Depuis les débuts de la science ultrarapide, le Laboratoire Interactions DYnamiques et Lasers (LIDYL) développe des sources lasers pulsées toujours plus performantes, afin d’explorer la matière diluée et condensée à des échelles de temps toujours plus fines, atteignant le domaine attoseconde (1 as=10^-18 s).

Au début des années 90, une première révolution technologique a permis l’essor considérable du domaine, avec l’avènement des lasers Titane:Saphir, combinés à la technique d’Amplification à Dérive de Fréquence (CPA)*. Ce type de laser, permettant de générer par conversion de fréquence des impulsions attosecondes, s'est généralisé dans les laboratoires étudiant la dynamique ultrarapide, et la plateforme ATTOLab du LIDYL a été construite autour de ces dispositifs.

Ces dernières années, les performances des lasers basés sur l’ytterbium (milieu amplificateur : cristal de KGd(WO₄)₂, dopé Yb³⁺) ont fortement progressé : couplées à des techniques de postcompression temporelle, ces sources laser concurrencent maintenant celles des lasers Ti:Saphir (cristal de saphir Al₂O₃ dopé Ti³⁺) et ouvrent une nouvelle ère pour l’attophysique. La plateforme ATTOLab, dans sa volonté de rester à la pointe des performances, opère ainsi une migration d’ampleur vers ces systèmes pour l'année 2024 : quatre lignes de lumière attoseconde pilotées par lasers Ytterbium remplaceront les lignes Ti:Saphir existantes, avec des performances améliorées en terme de taux de répétition (40 à 100 kHz)  et fiabilité, associées à un moindre coût de fonctionnement, et une efficacité énergétique de l'ensemble de la chaine laser, 6 fois supérieure à celle des lasers Ti:Saphir.

La génération d’harmoniques d’ordre élevé (n > 10) dans un solide est un processus extrêmement non-linéaire, qui peut être observé lorsqu’un cristal interagit avec un champ laser intense. Elle se traduit par l’émission d’un rayonnement composé de tout un ensemble d'harmoniques de la fréquence du laser excitateur. Plusieurs mécanismes électroniques sont cependant évoqués pour rendre compte de cette observation : transition interbande ou oscillation des électrons intra-bande au sein de la bande de conduction.

L'étude par une équipe du LIDYL/DICO, en collaboration avec le Max Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter (MPSD), du processus sur un cristal de GaAs permet d'identifier sans ambiguïté les contributions de chacun de ces mécanismes, grâce à la structure électronique bien particulière du cristal.

Cette étude éclaire ainsi d'un jour niveau la génération d’harmoniques d’ordre élevé dans un solide, étape indispensable pour permettre le développement d'une future optoélectronique à la fréquence pétahertz (10¹⁵ Hz).

En 1905, l’interprétation théorique de l’effet photoélectrique (émission d’un électron suite à l’absorption d’un quantum de lumière, le photon) proposée par Einstein allait révolutionner la physique. Du fait de son extrême rapidité, ce processus fondamental a longtemps été considéré comme instantané. Ce n’est que depuis une dizaine d’années que le développement des sources de lumière ultrabrève et de la métrologie attoseconde* (1 as= 10^-18 s) a permis d’accéder à l’aspect temporel de ce processus ultrarapide, souvent au détriment de l’aspect spatial.

Une expérience menée sur la plateforme ATTOLab au CEA Paris-Saclay par une collaboration française composée de chercheurs du CEA, du CNRS, de l'Université Paris-Saclay, de Sorbonne Université et de l'Université Lyon 1 a permis pour la première fois de reconstruire le film tridimensionnel d'un processus de photoémission, au niveau atomique et à l’échelle attoseconde.

La photoémission étant par ailleurs à la base des méthodes d'analyse spectroscopique parmi les plus fines, ces travaux ouvrent la voie à une compréhension approfondie des effets de corrélations électroniques dans la matière, depuis les atomes et les molécules jusqu’aux solides, et à l’œuvre notamment au cours des réactions chimiques.

Les nanostructures magnétiques sont essentielles pour le stockage de données (MRAM, disque dur de haute densité) ou encore au sein de capteurs et actionneurs magnétiques. Pour sonder ce magnétisme local, le dichroïsme circulaire magnétique (MCD) et l'effet Kerr magnétique (MOKE) reposent tous deux sur l'absorption différentielle de la lumière selon le sens de sa polarisation circulaire (associée à des photons d'orientation de spin opposée). Cependant, la connaissance fine de leurs dynamiques à l'échelle de la femtoseconde reste encore largement à explorer.

La lumière peut aussi porter un second type de moment angulaire, dit "orbital", associé à des ondes électromagnétiques dont le front d'onde est hélicoïdal. Il a été montré qu'un dichroïsme hélicoïdal magnétique existe (réflexion différentielle de lumière portant des moments angulaires orbitaux opposés) et présente de multiples avantages. Cette méthode peut en particulier devenir une méthode de choix pour les études résolues en temps de structures magnétiques telles que les skyrmions ou les vortex magnétiques, dont la taille caractéristique (~1 µm) correspond à celle du front d'onde en hélice.

Ce qui distingue les faisceaux laser de la lumière ordinaire est leur grande cohérence spatiale. Cette caractéristique a des impacts majeurs sur de multiples méthodes de mesure, en physique atomique fondamentale, métrologie ou microscopie. Cependant, les sources laser pulsées utilisées peuvent présenter des fluctuations tir à tir importantes, qui entraînent erreurs statistiques et pertes d’information. Un moyen de s'affranchir du problème est de pouvoir mesurer la cohérence individuelle de chaque impulsion lumineuse, ce qui jusqu’à présent n’était pas accessible.

Le CEA/LIDYL, en collaboration avec l’IST de Lisbonne, a mis au point une nouvelle technique de mesure de la cohérence spatiale, basée sur l’utilisation d’un réseau non redondant d’ouvertures nanométriques [1]. Cette technique est robuste vis-à-vis des fluctuations de pointé et d’intensité du faisceau. Appliquée en parallèle avec les expériences, elle permettra de connaître la cohérence spatiale réelle à l'instant de la mesure et d'améliorer ainsi sa précision.

Les propriétés chimiques, optiques et électroniques d’une molécule sont principalement déterminées par ses orbitales occupées de plus haute énergie. La manière dont ces orbitales évoluent, se forment ou se brisent, est une information essentielle pour la compréhension de mécanismes réactionnels. Observer ces dynamiques est un défi considérable, qui a motivé le développement de la spectroscopie attoseconde (10^-18 s), à même de fournir la résolution spatio-temporelle requise. Cependant, les techniques de cartographie actuelles sont unidimensionnelles, et ne peuvent capturer sans hypothèse préalable la fonction d’onde d’une orbitale moléculaire, une grandeur par essence complexe et multi-dimensionnelle.

Le groupe ATTO du LIDYL au CEA-Saclay, en collaboration avec le Laboratoire LCPMR, Sorbonne Université, et le LBNL de Berkeley en Californie, a développé une nouvelle approche de cartographie attoseconde, permettant de reconstruire avec grande précision des orbitales électroniques moléculaires à plusieurs dimensions [1]. Dans cette méthode, ici appliquée aux deux orbitales occupées les plus hautes en énergie (HOMO et HOMO-1) du diazote, les molécules à étudier sont alignées et soumises à un champ laser, donnant lieu à la génération de rayonnement extrême ultraviolet (UVX). L'analyse de l’intensité, de l'énergie de photon et de la phase de cette lumière UVX permet de reconstruire les orbitales mises en jeu dans cette émission de lumière.

Au XIXème siècle, obtenir une photographie nécessitait de longs temps de pose, car les pellicules étaient très peu sensibles. Le problème subsiste en photographie moderne : si l'obturateur est trop rapide, trop peu de photons entrent dans l'appareil pour obtenir une bonne image. Ensuite, la résolution ultime de l'image est limitée par les longueurs d'onde de lumière utilisées (typiquement quelques centaines de nanomètre pour les longueurs d'onde du visible).

De plus, pour les durées extrêmemement courtes, une impulsion lumineuse de durée attosecondes (quelques 10^-18 s) est nécessairement composée d'un spectre très large en longueurs d'onde, dont la superposition brouille toute figure d'interférences. Ceci rend inefficace les méthodes usuelles de récupération d'image à partir d’algorithmes de résolution de problèmes inverses, bien connus au LIDYL. Tenant compte de ces limites, comment obtenir alors l'image d'un objet nanométrique avec une résolution attoseconde ?
Les chercheurs du LIDYL et du Synchrotron Soleil présentent une méthode originale pour dés-intriquer les contributions spectrales d'une impulsion attoseconde. Des images de très bonne qualité ont pu être reconstituées à partir de cette méthode, ce qui ouvre la voie à une imagerie à résolution nanométrique et attoseconde, accessible à partir des faisceaux de lumière générés par des sources de type Attosecond XFELs ou par génération d’harmoniques laser d’ordre élevé (ATTOLAB).