Notre groupe s’intéresse à la science ultrarapide des matériaux et plus particulièrement à l’étude des solides à l’aide des sources lumineuses les plus courtes disponibles aujourd’hui : des impulsions d’une durée de l’ordre de l’attoseconde (1 as = 10-18 s). Ces impulsions sont obtenues par génération d’harmoniques d’ordre élevé dans les gaz. Voici un exemple présenté dans les domaines temporels et fréquentiels. Ici, l’impulsion est générée dans une cellule de gaz remplie d’argon :
Les impulsions attosecondes présentent deux propriétés essentielles :
- Des durées exceptionnellement courtes. Cela permet de capturer la dynamique électronique, qui se produit généralement en quelques femtosecondes. Notamment, la résolution expérimentale peut désormais être bien inférieure à un cycle optique de lumière laser.
- Une large bande spectrale avec des longueurs d’onde dans l’extrême ultraviolet (XUV), voire dans les rayons X. Les énergies de ces photons sont en résonance avec les transitions depuis les niveaux de cœur des atomes de l’échantillon et vers leurs bandes de valence et de conduction. Par conséquent, la dynamique peut être sondée du « point de vue » de chaque atome. Dans un sens, cela permet à la spectroscopie attoseconde de voir ce qui se passe « à l’intérieur » d’un matériau.
Absorption transitoire et réflectivité à l’échelle de l’attoseconde
Nous réalisons des expériences sur la plateforme Attolab du LIDYL. Nous exploitons une ligne de lumière dédiée à la spectroscopie des solides. Dans ces expériences, l’échantillon est d’abord excité par une courte impulsion optique (<5 fs, voir ci-dessous), ce qui déclenche la dynamique d’intérêt. Ensuite, le rayonnement XUV à large bande est utilisé pour sonder son absorption ou sa réflectivité, ce qui permet d’obtenir un analogue des spectroscopies pompe-sonde optiques plus habituelles. Ce schéma est présenté ici dans une géométrie d’absorption :
Il est remarquable que cette technique soit entièrement optique, ce qui signifie que ses résolutions temporelle (fixée par la durée des impulsions) et spectrale (fixée par la résolution du spectromètre) peuvent être respectivement courtes et étroites de manière optimale.
Sujets d’intérêt
Physique des champs forts dans les diélectriques
Les diélectriques sont des matériaux transparents : sous faible excitation, ils n’absorbent aucune énergie du faisceau de pompe. Cependant, lorsque le champ électrique du laser devient suffisamment fort, il est possible de déclencher de nombreux effets impliquant des modifications de la structure des bandes (voir le dessin ci-dessous) ainsi que la dynamique des électrons (par exemple, l’effet tunnel, l’ionisation par avalanche). Ces phénomènes de champ fort peuvent être spectaculaires ; par exemple, de courtes impulsions lumineuses peuvent augmenter la conductivité AC d’un solide de 18 ordres de grandeur en moins d’une femtoseconde, et mettre en oscillation des électrons et des trous jusqu’à des fréquences de l’ordre du pétahertz.
La spectroscopie attoseconde nous permet d’observer le déroulement de ces processus, dévoilant comment des impulsions laser puissantes peuvent manipuler des matériaux sur des échelles de temps inférieures à la femtoseconde, éventuellement de manière réversible. Il est également important de comprendre ces phénomènes de haute intensité car l’interaction entre la lumière et les diélectriques est omniprésente dans diverses applications de l’optique et de l’électronique. Par exemple, les courants induits par le champ dans les diélectriques sont le phénomène fondamental à l’origine de la génération de hautes harmoniques à l’état solide, qui est également étudiée dans le groupe DICO.
Interactions cohérentes lumière-spin
Le contrôle des électrons – c’est-à-dire de la charge des électrons – par la lumière est de mieux en mieux connu à l’échelle de l’attoseconde. Cependant, le contrôle du spin des électrons est beaucoup moins développé. La plupart des systèmes de contrôle du spin des électrons reposent sur des processus indirects : la lumière excite d’abord les électrons, qui se relaxent ensuite en fonction du spin (voir le panneau (a) ci-dessous). C’est la base de la démagnétisation induite par laser femtoseconde, mais elle ne conduit qu’à des réponses de spin relativement lentes.
Il est intéressant de noter que plusieurs rapports ont apporté la preuve que des interactions lumière-spin plus directes et plus cohérentes pourraient exister (voir le panneau (b) ci-dessous). La vérification de ces théories est très difficile : nous devons adapter la spectroscopie attoseconde pour pouvoir sonder la dynamique du spin dans les matériaux à des échelles de temps inférieures à la femtoseconde, ce qui n’a jamais été fait jusqu’à présent. L’un de nos projets vise précisément à atteindre cet objectif. Nous visons à réaliser des expériences de dichroïsme circulaire magnétique XUV avec des impulsions attosecondes, tout en conservant une résolution temporelle inférieure à 100.
Dynamique ultrarapide dans les matériaux fortement corrélés
Nous avons récemment commencé à étudier une nouvelle classe de solides : les matériaux fortement corrélés. Cette vaste catégorie d’échantillons présente généralement des propriétés électroniques et magnétiques inhabituelles (et souvent utiles). Leur caractéristique commune est que ces propriétés ne peuvent pas être décrites correctement en termes d’électrons ou de spins sans interaction. Au contraire, les corrélations électroniques sont une caractéristique essentielle et déterminante de ces solides. Il en résulte un large éventail d’effets : transitions de phase induites par la lumière, (anti)-ferromagnétisme, multiferroïsme et même supraconductivité.
Bien que nous soyons très loin d’étudier des phénomènes tels que la supraconductivité avec la spectroscopie attoseconde, nous pouvons déjà étudier des questions fascinantes. À titre d’exemple, considérons le croquis du panneau (a) de la figure suivante :
Un tel état est obtenu lorsque l’interaction entre les électrons est forte : il y a un électron par atome, avec un ordre antiferromagnétique, qui ne peuvent pas se déplacer en raison de la forte répulsion. C’est ce qu’on appelle un isolant de Mott. Lorsqu’on excite un tel système avec une courte impulsion laser (voir panneau (b)), on brise cet état fragile car l’énergie ajoutée permet de surmonter la répulsion électronique. Cela conduit à un état complexe dépendant du temps ; par exemple, le matériau peut devenir instantanément métallique ! Cette réponse induite par la lumière est purement gouvernée par les corrélations électroniques, et donc extrêmement rapide.
Nous avons commencé à utiliser la spectroscopie attoseconde afin de sonder le comportement des isolants corrélés excités par laser à des échelles de temps inexplorées jusqu’à présent. Notre objectif est de comprendre comment la corrélation influence la réponse à champ fort. D’une manière générale, la réponse dans le domaine temporel pourrait être une sonde précieuse de l’importance de la corrélation électronique dans n’importe quel matériau.
Retards de photoémission attoseconde dans les solides
Alors que tous les sujets susmentionnés utilisent des mesures d’absorption ou de réflexion (« photon-in, photon-out »), nous réalisons également de la spectroscopie de photoémission dans l’état solide (« photon-in, électron-out »). Nous exploitons une deuxième ligne de faisceau, équipée d’un spectromètre de photoélectrons résolu en angle, en spin et en temps (ARPES), en collaboration avec nos partenaires du LPMS.
La difficulté de la photoémission réside dans le fait que nous ne pouvons pas facilement utiliser des impulsions attosecondes à large bande : celles-ci conduiraient à des paquets d’ondes électroniques d’une largeur de bande de plusieurs eVs, ce qui détruirait la résolution en énergie de l’expérience. C’est pourquoi la plupart des expériences ARPES se concentrent sur la gamme >30 fs.
Une autre voie consiste à adapter les techniques de photoémission attoseconde en phase gazeuse. En particulier, nos collègues du groupe ATTO sont des experts de la technique RABBIT, qui utilise l’interférence entre plusieurs harmoniques étroites pour mesurer le temps nécessaire à un électron pour sortir d’un potentiel atomique ou moléculaire. Ces délais dits de photoémission sont typiquement de l’ordre de quelques dizaines d’attosecondes.
Nous menons actuellement de nouvelles expériences visant à adapter cette technique aux solides. Il s’agit d’une tâche techniquement difficile, puisqu’elle nécessite de maintenir des stabilités temporelles pendant de nombreuses heures. En cas de succès, les délais de photoémission à l’état solide pourraient devenir un nouveau type d’observable permettant d’obtenir des informations sur les propriétés électroniques.