Cette thèse s’intéresse à la photoionisation de systèmes atomiques et moléculaires en phase gazeuse à l’aide d’harmoniques d’ordre élevé, un rayonnement cohérent dans le domaine de l’extrême ultra-violet (10-100 eV) sous la forme de trains d’impulsions attosecondes (1 as = 10-18 s).
Dans un premier temps, les dynamiques électroniques au cours de l’autoionisation de gaz rares sont étudiées par interférométrie électronique. L’autoionisation résulte de l’interférence entre un chemin d’ionisation direct et un chemin résonant pour lequel l’atome reste transitoirement piégé dans un état excité. L’amplitude de la transition associée à ces processus est accessible via des expériences de photoionisation dans le domaine spectral (sur synchrotron par exemple), mais ce n’est pas le cas de la phase qui est pourtant essentielle à la compréhension de la dynamique électronique. Nous avons développé plusieurs méthodes interférométriques afin de mesurer la phase spectrale associée aux transitions électroniques vers des résonances de Fano dans les gaz rares. A partir des informations dans le domaine spectral, nous avons reconstruit pour la première fois la dynamique d’autoionisation ultra-rapide dans le domaine temporel et observé les interférences électroniques donnant lieu au profil de raie asymétrique.
Dans un second temps, la photoionisation de molécules de NO est étudiée dans le référentiel moléculaire et utilisée comme un polarimètre afin de caractériser complètement l’état de polarisation du rayonnement harmonique, et en particulier de distinguer la partie du rayonnement polarisée circulairement d’une éventuelle partie dépolarisée. Nous présentons les résultats des mesures de polarimétrie moléculaire dans le cas de la génération d’harmoniques par un champ à deux couleurs polarisées circulairement en sens opposé. Ces études, complétées par des simulations numériques, permettent de proposer des conditions optimales de génération de rayonnement harmonique polarisé circulairement et contribuent à ouvrir la voie vers des études de dichroïsme circulaire ultra-rapide dans la matière.
Mots-clés : Attoseconde, Dynamique, Résonances, Photo-ionisation, Champ fort.
Application of attosecond pulses to resonant photoionization dynamics
Abstract:
In this work, photoionzation of atomic and molecular species in the gas phase is investigated with high-harmonic radiation. In a first part, electronic dynamics in the autoionization process of rare gases in studied with electron interferometry. This method gives access to the spectral phase of the transition to the autoionizing state, and allows there construction of the entire autoionization dynamics. The ultrafast electronic dynamics, as well as the build-up of the celebrated asymmetric Fano profile, are observed experimentally for the first time.
In a second part, photoionization of NO molecules in the molecular frame is used as a polarimeter to completeley characterize the polarization state of high-harmonics. In particular, this method can address the challenging disentanglement of the circular and unpolarized components of the light. The experimental results, completed by numerical simulations, allow defining optimal generation conditions of fully circularly-polarized harmonics for advanced studies of ultrafast dichroisms in matter.
Keywords: Attosecond, Dynamics, Resonances, Photoionization, Strong field.
LIDYL/Groupe Attophysique