Résumé :
La génération d’harmoniques d’ordre élevé par focalisation d’impulsions laser femtosecondes et intenses dans les gaz permet de générer des impulsions attosecondes.
Dans une première partie, nous nous intéressons à l’optimisation de ce rayonnement. Par une modulation de sa phase spatiale, nous transformons le profil du faisceau laser infrarouge au foyer afin d’agrandir le volume de génération. Nous démontrons la possibilité de créer un profil carré, élargi d’un facteur 2.5 par rapport au profil gaussien. Nous étudions la génération d’harmoniques dans les gaz rares par un tel faisceau. Les simulations à haute énergie prévoient un gain d’efficacité mais la qualité imparfaite du front d’onde n’a pas permis d’observer expérimentalement d’augmentation significative du signal.
Dans une seconde partie, nous étudions la génération d’harmoniques dans les molécules alignées. Nous montrons que l’amplitude et la phase spectrales du rayonnement contiennent des informations sur les orbitales qui rayonnent. Nous observons pour la première fois la présence d’un saut de phase lié à un phénomène d’interférences quantiques lors de la recombinaison du paquet d’ondes électroniques. Les dépendances en fonction de l’éclairement laser et de l’orientation des molécules de ce saut de phase ont été étudiées systématiquement.
Ces mesures donnent de précieux renseignements sur le comportement des molécules en champ fort. De plus, elles permettent l’étude de la dynamique électronique attoseconde et ouvrent la voie au contrôle cohérent d’impulsions attosecondes dans les molécules.
Mots-clés : Interaction laser-matière, Impulsions laser ultrabrèves, Génération d’harmoniques d’ordre élevé, Alignement de molécules
Dynamics of high harmonic generation in atoms and molecules
Abstract: High-order harmonic generation by focusing of femtosecond laser pulses in gases can produce attosecond pulses trains in the XUV domain.
In this thesis, we present a technique for optimizing the generation efficiency. Then we show how one can study dynamics in molecules under strong field through the characterization of the radiation. In a first part, by spatial phase manipulation, we shape the laser profile near focus in order to enlarge the generation volume. We demonstrate the possibility to create a flat top profile, 2.5 times larger than the Gaussian one. We study the harmonic generation in rare gases, experimentally as well as numerically. Although we did not observe significant enhancement of the harmonic signal, simulations performed at higher laser energies predict a gain in efficiency.
In a second part, we show that the harmonic spectrum and phase from a set of aligned linear molecules present structures due to the characteristics of the molecule. We put in evidence a phase jump linked to quantum interferences during the recombination step. We study this phase jump dependencies with several parameters, such as the molecule’s orientation or the generation intensity.
Electronic dynamics during the recombination of the electronic wavepacket can be inferred from these measurements. Moreover, they should be used as a test bench for new model of molecular dynamics under strong fields.
Keywords: Laser-Matter interaction, Ultrashort laser pulses, High Order Harmonic Generation, Molecules alignment.