spatiale du champ électrique dans des nanostructures en analysant les dommages induits par laser. Deuxièmement, nous utilisons l’émission du nanocone, qui est cohérente spatialement, pour imager des objets avec une résolution à l’échelle nanométrique. Enfin, nous générons des harmoniques portant un moment orbital angulaire contrôlé.
Mots-clés : Laser, Plasmonics, Nanostructures, High harmonic generation, Field enhancement.
High harmonic generation in crystals assisted by local field enhancement in nanostructures
Abstract :
The aim of this dissertation is to study the process of high-order harmonic generation (HHG) in solids and the possibility to amplify solid HHG by exploiting local field enhancements in nanostructures. While HHG in gases has been known for several decades and has been extensively studied, HHG in solids was first reported in 2011. Different processes such as interband and intraband oscillations were identified to play an important role in solid HHG. However, the process is still under investigation and debated in the community. Here, we study the generation of high harmonics in different crystals, such as ZnO, CaCO₃ and CdWO₄. We confirm that HHG depends on the driving wavelengths and on crystalline orientation. Beside 3D bulk crystals, we investigate HHG in 2D materials such as graphene. Due to its high electron mobility and its special band structure HHG in graphene is more efficient than in bulk crystals. Typically, intensities of 10¹² TW/cm² or more are needed to trigger HHG. The high intensity is reached by employing schemes like chirped pulse amplification which generates femtosecond pulses with µJ- or mJ-energies. Thanks to recent advances in nanofabrication techniques, nanostructures can enhance a laser electric field by several orders of magnitude. While plasmonically enhanced HHG in gases was shown not to be feasible, recent works reported on the amplification of HHG in solids.
In this work, we explore the amplification of crystal HHG under various configurations. We first study different types of plasmonic nanostructures, namely bow ties, nanoholes, gratings and resonators. We compare them with respect to different parameters such as enhancement volume and peak enhancement. Different driving wavelengths and crystals are used. Strong amplification by several orders of magnitude is demonstrated for the third harmonic. Furthermore, we discuss radiation-induced damage of plasmonic nanostructures. Semiconductor nanostructures which confine light by subwavelength waveguiding have several advantages with respect to metallic nanostructures. Semiconductor nanocones for example exhibit a large amplification volume, several orders of magnitudes larger than previously reported and avoid melting observed in metallic nanostructures. We carry out several iterations of experiments with ZnO nanocones where the detection system and the nanocone geometry are improved in each cycle. We use different driving lasers and different optimized nanocone geometries. HHG in ZnO nanocones up to 15th order from a 3.1 µm driving laser is demonstrated. Amplification by several orders of magnitude of both perturbative and non-perturbative harmonics from nanojoule-oscillator pulses at MHz repetition rate and 2.1 µm wavelength is demonstrated, for the first time up to H9. The amplification factor depends on the pump intensity.
We also explore the strong amplification of luminescence and propose ways to disentangle its contribution from the coherent one. Furthermore, we explore several applications of crystal HHG. First, we propose a new way to deduce the electric field spatial distribution in nanostructures by analyzing the radiation-induced damage. Secondly, we use the spatially coherent emission from the nanocone to image nanoscale objects with nanometer scale resolution. In addition, we generate solid harmonics that carry an orbital angular momentum.
Keywords: Laser, Plasmonics, Nanostructures, High harmonic generation, Field enhancement.
Groupe ATTOPHYSIQUE (ATTO)