Dynamique de la génération d’harmoniques dans les atomes et les molécules

La génération d’harmoniques d’ordre élevé par focalisation d’impulsions laser femtosecondes et intenses dans les gaz permet de générer des impulsions attosecondes. Dans une première partie, nous nous intéressons à l’optimisation de ce rayonnement. Par une modulation de sa phase spatiale, nous transformons le profil du faisceau laser infrarouge au foyer afin d’agrandir le volume de génération. Nous démontrons la possibilité de créer un profil carré, élargi d’un facteur 2.5 par rapport au profil gaussien. Nous étudions la génération d’harmoniques dans les gaz rares par un tel faisceau. Les simulations à haute énergie prévoient un gain d’efficacité mais la qualité imparfaite du front d’onde n’a pas permis d’observer expérimentalement d’augmentation significative du signal. Dans une seconde partie, nous étudions la génération d’harmoniques dans les molécules alignées. Nous montrons que l’amplitude et la phase spectrales du rayonnement contiennent des informations sur les orbitales qui rayonnent. Nous observons pour la première fois la présence d’un saut de phase lié à un phénomène d’interférences quantiques lors de la recombinaison du paquet d’ondes électroniques. Les dépendances en fonction de l’éclairement laser et de l’orientation des molécules de ce saut de phase ont été étudiées systématiquement. Ces mesures donnent de précieux renseignements sur le comportement des molécules en champ fort. De plus, elles permettent l’étude de la dynamique électronique attoseconde et ouvrent la voie au contrôle cohérent d’impulsions attosecondes dans les molécules.